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富氮納米多孔碳材料的制備及其氧還原催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-05-31 22:25
  由于資源短缺和環(huán)境污染問題,傳統(tǒng)化石燃料面臨著巨大的挑戰(zhàn)。燃料電池由于具有轉(zhuǎn)化效率高、污染小、燃料種類繁多、負(fù)載響應(yīng)速度快等優(yōu)點(diǎn),因此被認(rèn)為是最具發(fā)展前景的能量轉(zhuǎn)換技術(shù)之一。然而陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的動(dòng)力學(xué)特性非常緩慢,是阻礙燃料電池發(fā)展和應(yīng)用的重要因素,因此陰極氧還原反應(yīng)(ORR)在燃料電池中顯得非常關(guān)鍵。目前人們一致認(rèn)為鉑及鉑基材料是氧還原催化活性最好的催化劑,但其價(jià)格昂貴、儲(chǔ)量少、耐久性差阻礙了其商業(yè)化發(fā)展。因此,亟需尋找和開發(fā)廉價(jià)、高活性和高穩(wěn)定性的電化學(xué)催化劑來加速燃料電池的商業(yè)化進(jìn)程。本文向氧化石墨烯(GO)水溶液中添加原位合成的聚丙烯酰胺(PAM)或添加成品PAM形成PAM/GO復(fù)合水凝膠,進(jìn)而加入金屬有機(jī)骨架(MOF)材料形成PAM/MOF/GO復(fù)合物,通過煅燒和酸洗后,能夠合成出了廉價(jià)、高活性的非貴金屬氧還原催化劑。首先,以原位合成的PAM、MIL-100(Fe)和氧化石墨烯為原料,制備了用于ORR反應(yīng)的非貴金屬催化劑。分別詳細(xì)考察了MIL-100(Fe)的加入量和碳化溫度對(duì)催化劑氧還原性能的影響。其中,在煅燒溫度為800°C,MIL-100... 

【文章來源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:77 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

富氮納米多孔碳材料的制備及其氧還原催化性能研究


不同類型N在碳載體表面的結(jié)構(gòu)示意圖

曲線,氧還原,碳材料,摻雜法


V 電位下的電流密度(4.1 mAcm-2)超過了商業(yè)化的 Pt/C 催化劑[42]。(2) 后摻雜法后摻雜法是一種對(duì)碳材料進(jìn)行氧化、熱解、取代等工序后進(jìn)行氮原子摻雜的方法[43]。該方法的優(yōu)點(diǎn)是能夠產(chǎn)生較多的缺陷位點(diǎn),更多的缺陷位點(diǎn)能促進(jìn)摻雜劑與碳材料之間形成更多的活性位。Wei[44]等人成功合成出 ZIF/GO 納米復(fù)合碳材料。碳化后的 Zn-ZIF/GO-800 催化劑在 0.1 M KOH 溶液中的起始電位為0.92 V(相對(duì)于可逆氫電極),在 0.6 V 時(shí),該電催化劑的極限電流密度是 5.2 mAcm 2,與商業(yè)化 Pt/C 的極限電流密度相當(dāng),如圖 1.2 所示:

摻雜石墨,元素,信號(hào),石墨


a)N 摻雜石墨烯(NG2)的 C1s 和 N1s XPS 信號(hào)和 b)NG2 的 C 和 N EEL映射 1.3 a) C1s and N 1s XPS signals of N-doped graphene (NG2) and b) EELS elemmapping of C and N of NG2.4) 球磨法磨法是將大塊物料磨成小顆粒的一種方法。該方法運(yùn)用的是球磨振動(dòng)從而使硬球?qū)υ牧袭a(chǎn)生強(qiáng)烈的撞擊、研磨和攪拌來達(dá)到實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)球磨機(jī)通過在斷裂邊緣處加入碳活性物種(如 C=O,—COOH石墨。活化后的石墨與各種氣體反應(yīng),得到具有選擇性功能的石墨Cl,Br,I)[47]等功能性石墨烯片。功能化石墨烯納米片具有優(yōu)異的性,并且在合成過程中具有環(huán)保、收率高等優(yōu)點(diǎn)。odelet 等人利用碳載體、菲羅啉和醋酸亞鐵的混合物球磨,在 Ar 和解,得到了一種高 ORR 活性的鐵基催化劑。該催化劑的氧還原性能-3,與 2010 年美國(guó)能源部(DOE)設(shè)定的氧還原催化活性為 130 A 常接近,如圖 1.4 所示[48]。催化劑的高氧還原活性可以歸因于催化

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉.  電池工業(yè). 2003(01)



本文編號(hào):3209084

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