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中低溫煤焦油瀝青質(zhì)加氫轉(zhuǎn)化規(guī)律研究

發(fā)布時(shí)間:2021-06-30 07:52
  中低溫煤焦油中瀝青質(zhì)是造成煤焦油加氫輕質(zhì)化率低、催化劑使用周期短等問題的主要原因,而目前國內(nèi)對煤焦油瀝青質(zhì)加氫轉(zhuǎn)化規(guī)律的相關(guān)研究較少。因此,本論文主要針對不同加氫反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對煤焦油瀝青質(zhì)加氫的轉(zhuǎn)化率、結(jié)構(gòu)和雜原子賦存形態(tài)等進(jìn)行了研究,研究結(jié)果可對煤焦油加氫輕質(zhì)化具有一定的指導(dǎo)和借鑒。首先論文利用高壓反應(yīng)釜、選用商業(yè)Ni-Mo型加氫催化劑對全餾分煤焦油進(jìn)行加氫,結(jié)果表明:加氫后油品H/C原子比和甲苯不溶物的收率逐漸增大,硫、氮、氧原子逐漸被脫除,煤焦油輕質(zhì)化顯著。針對不同加氫工藝條件對瀝青質(zhì)的收率、硫、氮原子含量和化學(xué)組成進(jìn)行研究,反應(yīng)溫度增加,瀝青質(zhì)轉(zhuǎn)化率、硫、氮、氧原子脫除率逐漸增大,瀝青質(zhì)的相對分子質(zhì)量和H/C原子比均減小,瀝青質(zhì)氫解反應(yīng)明顯;反應(yīng)時(shí)間延長,瀝青質(zhì)轉(zhuǎn)化率逐漸增大,H/C原子比逐漸減小,瀝青質(zhì)分子量先減小后增大,硫和氧原子的脫除率逐漸增大,氮原子脫除率逐漸減小。其次為研究不同加氫工藝條件對瀝青質(zhì)結(jié)構(gòu)影響,利用GPC、FT-IR、1H-NMR、XRD對加氫后瀝青質(zhì)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:反應(yīng)溫度增加,芳香度、芳香碳原子數(shù)和芳香環(huán)數(shù)逐漸增大,芳香環(huán)取代度和縮合度參數(shù)... 

【文章來源】:西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】:81 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

中低溫煤焦油瀝青質(zhì)加氫轉(zhuǎn)化規(guī)律研究


LePage瀝青質(zhì)分子結(jié)構(gòu)圖

反應(yīng)歷程,瀝青質(zhì),熱裂解


圖 1.3 瀝青質(zhì)的平均分子模型[49]Figure 1.3 Average molecular model of the asphaltenes質(zhì)加氫反應(yīng)性能質(zhì)反應(yīng)活性在熱裂解過程中以烷基化、烷基側(cè)鏈芳構(gòu)化和縮聚反應(yīng)等復(fù)雜的反應(yīng)ui[50]對渣油熱裂解研究發(fā)現(xiàn),瀝青質(zhì)也會經(jīng)歷相似的反應(yīng)歷程并伴隨、烷基側(cè)鏈環(huán)化等反應(yīng),反應(yīng)歷程如下圖 1.4。

二氫卟酚,加氫轉(zhuǎn)化,卟啉


圖 1.5 卟啉和二氫卟酚的加氫轉(zhuǎn)化Figure 1.5 Porphyrin and dihydrogen lindsey phenol olefine hydrogenation瀝青質(zhì)加氫過程中,反應(yīng)體系中加氫產(chǎn)生的硫化氫可與金屬化合物反應(yīng)生成金被脫除,同時(shí)有部分附著在催化劑表面,造成催化劑中毒失活。催化加氫脫除分為兩種:一種是以卟啉形式存在的微量金屬,在氫氣和硫化氫存在的體系相連接的雙鍵減弱,卟啉周邊的雙鍵被加氫飽和,卟啉環(huán)被活化脫除[80];另一質(zhì)中以非卟啉形式存在的金屬可能與芳香片層交聯(lián),在脫除過程中是隨著瀝青層解聚發(fā)生的[81]。題研究背景和論文主要內(nèi)容研究背景年來,中國煤化工產(chǎn)業(yè)快速多元的發(fā)展,致使煤焦油產(chǎn)量的急劇增加。煤焦油化技術(shù)得到越來越多的的應(yīng)用,尤其是陜北和內(nèi)蒙古等地區(qū)正處于快速發(fā)展的

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[7]加氫反應(yīng)溫度對塔河瀝青質(zhì)結(jié)構(gòu)組成的影響[J]. 孫昱東,楊朝合,韓忠祥.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2015(01)
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博士論文
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[3]稠油中瀝青質(zhì)井下裂解及應(yīng)用技術(shù)研究[D]. 趙玉建.大慶石油學(xué)院 2008

碩士論文
[1]超聲波在渣油加氫過程中的應(yīng)用[D]. 張強(qiáng).中國石油大學(xué)(華東) 2014
[2]重油臨氫熱裂化過程中瀝青質(zhì)轉(zhuǎn)化規(guī)律初步研究[D]. 楊永佳.石油化工科學(xué)研究院 2013
[3]中低階煤熱解及熱解煤焦油的研究[D]. 余振杰.華東理工大學(xué) 2013
[4]瀝青質(zhì)裂解反應(yīng)機(jī)理和動力學(xué)研究[D]. 李達(dá).浙江大學(xué) 2012
[5]煤焦油催化加氫輕質(zhì)化及催化劑的研究[D]. 張世萬.華東理工大學(xué) 2012
[6]中低溫煤焦油加氫催化劑及工藝研究[D]. 王紅巖.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2011
[7]重油中氧含量分析方法及類型氧分布研究[D]. 許艷艷.中國石油大學(xué) 2011
[8]渣油加氫轉(zhuǎn)化規(guī)律研究[D]. 趙輝.中國石油大學(xué) 2009
[9]瀝青質(zhì)相分離行為與抑制基礎(chǔ)研究[D]. 李曉輝.中國石油大學(xué) 2008



本文編號:3257353

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