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納米金剛石載鈀催化劑制備及催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-06-17 10:30
  苯甲醛是一種重要的化工產(chǎn)品,廣泛用于醫(yī)藥、香料、農(nóng)藥以及染料等合成。傳統(tǒng)的苯甲醛制備方法如甲苯氯化水解往往會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的設(shè)備腐蝕以及環(huán)境污染等問(wèn)題。因此,開(kāi)發(fā)一條綠色環(huán)保的苯甲醇制苯甲醛工藝已成為研究者的關(guān)注熱點(diǎn)。納米金剛石作為一種特殊的碳材料載體,由于其兼具金剛石和納米材料的特性,在催化領(lǐng)域方興未艾。經(jīng)過(guò)高溫煅燒后的納米金剛石表面形成高度缺陷的石墨烯可為金屬納米顆粒提供錨點(diǎn),并且使得金屬納米顆粒不易聚集。通過(guò)氧化石墨化納米金剛石,引入的含氧官能團(tuán)與金屬發(fā)生相互作用,從而提高所制備的催化劑催化活性。因此,制備一種綠色高效的納米金剛石載金屬催化劑應(yīng)用于催化苯甲醇選擇性氧化反應(yīng)具有重要的研究?jī)r(jià)值。(1)采用不同溫度煅燒處理納米金剛石,通過(guò)浸漬法在其表面負(fù)載鈀,并將其應(yīng)用于催化苯甲醇氧化反應(yīng)。利用TEM、XRD、Raman、XPS等表征方法對(duì)催化劑的載體結(jié)構(gòu)與活性組分進(jìn)行研究。對(duì)比不同溫度(700℃、900℃、1100℃)石墨化的納米金剛石載鈀催化劑的催化活性,采用1100℃煅燒處理得到的納米金剛石-石墨烯核殼結(jié)構(gòu)材料(ND@G-1100),其負(fù)載鈀的催化活性最佳。在優(yōu)化反應(yīng)條件后,在Pd負(fù)載... 

【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 納米金剛石概述
    1.2 納米金剛石的表面改性及其催化應(yīng)用
        1.2.1 納米金剛石表面官能團(tuán)修飾
        1.2.2 納米金剛石表面石墨化
        1.2.3 改性納米金剛石的催化應(yīng)用
    1.3 負(fù)載型Pd納米催化劑的制備方法
        1.3.1 浸漬法
        1.3.2 離子交換法
        1.3.3 化學(xué)還原法
    1.4 苯甲醇氧化研究進(jìn)展
        1.4.1 鈀催化劑
        1.4.2 金催化劑
        1.4.3 其他金屬催化劑
    1.5 本文設(shè)計(jì)思想
2 石墨化納米金剛石載鈀的制備及催化苯甲醇氧化性能
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.2.2 納米金剛石-石墨烯載鈀催化劑合成
        2.2.3 催化劑的表征方法
        2.2.4 催化劑活性測(cè)試
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 納米金剛石-石墨烯載鈀催化劑表征
        2.3.2 納米金剛石煅燒溫度對(duì)催化劑催化苯甲醇氧化活性的影響
        2.3.3 Pd負(fù)載量對(duì)催化劑催化苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
        2.3.4 3Pd/ND@G-1100催化苯甲醇選擇性氧化的反應(yīng)條件優(yōu)化
    2.4 本章小結(jié)
3 納米金剛石-氧化石墨烯載鈀的制備及催化苯甲醇氧化性能
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        3.2.2 納米金剛石-氧化石墨烯載鈀催化劑合成
        3.2.3 Pd/ND@GO的表征方法
        3.2.4 Pd/ND@GO催化活性測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 納米金剛石-氧化石墨烯載鈀催化劑表征
        3.3.2 硝酸氧化納米金剛石-石墨烯時(shí)間對(duì)催化劑活性的影響
        3.3.3 硝酸氧化納米金剛石-石墨烯的濃度對(duì)催化劑活性的影響
        3.3.4 納米金剛石載體對(duì)催化劑催化活性的影響
    3.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄A 論文主要符號(hào)表
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Pt/C催化劑的制備與評(píng)價(jià)[J]. 劉衛(wèi)鋒,胡軍,衣寶廉,明平文.  電源技術(shù). 2005(07)
[2]納米金剛石解團(tuán)聚的一種新方法——石墨化-氧化法(英文)[J]. 徐康,薛群基.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2003(11)

博士論文
[1]納米金剛石及其衍生物的改性與催化應(yīng)用的研究[D]. 林揚(yáng)明.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2016
[2]碳納米管及摻氮碳納米管液相催化氧化苯甲醇和乙苯[D]. 羅金.華南理工大學(xué) 2013

碩士論文
[1]納米金剛石的表面功能化與解團(tuán)聚研究[D]. 李文芳.河北工業(yè)大學(xué) 2017
[2]硼氮共摻雜納米金剛石的制備及其電還原CO2性能研究[D]. 張宇晶.大連理工大學(xué) 2016
[3]金剛石納米復(fù)合粒子的制備、表征及形成機(jī)理[D]. 趙陽(yáng).大連理工大學(xué) 2014
[4]納米金剛石表面修飾及其電化學(xué)性能研究[D]. 孟凡偉.燕山大學(xué) 2011



本文編號(hào):3235025

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