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中空碳基金屬?gòu)?fù)合催化劑的制備及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-07-08 10:50
  氫氣具有高能量密度、清潔和資源廣泛的優(yōu)點(diǎn),是一種理想的能源載體。目前,在各種制氫方法中,電解水析氫(HER)和氨硼烷水解制氫是可持續(xù)、高效和零碳排放的方法。迄今為止,Pt基材料被公認(rèn)為HER最高效的電催化劑。但由于儲(chǔ)存量少,價(jià)格昂貴,限制了其廣泛的商業(yè)應(yīng)用。另外,由于氨硼烷具有儲(chǔ)氫密度高(19.6 wt%)、安全無(wú)毒和在常溫下穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),是最有前途的化學(xué)儲(chǔ)氫材料之一。在催化劑催化作用下,1摩爾(mol)氨硼烷可以產(chǎn)生3 mol氫氣。因此,開(kāi)發(fā)高效、廉價(jià)的HER和氨硼烷水解制氫催化劑對(duì)于發(fā)展可持續(xù)能源具有重要意義。中空碳材料具有高比表面積、良好機(jī)械性能和導(dǎo)電性等優(yōu)點(diǎn),金屬和中空碳材料復(fù)合材料的可控構(gòu)筑是提高催化劑活性和穩(wěn)定性的有效途徑。基于以上思路,本論文設(shè)計(jì)制備了金屬和中空碳材料復(fù)合催化劑用于HER和氨硼烷水解制氫,并探究其催化活性和反應(yīng)機(jī)理。本論文為開(kāi)發(fā)廉價(jià)、高效的碳基金屬?gòu)?fù)合催化劑提供了新的路徑,主要內(nèi)容如下:(1)以改性SiO2微球?yàn)橛材0?通過(guò)水熱、高溫焙燒和腐蝕的方法制備空心碳球封裝Ru顆粒(HCRNs)和空心碳球封裝Ru層(HCRLs)。在1.0 M ... 

【文章來(lái)源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:86 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

中空碳基金屬?gòu)?fù)合催化劑的制備及性能研究


不同金屬的電解水析氫活性的火山曲線

塔菲爾斜率,析氫,酸性溶液,極化曲線


成 Pt SASs/AG 的流程示意圖;(b)在酸性溶液中 Pt SASs/氫極化曲線;(c)Pt SASs/AG 和 Pt/C 的塔菲爾斜率金屬基催化劑在電解水析氫中的應(yīng)用金屬和過(guò)渡金屬合金化或者與碳材料復(fù)合可以有效金屬仍是主要成分。大量的研究表明,電解水反應(yīng)發(fā)附位點(diǎn),并且可以生成 M–H 鍵。根據(jù) Brewer-Engel優(yōu)先和氫原子形成化學(xué)吸附鍵[19,20]。Co、Ni、Fe 和多未配對(duì)的 d 電子和空余的 d 軌道[21]。所以過(guò)渡金大的研究?jī)r(jià)值。貴金屬基催化劑蒂爾原理,催化劑的效率取決于反應(yīng)中間體在電極R 催化活性而言,催化行為遵循火山型關(guān)系,其中氫Pt 催化劑(ΔGH*接近零)。因此,其他金屬和 Ni(與

析氫,塔菲爾斜率,極化曲線,掃描電鏡圖


1 緒論存量較豐富的金屬相比,有較小的 ΔGH*)形成合金如 NiCo、NiMo、NiCu 以及三元合金 NiMoZn 是一種提高 HER 催化活性的有效方法。另外,如果兩種過(guò)渡金屬結(jié)合形成合金,由于協(xié)同效應(yīng)提高催化活性[20-24]。Sun 等使用不同成分的溶質(zhì)液晶為模板,采用化學(xué)沉積法制備介孔的 NiCo 合金[20]。研究結(jié)果表明 Ni58Co4的催化活性最高,電流密度為 10 mAcm–2時(shí)的過(guò)電位是 52 mV,Tafel 斜率是 6mV dec 1。Ni58Co42催化劑催化活性提高源于 Ni 和 Co 之間的協(xié)同作用以及催化活性位點(diǎn)的增加。雖然過(guò)渡金屬合金化或者形成特定納米結(jié)構(gòu)可以顯著提高催化劑催化活性但是存在結(jié)構(gòu)不理想和循環(huán)穩(wěn)定性差等問(wèn)題[25-27]。因此,進(jìn)一步提高過(guò)渡金屬合金催化劑的催化活性是亟待解決的問(wèn)題。(2)非貴金屬磷化物

【參考文獻(xiàn)】:
博士論文
[1]炭基復(fù)合催化材料的設(shè)計(jì)及其在電解水析氫反應(yīng)中的應(yīng)用[D]. 王靜.浙江大學(xué) 2017



本文編號(hào):3271423

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