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粉煤灰為原料堿熔融—超臨界水熱合成沸石及其在煤氣脫汞中的應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2021-06-24 12:24
  粉煤灰是燃煤電廠等燃煤企業(yè)煤粉燃燒后被煙道收塵器收集的一種固體廢棄物。目前,我國(guó)是世界上粉煤灰排放量最大的國(guó)家,2015年全國(guó)粉煤灰排放量達(dá)6.2億t。粉煤灰露天堆放占用大量土地。此外,粉煤灰含有20多種對(duì)人體和環(huán)境有害的物質(zhì),包括能致病的重金屬元素,最終通過食物鏈危害到人類健康。粉煤灰的廢物利用目前主要集中在農(nóng)業(yè)、建筑材料、道路工程等領(lǐng)域,但是整體利用率僅為36%左右。因此,粉煤灰亟待高效、環(huán)保地開發(fā)再利用。粉煤灰的主要化學(xué)成分是SiO2和Al2O3,適合用作制備沸石類材料的原料,兼具環(huán)保和經(jīng)濟(jì)效益。超臨界水熱法是近年來一種新興的材料合成方法,不僅綠色環(huán)保,操作上也簡(jiǎn)便快捷,已經(jīng)被用于制備超細(xì)金屬氧化物、硅酸鹽等微粒材料。本文的目的是以粉煤灰為原料,利用堿熔融-超臨界水熱法合成粉煤灰沸石,然后用于脫除模擬煤氣中的單質(zhì)汞。論文考察了堿熔融預(yù)處理的堿的種類、焙燒溫度、堿灰比對(duì)粉煤灰的活化效果的影響;研究了粉煤灰沸石合成過程中,合成條件如晶化溫度、堿液濃度和晶化時(shí)間、液固比和硅鋁比等對(duì)粉煤灰沸石的生成的影響;并且利用初步探討了粉煤灰沸石對(duì)模擬煤氣中單質(zhì)汞的吸附性能。本論文研究的主要結(jié)論包括... 

