三維有序大孔復合金屬氧化物催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究
發(fā)布時間:2021-05-14 21:04
船舶柴油發(fā)動機所排放的氮氧化物(NOx)是一種嚴重污染環(huán)境與危害人體健康的氣體,NH3選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)由于其高效性和經(jīng)濟性成為最有效的船舶尾氣后處理技術(shù)之一。傳統(tǒng)的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2商業(yè)催化劑具有較好的中高溫性能,但是這種催化劑的低溫活性差并且易被尾氣中的粉塵、碳煙等物質(zhì)堵塞或覆蓋導致活性降低甚至失活。本論文通過硬模板法成功制備出具有高質(zhì)量三維有序大孔結(jié)構(gòu)的復合金屬氧化物(3DOM-MnFe1-δCoδOx和3DOM-Fe10-xVx)催化劑并將其應用于船舶尾氣脫硝性能研究,利用XRD、N2-BET、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、SEM、TEM、STEM-mapping、UV-vis、Raman 和In situ DRIFTS等表征手段探究了催化劑的物理化學性質(zhì)與其反應性能之間的關(guān)系,同時本論文也考察了水蒸氣、二氧化硫及碳煙對催化反應的影響,得到了以下結(jié)果:(1)3DOM-MnFe1-δCoδOx催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究。以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)為硬模板,成功制備出Co摻雜3DOM-MnFeOx的三維有序大孔復合金屬氧...
【文章來源】:南昌大學江西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:88 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
1.1 研究背景
1.2 氮氧化物的產(chǎn)生及危害
1.2.1 氮氧化物的產(chǎn)生
1.2.2 氮氧化物的危害
1.3 國際對船舶尾氣排放的規(guī)定
1.4 船舶尾氣中的NO_x消除技術(shù)
1.4.1 NO_x儲存還原技術(shù)
1.4.2 NO_x直接分解技術(shù)
1.4.3 選擇性非催化還原技術(shù)
1.4.4 NH_3選擇性催化還原技術(shù)
1.5 NH_3-SCR脫硝催化劑
1.5.1 貴金屬催化劑
1.5.2 沸石分子篩類催化劑
1.5.3 金屬氧化物催化劑
1.6 NH_3-SCR反應機理
1.7 三維有序大孔材料及其研究現(xiàn)狀
1.7.1 三維有序大孔材料
1.7.2 三維有序大孔材料的研究現(xiàn)狀
1.8 本文研究內(nèi)容及意義
第2章 實驗部分
2.1 化學試劑與儀器設(shè)備
2.1.1 化學試劑與氣體
2.1.2 儀器設(shè)備
2.2 PMMA硬模板與催化劑的制備
2.2.1 PMMA硬模板的制備
2.2.2 催化劑的制備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射技術(shù)
2.3.2 N_2吸附-脫附表征
2.3.3 X射線光電子能譜
2.3.4 掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡
2.3.5 拉曼光譜表征
2.3.6 NH_3程序升溫脫附技術(shù)
2.3.7 H_2程序升溫還原技術(shù)
2.3.8 漫反射-紫外吸收光譜分析
2.3.9 原位紅外分析
2.4 催化劑的評價
2.4.1 催化劑的NH_3-SCR活性測試
2.4.2 動力學測試
2.4.3 抗碳煙性能測試
第3章 3DOM MnFe_(1-δ)Co_δO_x催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究
3.1 引言
3.2 3DOM-MnFe_(1-δ)Co_δO_x(δ=0.2、0.4和0.6)催化劑的制備
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 NH_3-SCR性能分析及動力學分析
3.3.2 催化劑的抗水抗硫性能分析
3.3.3 催化劑的抗碳煙性能分析
3.3.4 SEM和TEM結(jié)果分析
3.3.5 XRD和N_2吸附-脫附結(jié)果分析
3.3.6 XPS結(jié)果分析
3.3.7 H_2-TPR和NH_3-TPD結(jié)果分析
3.3.8 NH_3-SCR反應機理探究
3.3.9 催化劑硫中毒機理探究
3.4 本章小結(jié)
第4章 3DOM Fe_(1-x)V_x催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究
4.1 引言
4.2 3DOM-Fe_(10-x)V_x(x=0.5、1.0和1.5)催化劑的制備
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 SEM和TEM結(jié)果分析
4.3.2 XRD和UV-vis DRS結(jié)果分析
4.3.3 N_2吸附-脫附結(jié)果分析
4.3.4 Raman和XPS結(jié)果分析
4.3.5 H_2-TPR和NH_3-TPD結(jié)果分析
4.3.6 NH_3-SCR性能分析及動力學分析
4.3.7 催化劑的抗碳煙性能分析
4.3.8 催化劑的抗水抗硫性能分析
4.3.9 NH_3-SCR反應機理探究
4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 展望
參考文獻
攻讀學位期間的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]淺談中國船舶柴油機排放面臨的阻礙[J]. 潘灶林,黃應邦,吳洽兒,陳余海. 珠江水運. 2019(22)
[2]Ag對Fe/Al-PILC的SCR-C3H6脫硝特性的影響[J]. 張顯威,蘇亞欣,程江浩,林睿,溫妮妮,鄧文義,周皞. 燃料化學學報. 2019(11)
