煤熱解產(chǎn)生的碳黑顆粒物影響燃燒過程及其他污染物的生成,研究煤熱解過程中衍生碳黑的生成機理對煤炭資源的清潔高效利用至關(guān)重要。研究表明,Na等堿金屬元素會在煤熱解過程中隨揮發(fā)分一同釋放,氣態(tài)Na能夠催化碳黑及其前驅(qū)體的氧化反應(yīng),并抑制多環(huán)芳烴的縮合,減少碳黑的生成及排放。但其中的反應(yīng)機理尚不明確。本文通過煤和模型化合物的熱解實驗,分析Na對煤熱解產(chǎn)生碳黑的理化性質(zhì)的影響,并采用量子化學(xué)計算探究其作用機理。本文對伊敏褐煤酸洗煤（YMH）和擔載Na Cl的酸洗褐煤（YMA）在1100℃～1400℃溫度范圍內(nèi)進行熱解實驗,采集并分析熱解產(chǎn)生的氣溶膠顆粒。采用ICP-OES測得收集樣品中各元素的含量;通過二氯甲烷萃取法計算碳黑產(chǎn)率;采用XPS和FTIR獲得熱解樣品的化學(xué)結(jié)構(gòu)信息。結(jié)果表明:熱解氣中含氧化合物可以抑制碳黑的生成,在1250℃時抑制作用最顯著。氣態(tài)Na可以促進含氧化合物與碳黑及其前驅(qū)體反應(yīng),降低芳香化合物的縮合程度,最終降低碳黑的產(chǎn)率。但在1100℃時Na對小分子芳香族及脂肪族團聚的催化作用占主導(dǎo),導(dǎo)致碳黑的產(chǎn)率提高。選用芘作為模型化合物進行熱解實驗,研究方法與煤粉相同。結(jié)果表明:模型... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題背景及研究的目的和意義
    1.2 煤熱解衍生碳黑的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 碳黑的生成過程
        1.2.2 碳黑的成核機理
        1.2.3 碳黑的氧化機理
        1.2.4 堿金屬對煤衍生碳黑的影響機制
    1.3 本文的主要研究內(nèi)容
第2章 數(shù)值模擬方法及樣品制備分析與實驗臺介紹
    2.1 引言
    2.2 樣品的制備方法
        2.2.1 脫灰煤粉的制備
        2.2.2 合成焦的制備
        2.2.3 合成煤粉的制備
    2.3 實驗臺系統(tǒng)的介紹
    2.4 碳黑的測定分析方法
        2.4.1 碳黑生成量的分析方法
        2.4.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)的分析方法
    2.5 數(shù)值計算方法
        2.5.1 量子化學(xué)的基本原理及計算方法
        2.5.2 過渡態(tài)理論
        2.5.3 量子化學(xué)計算軟件
    2.6 本章小結(jié)
第3章 堿金屬Na影響碳黑生成的實驗研究
    3.1 引言
    3.2 堿金屬Na對煤熱解衍生碳黑生成特性的影響
        3.2.1 碳黑和焦油的產(chǎn)率隨特性參數(shù)變化
        3.2.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)隨特性參數(shù)變化
    3.3 堿金屬Na對模型化合物熱解衍生碳黑生成特性的影響
        3.3.1 碳黑產(chǎn)率隨特性參數(shù)變化
        3.3.2 碳黑化學(xué)結(jié)構(gòu)隨特性參數(shù)變化
    3.4 本章小結(jié)
第4章 堿金屬Na催化多環(huán)芳烴縮合的反應(yīng)機理
    4.1 引言
    4.2 計算方法
    4.3 反應(yīng)機理的主要路徑及動力學(xué)分析
        4.3.1 反應(yīng)物的結(jié)構(gòu)分析
        4.3.2 分子表面的靜電勢分析
        4.3.3 分子間弱相互作用分析
        4.3.4 反應(yīng)路徑及其反應(yīng)能壘
    4.4 本章小結(jié)
第5章 堿金屬Na催化多環(huán)芳烴氧化的反應(yīng)機理
    5.1 引言
    5.2 堿金屬Na催化·OH氧化苯環(huán)的反應(yīng)機理
        5.2.1 羥基自由基氧化苯環(huán)
        5.2.2 羥基自由基氧化苯基
        5.2.3 Na催化苯基氧化反應(yīng)機理
    5.3 堿金屬Na催化·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機理
        5.3.1 無催化劑條件下·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機理
        5.3.2 Na催化·OH氧化芘自由基的反應(yīng)機理
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
致謝



本文編號：3200505