以ZSM-5分子篩為載體,使用等體積浸漬、改良等體積浸漬、堿處理和金屬負(fù)載-堿處理聯(lián)合的方式制備了一系列的Zn改性的ZSM-5催化劑用于MTA反應(yīng)�？疾炝苏{(diào)控酸性、孔道結(jié)構(gòu)和封裝金屬組分對MTA反應(yīng)的影響。采用不同Zn鹽對ZSM-5進(jìn)行改性,會改變強(qiáng)弱酸比例,其芳構(gòu)化能力會發(fā)生顯著改變,催化劑穩(wěn)定性下降。采用ZnSO₄進(jìn)行改性ZSM-5,芳構(gòu)化能力大幅增強(qiáng),穩(wěn)定性最高,積炭速率最慢。合成催化劑后保留模板劑的情況下進(jìn)行酸洗,能夠有效地脫除外表面的骨架鋁,降低外表面酸量,減弱外表面積炭速率。在MTA反應(yīng)中,6 h后芳構(gòu)化能力明顯更強(qiáng),催化劑穩(wěn)定性提升1/3。使用不同堿處理方式調(diào)控不同模板劑合成的ZSM-5,堿處理后樣品芳構(gòu)化能力和穩(wěn)定性均有所增強(qiáng)。使用NaOH 80℃處理能使ZSM-5產(chǎn)生均勻連通的介孔結(jié)構(gòu),催化劑穩(wěn)定性提升至3倍以上。使用TPAOH 170℃處理能使ZSM-5產(chǎn)生閉合的空腔結(jié)構(gòu),芳構(gòu)化能力最強(qiáng)。利用原位合成、金屬浸漬-TPAOH改性、NH₄F改性-金屬浸漬-TPAOH聯(lián)合處理的方式對ZSM-5進(jìn)行了Zn的封裝,結(jié)果表明三種封裝方... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 芳烴概述
    1.2 甲醇制芳烴
        1.2.1 甲醇制芳烴工藝
        1.2.2 甲醇制芳烴反應(yīng)機(jī)理
    1.3 沸石分子篩
        1.3.1 ZSM-5 分子篩簡介
        1.3.2 ZSM-5 分子篩結(jié)構(gòu)
        1.3.3 ZSM-5 分子篩的性質(zhì)
    1.4 ZSM-5 的制備方法
        1.4.1 水熱合成法
        1.4.2 蒸汽輔助結(jié)晶法
        1.4.3 溶劑熱合成法
    1.5 制備多級孔ZSM-5
        1.5.1 納米團(tuán)聚體的合成
        1.5.2 硬模板法
        1.5.3 軟模板法
    1.6 金屬改性ZSM-5 用于MTA反應(yīng)
    1.7 課題選擇意義
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 催化劑的制備與改性
    2.3 催化劑的表征方法
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.4 物理吸附(Physical sorption)
        2.3.5 化學(xué)吸附(NH_3-TPD)
        2.3.6 傅里葉變換紅外光譜表征(FT-IR)
        2.3.7 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
        2.3.9 X射線熒光光譜(XRF)
        2.3.10 熱重分析(TG-DTA)
    2.4 催化劑反應(yīng)評價(jià)
3 ZSM-5 酸性對反應(yīng)性能的影響
    3.1 不同鋅鹽改性對MTA反應(yīng)的影響
        3.1.1 引言
        3.1.2 不同鋅鹽改性ZSM-5 的合成
        3.1.3 XRD表征
        3.1.4 SEM表征
        3.1.5 物理吸附
        3.1.6 NH_3-TPD
        3.1.7 反應(yīng)性能評價(jià)
        3.1.8 熱重分析
    3.2 不燒模板劑除去外表面酸對MTA反應(yīng)的影響
        3.2.1 引言
        3.2.2 催化劑的制備
        3.2.3 XRD表征
        3.2.4 SEM表征
        3.2.5 物理吸附
        3.2.6 NH_3-TPD
        3.2.7 反應(yīng)性能評價(jià)
        3.2.8 熱重分析
    3.3 小結(jié)
4 ZSM-5 孔結(jié)構(gòu)對MTA反應(yīng)的影響
    4.1 引言
    4.2 堿處理以TPABr為模板劑合成的ZSM-5
        4.2.1 催化劑制備與后處理步驟
        4.2.2 XRD表征
        4.2.3 SEM和 TEM表征
        4.2.4 物理吸附
        4.2.5 NH_3-TPD
        4.2.6 XPS
        4.2.7 反應(yīng)性能評價(jià)
        4.2.8 熱重分析
    4.3 堿處理以1,6-己二醇為模板劑合成的ZSM-5
        4.3.1 催化劑制備與后處理步驟
        4.3.2 XRD表征
        4.3.3 SEM和 TEM表征
        4.3.4 物理吸附
        4.3.5 NH_3-TPD
        4.3.6 XPS
        4.3.7 反應(yīng)性能評價(jià)
        4.3.8 熱重分析
    4.4 小結(jié)
5 ZSM-5 封裝Zn及其MTA催化性能
    5.1 引言
    5.2 催化劑制備與后處理步驟
    5.3 理化性質(zhì)和孔結(jié)構(gòu)分析
    5.4 酸性表征
    5.5 MTA反應(yīng)的催化性能
    5.6 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3294384