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Fe基催化劑的表面改性及對費(fèi)托合成產(chǎn)物分布影響

發(fā)布時間:2021-06-18 11:37
  以煤、石油和生物質(zhì)等含碳資源為原料制取合成氣,再經(jīng)費(fèi)托合成(Fischer-Tropsch Synthesis,FTS)高選擇性定向制取低碳烯烴、含氧化合物等化學(xué)品是近些年的研究熱點(diǎn)之一。我國能源特點(diǎn)為“富煤、貧油、少氣”,發(fā)展新型煤化工對保障我國能源戰(zhàn)略安全具有重要意義。近年來,由FT合成路線直接制低碳烯烴是一個重要的研究方向。因傳統(tǒng)FT合成制低碳烯烴受Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布影響,產(chǎn)物分布寬泛,實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物的有效調(diào)控,提高低碳烯烴選擇性,降低副產(chǎn)物的生成成為研究的難點(diǎn)。相比Co、Ru基等催化體系,Fe基催化劑因其價格低廉,產(chǎn)物烯烴選擇性較高以及較高的反應(yīng)活性等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。如何實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物分布調(diào)控,抑制烯烴二次反應(yīng),提高目標(biāo)產(chǎn)物選擇性是需要解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。烯烴選擇性受二次反應(yīng)影響顯著,如二次加氫、異構(gòu)化和裂解等反應(yīng)可降低烯烴選擇性。此外,Fe基催化劑較強(qiáng)的水煤氣變換(Water gas shift reaction,WGS)活性導(dǎo)致CO2選擇性較高。針對如何抑制烯烴二次反應(yīng)、提高烯烴選擇性,論文基于FT合成Fe基催化劑的表面修飾,采用機(jī)械混合法、水熱包... 

【文章來源】:寧夏大學(xué)寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】:62 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

Fe基催化劑的表面改性及對費(fèi)托合成產(chǎn)物分布影響


圖1-1合成氣制低碳烯烴技術(shù)路線??Fig.?1-1?Technical?route?of?the?syngas?to?produce?low?carbon?olefins??

工藝流程圖,工藝流程圖


第二章實(shí)驗(yàn)部分??支撐催化劑的作用,在熱電偶套管上方裝填石英棉,裝入催化劑,再裝填石英棉,最后填入適量??的石英砂(20^40目),石英棉的作用是使催化劑和石英砂分開,石英砂的作用是平衡氣流。C0加??氫性能評價。CO+H2經(jīng)過減壓閥(1.8?MPa)、質(zhì)量流量計計量瞬時流量,原料氣從反應(yīng)管上方進(jìn)??入,反應(yīng)后,氣相產(chǎn)物流經(jīng)背壓閥,采用濕式流量計計量尾氣體積;液相產(chǎn)物依次通過熱阱、冷??講分離。反應(yīng)條件:H2/CO(體積比)=2、280-320?°C、1.5?MPa、1000?h-1。圖2-1是反應(yīng)裝置圖。????????后紐甲甲尾繼??-{><1?c=lzz>-|??一'I?rn?丁??'、s氣定壓_后罝定壓戍!—??I ̄'■*〇??飛?{??i{?L?ni?個??\\%?',丄??U?^?A?熱?冷防('.>?n??X?'T*'?尾氣放空明??jA〇w?i?i??合成總氣閥?v???v,??if??圖2-1?FTS工藝流程圖??Fig.2-1.?Schematic?apparatus?for?FTS.??2.4.2分析方法??CTS改性Fe基催化劑,氣相產(chǎn)物通過氣相色譜GC-9560在線分析,分別采用TDX-01?充??柱和Ah〇3毛細(xì)管分析C,組分和CH:5烴,具體方法和條件如表2-3所示。??表2-3合成氣和產(chǎn)物分析??Table?2—3?Analysis?of?feed?gas?and?products??產(chǎn)物?色譜柱?檢測器?載氣??合成氣/尾氣(CO、H2、C02、CH4)?TDX-01填充柱(2m)?TCD?氬氣??水相(Cr^醇類,H

譜圖,譜圖,樣品,催化劑


寧夏大學(xué)碩士學(xué)位論文?第三章Fe304-CTS催化劑制備及其FT合成研宂??43.01。,56.92°和62.52°處均出現(xiàn)較強(qiáng)的鐵氧化物衍射峰,其可能與Fe;04的立方相有關(guān)(JCPDS??卡號75-1069)?沒有觀察到雜質(zhì)峰,表明該方法己成功合成了高純度的Fe304晶體。添加??CTS后,圖a、b和c顯示Fe:;04的峰強(qiáng)度降低,這表明在制備催化劑期間殼聚糖劑量的增加降低??了?Fe304-CTS_X的結(jié)晶度。據(jù)報道,改性和費(fèi)托反應(yīng)并不會造成催化劑晶型的改變I'在20為??20°左右時出現(xiàn)的峰l8Ql與無定形碳的存在有關(guān)。圖3-3是通過球磨法制備的不同FeCM粒徑的催??化劑,30%?Fe3〇4-CTS-50催化劑的峰強(qiáng)度比30%?Fe;!〇4-CTS-500高,這可能由于Fe304粒徑變小,??分散度提高導(dǎo)致。??

【參考文獻(xiàn)】:
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碩士論文
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本文編號:3236592

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