自19世紀(jì)問世以來,柴油車憑借其高的燃油經(jīng)濟(jì)性、較大的低速扭矩、良好的耐久性以及可靠性等優(yōu)勢,越來越受到人們的重視。然而,柴油車尾氣中排放的CO濃度較高,已占到全國機(jī)動(dòng)車CO和HC排放的80%左右,對(duì)人類的生存環(huán)境和身體健康造成了巨大的威脅。因此,針對(duì)柴油車尾氣中CO的催化氧化具有十分重要的意義。在眾多的柴油車尾氣催化劑中,非貴金屬催化劑普遍存在CO催化氧化活性不高,對(duì)水汽敏感易失活,抗硫性能差等缺點(diǎn),難以滿足實(shí)際應(yīng)用中的需求。而貴金屬催化劑由于低溫活性高、優(yōu)異的耐水性能等優(yōu)點(diǎn)受到持續(xù)的關(guān)注。本文以研發(fā)高活性、優(yōu)異的耐水性和耐硫性催化劑為目標(biāo),制備了一系列貴金屬負(fù)載的介孔沸石催化劑,系統(tǒng)開展了其催化性能研究及機(jī)理研究。具體研究進(jìn)展包括以下兩個(gè)方面:（1）通過水熱晶化工藝合成介孔沸石Beta（mBeta）,隨后通過離子交換法和乙二醇還原的方法制備出Pt和Fe共負(fù)載mBeta催化劑,并將其用于CO催化氧化研究。結(jié)果表明:所制備的Pt和Fe共負(fù)載介孔沸石Beta催化劑具有優(yōu)異的催化性能,能夠在90℃時(shí)實(shí)現(xiàn)CO的完全催化氧化,歸因于Fe和Pt之間的電荷轉(zhuǎn)移協(xié)同催化氧化CO。當(dāng)反應(yīng)氣氛中通入一定... 

【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】：60 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

NSR過程機(jī)理圖解

非貴金屬催化劑主要是由具有 3d 空軌道的過渡金屬氧化物組成，F(xiàn)e2O3[23,24]、CuO[25,26]、NiO[27]、Co3O4[28-33]等。Li 等人[22]等人通過透鏡（TEM），TEM 模擬和 CeO2探針沉積實(shí)驗(yàn)等手段探究了α-MnO2 CO 催化氧化活性之間的關(guān)系。結(jié)果表明，CO 氧化的優(yōu)異性能可表面孔結(jié)構(gòu)相關(guān)，不僅建立了表面結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，而且通結(jié)構(gòu)為理解α-MnO2的結(jié)構(gòu)提供了新的觀點(diǎn)。Zhang 等人[23]首次以鐵框架MIL-100(Fe)為模板制備了空心介孔α-Fe2O3用于CO的催化氧化表明 430 ℃煅燒處理的催化劑具有最優(yōu)的 CO 催化氧化活性。Amina人[27]通過尿素輔助均相沉淀（UAHP）的方法在90 ℃下合成不同的Cu，結(jié)果揭示了 CuO 納米粒子的表面反應(yīng)性對(duì)還原行為和 CO 氧化速用，提供了 CuO 催化劑有利于 CO 催化氧化方面可調(diào)控的方面。Liang[溶劑熱法制備出了孔徑可調(diào)的 NiO 花狀納米微球，如圖 1-2 所示。與 納米粒子相比，制備出的新型 NiO 花狀納米微球是由密集且不規(guī)則，同時(shí)具有微孔和介孔的結(jié)構(gòu)。將 NiO 花狀納米微球用于 CO 催化 NiO 形貌的改變，CO 完全轉(zhuǎn)化溫度從 235 ℃降低到 160 ℃。

海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文 第一章緒在眾多的單一非貴金屬催化劑中，Co3O4也表現(xiàn)出優(yōu)異的 CO 催化氧化活Xie 等人[34]以乙二醇絡(luò)合物為還原劑制備出高活性的 Co3O4納米棒，在-77 ℃現(xiàn)了 CO 完全催化氧化，并且在含有大量 H2O 和 CO2的情況下仍能保持良好穩(wěn)定性，如圖 1-3 所示。高分辨率透射電子顯微鏡顯示 Co3O4納米棒主要暴露{晶面，該晶面有利于 Co3+活性物種的存在。動(dòng)力學(xué)研究表明，納米棒表面 C位點(diǎn)的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）與傳統(tǒng)方法制備的 Co3O4納米顆粒相同，表明通過制納米棒形態(tài)的 Co3O4獲得的更高的催化活性可能與表面豐富 Co3+有關(guān)。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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