蒽醌（AQ）是一種重要的原料和中間體,廣泛用于合成液晶材料、染料、農(nóng)藥和醫(yī)藥等領(lǐng)域。目前,工業(yè)上多采用苯酐和苯的“二步”�；磻�(yīng)制備AQ,存在催化劑硫酸和三氯化鋁用量大、設(shè)備腐蝕和環(huán)境污染嚴(yán)重、催化劑難以回收等問題。分子篩作為一種綠色催化材料,被成功應(yīng)用于烷基化、酰基化、酯化和曼尼希等反應(yīng)。因其具有高熱穩(wěn)定、酸性位密度高且酸性可調(diào)變、獨特的孔道結(jié)構(gòu)等特點,使其在催化劑改性和篩選中具有獨特優(yōu)勢。因此,本研究擬通過對Hβ分子篩進(jìn)行改性制備出具有良好催化性能的催化劑用于催化合成AQ。采用常規(guī)銨交換法對β、Y、ZSM-5和MOR等四種催化材料進(jìn)行改性并用于催化合成蒽醌,結(jié)果表明:與傳統(tǒng)的加熱方式相比,微波輔助加熱顯著縮短催化劑的改性時間（10 min）,提高催化性能（與采用傳統(tǒng)加熱法3次交換后所得催化劑的催化性能相當(dāng)）。結(jié)果表明:在微波600 w 80 ^oC下改性所得的Hβ分子篩的催化能最佳。在催化劑用量1.3 g、苯和苯酐的摩爾比4、反應(yīng)溫度250℃、反應(yīng)時間5 h、攪拌速率為500 r/min的較佳反應(yīng)條件下,鄰苯二甲酸酐的轉(zhuǎn)化率和AQ的選擇性分別為14.77%和選... 

【文章來源】：青島科技大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

SOD和LTA的框架類型Figure1-5SODandLTAframeworktypes

沸石分子篩催化合成蒽醌8圖1-5SOD和LTA的框架類型Figure1-5SODandLTAframeworktypes1.3.1.3MOR典型材料：絲光沸石，[Na8(H2O)24][Al8Si40O96]-MOR。MOR的結(jié)構(gòu)可以用沿[001]方向的邊緣共享mor單元([54])的鏈描述(圖1-6)。通過氧橋連接的這些鏈的交替鏡像形成折疊層，其中包含垂直于[010]方向的圓形8環(huán)孔。交替的層，每一層都比相鄰層移動1/2c，再次通過氧橋連接，完成了三維框架結(jié)構(gòu)。這將在層之間創(chuàng)建交替的橢圓形8和12環(huán)形通道。雖然這導(dǎo)致了二維通道網(wǎng)絡(luò)，但是連接12個大通道的8個環(huán)相互位移，從而抑制了通道之間的擴(kuò)散。因此，MOR有效地具有一維信道系統(tǒng)。合成絲光沸石用于石油化工中烷烴和芳烴的酸催化異構(gòu)化。圖1-6MOR框架類型及其12環(huán)通道Figure1-6MORframeworktypeandits12-ringchannel.1.3.1.4FER典型材料：鎂堿沸石，[Mg2Na2(H2O)18][Al6Si30O72]-FER。FER框架可以用以下各層來描述：邊緣共享mor單元，它們通過氧橋相互連接，沿著[001]方向形成交替的6環(huán)和10環(huán)通道。這使得沿該軸的投影與MFI非常相似。但是，對于FER，直的8環(huán)通道沿[010]延伸，并與10環(huán)通道相交以形成二維通道網(wǎng)絡(luò)(圖1-7)。連接平行的10環(huán)通道的區(qū)域由小空腔([586682])限定，這些空腔只能通過8

青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文9環(huán)小孔進(jìn)入。具有FER骨架結(jié)構(gòu)的材料可以與多種陽離子合成，因此可以用作催化劑以及過濾器和離子交換劑[38]。圖1-7FER框架類型及其10環(huán)通道。Figure1-7FERframeworktypeandits10-ringchannel.1.3.1.5MWW典型材料：MCM-22，[H2.4Na3.1][Al0.4B5.1Si66.5O144]-MWW。MWW是一個分層的框架，其中每一層都可以看作是兩個子層，這些子層由[435663]單元的六邊形陣列組成，共有4個環(huán)面。這些子層是鏡像的，并通過氧橋連接，形成雙6環(huán)，形成更大的層每層包含一個隔離的二維10環(huán)通道網(wǎng)絡(luò)。堆疊這些層，并通過單個氧橋連接，從而創(chuàng)建另一個二維10環(huán)通道網(wǎng)絡(luò)。這導(dǎo)致了一個相當(dāng)不尋常的信道系統(tǒng)，該系統(tǒng)由兩個不相交，交替，獨立的二維網(wǎng)絡(luò)組成，一個在層內(nèi)，另一個在層之間。后者還具有大型12環(huán)側(cè)袋(圖1-8)。通過中間層前體(MCM-22P)合成了MWW框架類型的第一種材料MCM-22，后來直接將其合成為MCM-49。這促使研究人員研究由MWW層組成的新材料。通過直接合成膨脹或無序形式或通過后合成處理，例如立柱，分層或以膨脹形式穩(wěn)定化，現(xiàn)在已經(jīng)實現(xiàn)了這些層的許多不同的空間布置[39]。圖1-8MWW框架類型Figure1-8MWWframeworktype

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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[3]等級孔β分子篩的制備[D]. 邵碧波.浙江工業(yè)大學(xué) 2013
[4]微波輻射下金屬離子改性Hβ分子篩催化合成蒽醌[D]. 宋光偉.中國石油大學(xué) 2011
[5]沸石分子篩催化苯酐法合成2-甲基蒽醌反應(yīng)研究[D]. 劉玉芝.河北工業(yè)大學(xué) 2011
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本文編號：3209199