煤化學鏈氣化是利用載氧體在燃料反應(yīng)器中提供熱量和晶格氧,將煤氧化為H2、CO、CH4等氣體。化學鏈氣化具有能源利用率高,對環(huán)境污染小等特點,是最具發(fā)展前景的煤氣化技術(shù)。煤氣化速率與載氧體的還原速率相比,反應(yīng)速率較慢,是煤化學鏈氣化的主要限速步驟。煤氣化可分為兩步,煤熱解成煤焦和煤焦的氣化。煤焦表面官能團少,反應(yīng)活性低,因此如何提高煤焦氣化反應(yīng)速率尤為重要。壓力是影響煤焦氣化反應(yīng)速率的重要原因之一。本文采用機械混合法制備的Fe2O3/Bentonite載氧體,在加壓固定床中探究煤焦加壓化學鏈氣化反應(yīng)特性。將壓力分為系統(tǒng)總壓（0.46-0.80 MPa）和水蒸氣分壓（0.32-0.56 MPa）。固定水蒸氣分壓討論系統(tǒng)總壓的對氣化反應(yīng)速率影響,固定系統(tǒng)總壓討論水蒸氣分壓對氣化反應(yīng)速率的影響。借助拉曼、固體紅外和N2吸附/脫附手段表征,分析壓力對煤焦碳結(jié)構(gòu),煤焦官能團結(jié)構(gòu)及孔結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)合動力學方程討論了煤焦加壓化學鏈氣化反應(yīng)機理。結(jié)果表明:增加系統(tǒng)總壓和增加水蒸氣分壓均有利于提高煤焦化學鏈氣化的反應(yīng)速率。系統(tǒng)總壓提高72.9%,煤焦氣化反應(yīng)速率提高88%,水蒸氣分壓增加25%,氣化反應(yīng)速... 

【文章來源】：寧夏大學寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：57 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１固體碳基燃料化學鏈技術(shù)的原理??－－

Ｇ）來源于化學鏈燃燒的概念，與化學鏈燃燒不同的是，化學鏈氣化的目標產(chǎn)物是合成氣（Ｈ２、??ＣＯ、ＣＨＡ化學鏈氣化中，載氧體為燃料反應(yīng)器提供晶格氧，并消耗一部分合成氣為固體燃料??氣化提供熱量。化學鏈技術(shù)的發(fā)展史就是反應(yīng)器裝置和載氧體的發(fā)展史。??（１）?化學鏈技術(shù)反應(yīng)裝置的發(fā)展??化學鏈技術(shù)自提出以來，至今已經(jīng)歷了三十多年的發(fā)展。固體燃料煤、石油焦、城市垃圾在??化學鏈燃燒中比氣體燃料更具有優(yōu)勢。國內(nèi)，２００８年，東南大學沈來宏１１２１建立了?ｌＯｋＷｉ連通性??流化床連續(xù)反應(yīng)器，如圖１－２所示。使用Ｎｉ／Ａｌ２０３為載氧體，煤為固體燃料進行實驗，在長達１００??ｈ內(nèi)測試了載氧體的反應(yīng)活性。載氧體反應(yīng)活性降低的主要原因是載氧體發(fā)生燒結(jié)，向燃料反應(yīng)??器中補充蒸汽有利于載氧體反應(yīng)活性的提高。為了提高以煤為固體燃料的化學鏈燃燒ｃｏ２捕集效??率，東南大學在２００９年建立了?ｌｋＶ＾的煤化學鏈燃燒裝置［１３］�？諝夥磻�(yīng)器采用快速流化床，燃??料反應(yīng)器采用噴流床，使用環(huán)封將燃料反應(yīng)器與空氣反應(yīng)器聯(lián)結(jié)起來。并使用Ｎｉ／Ａｌ２０３作為載氧??體，蒸汽作為氣化劑和流化劑，煤為固體燃料，在ｌｋＷｕ的反應(yīng)裝置中運行３０?ｈ，在燃料反應(yīng)器??溫度９８５°Ｃ時，Ｃ０２捕集效率達到９５％。后來使用赤鐵礦作為載氧體，研宄了不同類型煤，生物??質(zhì)以及煤和生物質(zhì)的共氣化反應(yīng)。為了提高氣化效率，使用鉀改性載氧體，從而提高Ｃ０２的捕獲??量。２０１２年東南大學由肖睿１１４１建立了?５０?ｋＷａ的加壓化學鏈燃燒裝置，燃料反應(yīng)器為快速流化床，??能有效改善固體反應(yīng)物之間的接觸和氣固反應(yīng)物之間的接觸。??Ｎ２＋〇３??「?ｒｊＦ＂３￣￣卜??Ａｉｒ?Ｒｅａｃ

進一步探究。??為了解決上述問題，本文采用鐵基氧化物為載氧體，典型的煙煤焦為研究對象，在小型加壓??固定床上探宄加壓化學鏈氣化特性，分析壓力對煤焦化學鏈氣化過程宏觀反應(yīng)特性和煤焦微觀結(jié)??構(gòu)的影響。在此基礎(chǔ)上，采用拉曼和紅外等多種表征技術(shù)相結(jié)合的方法，從煤的微觀結(jié)構(gòu)特性出??發(fā)，考察壓力對氣化反應(yīng)過程中煤焦分子結(jié)構(gòu)演變的影響機制，明晰加壓化學鏈氣化過程的速率??控制步驟。最后，建立加壓化學鏈氣化動力學，分析強化途徑和機理。根據(jù)本研宄課題的研宄內(nèi)??容與研宄目標，設(shè)計了相應(yīng)的技術(shù)路線如圖１－３所示：??基于裁基載氫體?煤焦加壓化學鏈?動力學反應(yīng)??的煤焦加壓化學氣化結(jié)構(gòu)與反應(yīng)４?模型及控制??鏈氣化特性ｖ?行關(guān)系．．?機理，??１?ｆ?１??煤焦化學鏈１化反應(yīng)速率、碳?煤焦固體紅外、拉曼光??轉(zhuǎn)化率、合成氣產(chǎn)率、冷煤氣?譜、處吸附／脫附ｐ??效率、合成氣組成＾??ｉ?ｕ?Ｉ??ｆ??煤焦加壓化學氣化反應(yīng)特性ｖ??圖１－３技術(shù)路線圖??Ｆｉｇ．】－３?Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ?ｒｏａｄｍａｐ??研宄內(nèi)容可總結(jié)為：??（１）在小型加壓固定床上，以煤焦為燃料，鐵基氧化物為載氧體，探宄加壓化學鏈氣化宏觀??特性。??（２）采用紅外、拉曼等表征，分析了壓力對煤焦微觀結(jié)構(gòu)如煤焦表面官能團結(jié)構(gòu)、碳結(jié)構(gòu)及??煤焦的孔結(jié)構(gòu)比表面積的影響。??（３）在小型加壓固定床上，以煤焦為原料，探究了煤焦加壓化學鏈氣化反應(yīng)機理及其速率控??制步驟。??－１０－??

【參考文獻】：
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碩士論文
[1]煤焦與H2O和CO2的加壓氣化反應(yīng)性及動力學研究[D]. 賈挺豪.太原理工大學 2017



本文編號：3221493