【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】:83 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述與課題選擇
    1.1 課題背景
    1.2 粉煤灰的綜合利用現(xiàn)狀
        1.2.1 粉煤灰的性狀
        1.2.2 粉煤灰的危害
        1.2.3 粉煤灰的應(yīng)用
    1.3 沸石介紹
        1.3.1 沸石性狀
        1.3.2 沸石的發(fā)展歷史
    1.4 粉煤灰合成沸石的方法
        1.4.1 水熱合成法
        1.4.2 固相合成法
        1.4.3 鹽熱合成法
        1.4.4 逐步升溫法
        1.4.5 滲析水熱法
        1.4.6 分步溶出硅鋁合成法
    1.5 超臨界水熱合成法制備材料
        1.5.1 超臨界水的性質(zhì)
        1.5.2 超臨界水制備超細(xì)金屬氧化物
        1.5.3 超臨界水制備負(fù)載型催化材料
        1.5.4 超臨界水制備發(fā)光材料硅酸鋅
        1.5.5 超臨界水制備鋰電池正極材料
        1.5.6 超臨界水制備沸石材料
    1.6 汞污染及其危害和防治
    1.7 汞吸附劑
        1.7.1 活性炭吸附劑
        1.7.2 貴金屬吸附劑
        1.7.3 金屬氧化物吸附劑
    1.8 選題意義及研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)分析測(cè)試儀器
    2.2 粉煤灰沸石的制備
        2.2.1 粉煤灰沸石制備裝置
        2.2.2 粉煤灰沸石制備過程
        2.2.3 堿熔融產(chǎn)物可溶性Si~(4+)、Al~(3+)濃度的測(cè)量方法
        2.2.4 粉煤灰與沸石表征方法
    2.3 粉煤灰沸石脫汞活性評(píng)價(jià)
        2.3.1 脫汞活性評(píng)價(jià)裝置
        2.3.3 粉煤灰沸石的評(píng)價(jià)指標(biāo)
第三章 超臨界水熱合成法制備粉煤灰沸石的工藝條件的研究
    3.1 引言
    3.2 粉煤灰的物理性質(zhì)
    3.3 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.1 粉煤灰堿熔融預(yù)處理
        3.3.2 粉煤灰沸石的制備
        3.3.3 粉煤灰沸石制備條件
    3.4 粉煤灰的堿熔融預(yù)處理
        3.4.1 加NaOH對(duì)粉煤灰預(yù)處理
        3.4.2 加Na_2CO_3對(duì)粉煤灰預(yù)處理
        3.4.3 活化劑和焙燒溫度的選擇
    3.5 粉煤灰超臨界水熱合成制備沸石的最佳技術(shù)參數(shù)
        3.5.1 晶化溫度對(duì)粉煤灰沸石合成的影響
        3.5.2 NaOH濃度和晶化時(shí)間對(duì)粉煤灰沸石合成的影響
        3.5.3 液固比對(duì)粉煤灰沸石合成的影響
        3.5.4 硅鋁比對(duì)粉煤灰沸石合成的影響
    3.6 本章小結(jié)
第四章 粉煤灰沸石及Pd改性沸石脫除煤氣中單質(zhì)汞的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)步驟
        4.2.1 粉煤灰沸石的模擬煤氣脫汞實(shí)驗(yàn)步驟
        4.2.2 除鐵粉煤灰沸石的制備步驟
        4.2.3 等體積浸漬法制備Pd/粉煤灰沸石的實(shí)驗(yàn)步驟
        4.2.4 超臨界水浸漬法制備Pd/粉煤灰沸石的實(shí)驗(yàn)步驟
        4.2.5 模擬煤氣脫汞實(shí)驗(yàn)樣品匯總
    4.3 粉煤灰沸石在模擬煤氣中的脫汞性能
    4.4 粉煤灰中Fe_2O_3的脫汞作用研究
    4.5 評(píng)價(jià)溫度對(duì)粉煤灰沸石脫汞性能的影響
    4.6 不同浸漬法制備的Pd/FAZ(粉煤灰沸石)吸附劑的脫汞性能
    4.7 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與下一步建議
    5.1 論文總結(jié)
    5.2 對(duì)今后工作的建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]堿熔法與固相法制備4A型粉煤灰沸石的研究[J]. 肖敏,宮妍,胡曉鈞,劉奇鑫,張鵬.  硅酸鹽通報(bào). 2015(11)
[2]高嶺石為原料超臨界水熱法快速合成類沸石材料及其脫汞性能[J]. 鞠鳳龍,王建成,常麗萍,鮑衛(wèi)仁,韓麗娜.  硅酸鹽通報(bào). 2015(08)
[3]粉煤灰微波-水熱合成法制備分子篩的研究進(jìn)展[J]. 陳彥廣,徐婷婷,韓洪晶,王新惠,王琦旗,韓洪偉,宋軍,宋華.  化工進(jìn)展. 2015(08)
[4]粉煤灰合成單一SOD型沸石及其氨氮吸附性能研究[J]. 王愛民,白妮,王金璽,張智芳.  硅酸鹽通報(bào). 2015(04)
[5]粉煤灰制備P型分子篩及對(duì)Ca2+交換能力的研究[J]. 孟桂花,吳建寧,劉志勇,張玲.  當(dāng)代化工. 2015(03)
[6]超聲-微波法合成粉煤灰分子篩及吸附性能研究[J]. 孟桂花,吳建寧,魏忠,王緒根.  合成材料老化與應(yīng)用. 2015(01)
[7]利用粉煤灰合成低硅鋁比NaP分子篩[J]. 陳彥廣,解驄浩,韓洪晶,趙法軍,王寶輝.  高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(02)
[8]堿性活化法合成粉煤灰沸石的研究進(jìn)展[J]. 鄧慧,張啟凱,白英芝.  硅酸鹽通報(bào). 2014(07)
[9]粉煤灰沸石合成轉(zhuǎn)化的研究[J]. 郭暢,鄧慧,何曉蕾.  粉煤灰綜合利用. 2012(05)
[10]粉煤灰兩步法水熱合成NaA沸石工藝研究[J]. 吳勇勇,周勇敏,張?zhí)K伊.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2012(03)

碩士論文
[1]超臨界水熱合成粉煤灰基沸石和脫汞性能的初探[D]. 李德奎.太原理工大學(xué) 2014



本文編號(hào):3247092

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