[3]無氧條件下Pd/Ce O2催化劑表面NH3還原NO過程中N2O形成機理研究(英文)[J]. 盛麗萍,馬朝霞,陳思園,樓錦澤,李成業(yè),李松達,張澤,王勇,楊杭生. 催化學報. 2019(07)
[4]Pd/TiO2催化劑上氫氣選擇性催化還原NOx的研究(英文)[J]. 張祎旸,曾慧,賈斌,王智華,劉志明. 催化學報. 2019(06)
[5]Effects of synthesis methods on catalytic activities of CoOx–TiO2 for low-temperature NH3-SCR of NO[J]. Li Zhu,Yiqing Zeng,Shule Zhang,Jinli Deng,Qin Zhong. Journal of Environmental Sciences. 2017(04)
[6]船舶柴油機脫硝凈化技術(shù)研究現(xiàn)狀及進展[J]. 縱宇浩,黃力,陳志平,王虎,李倩,李成亮. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[7]SO2對Mn-Ce/TiO2低溫SCR催化劑的毒化作用研究[J]. 閆東杰,玉亞,黃學敏,劉樹軍,劉穎慧. 燃料化學學報. 2016(02)
[8]國內(nèi)外船舶尾氣處理技術(shù)研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 李松梅,董耀華,張成雷,張麗,董麗華. 機械工程師. 2013(05)
[9]船用柴油機應對IMO Tier Ⅲ排放法規(guī)的技術(shù)措施[J]. 張東明,平濤,閆萍,張文正,孫強. 柴油機. 2011(04)
[10]船用柴油機減少NOx排放措施[J]. 黃萬能. 能源與環(huán)境. 2010(04)
本文編號:3186325
【文章來源】:南昌大學江西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:88 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
1.1 研究背景
1.2 氮氧化物的產(chǎn)生及危害
1.2.1 氮氧化物的產(chǎn)生
1.2.2 氮氧化物的危害
1.3 國際對船舶尾氣排放的規(guī)定
1.4 船舶尾氣中的NO_x消除技術(shù)
1.4.1 NO_x儲存還原技術(shù)
1.4.2 NO_x直接分解技術(shù)
1.4.3 選擇性非催化還原技術(shù)
1.4.4 NH_3選擇性催化還原技術(shù)
1.5 NH_3-SCR脫硝催化劑
1.5.1 貴金屬催化劑
1.5.2 沸石分子篩類催化劑
1.5.3 金屬氧化物催化劑
1.6 NH_3-SCR反應機理
1.7 三維有序大孔材料及其研究現(xiàn)狀
1.7.1 三維有序大孔材料
1.7.2 三維有序大孔材料的研究現(xiàn)狀
1.8 本文研究內(nèi)容及意義
第2章 實驗部分
2.1 化學試劑與儀器設(shè)備
2.1.1 化學試劑與氣體
2.1.2 儀器設(shè)備
2.2 PMMA硬模板與催化劑的制備
2.2.1 PMMA硬模板的制備
2.2.2 催化劑的制備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射技術(shù)
2.3.2 N_2吸附-脫附表征
2.3.3 X射線光電子能譜
2.3.4 掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡
2.3.5 拉曼光譜表征
2.3.6 NH_3程序升溫脫附技術(shù)
2.3.7 H_2程序升溫還原技術(shù)
2.3.8 漫反射-紫外吸收光譜分析
2.3.9 原位紅外分析
2.4 催化劑的評價
2.4.1 催化劑的NH_3-SCR活性測試
2.4.2 動力學測試
2.4.3 抗碳煙性能測試
第3章 3DOM MnFe_(1-δ)Co_δO_x催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究
3.1 引言
3.2 3DOM-MnFe_(1-δ)Co_δO_x(δ=0.2、0.4和0.6)催化劑的制備
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 NH_3-SCR性能分析及動力學分析
3.3.2 催化劑的抗水抗硫性能分析
3.3.3 催化劑的抗碳煙性能分析
3.3.4 SEM和TEM結(jié)果分析
3.3.5 XRD和N_2吸附-脫附結(jié)果分析
3.3.6 XPS結(jié)果分析
3.3.7 H_2-TPR和NH_3-TPD結(jié)果分析
3.3.8 NH_3-SCR反應機理探究
3.3.9 催化劑硫中毒機理探究
3.4 本章小結(jié)
第4章 3DOM Fe_(1-x)V_x催化劑的制備及用于船舶尾氣脫硝性能研究
4.1 引言
4.2 3DOM-Fe_(10-x)V_x(x=0.5、1.0和1.5)催化劑的制備
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 SEM和TEM結(jié)果分析
4.3.2 XRD和UV-vis DRS結(jié)果分析
4.3.3 N_2吸附-脫附結(jié)果分析
4.3.4 Raman和XPS結(jié)果分析
4.3.5 H_2-TPR和NH_3-TPD結(jié)果分析
4.3.6 NH_3-SCR性能分析及動力學分析
4.3.7 催化劑的抗碳煙性能分析
4.3.8 催化劑的抗水抗硫性能分析
4.3.9 NH_3-SCR反應機理探究
4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 展望
參考文獻
攻讀學位期間的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]淺談中國船舶柴油機排放面臨的阻礙[J]. 潘灶林,黃應邦,吳洽兒,陳余海. 珠江水運. 2019(22)
[2]Ag對Fe/Al-PILC的SCR-C3H6脫硝特性的影響[J]. 張顯威,蘇亞欣,程江浩,林睿,溫妮妮,鄧文義,周皞. 燃料化學學報. 2019(11)
[3]無氧條件下Pd/Ce O2催化劑表面NH3還原NO過程中N2O形成機理研究(英文)[J]. 盛麗萍,馬朝霞,陳思園,樓錦澤,李成業(yè),李松達,張澤,王勇,楊杭生. 催化學報. 2019(07)
[4]Pd/TiO2催化劑上氫氣選擇性催化還原NOx的研究(英文)[J]. 張祎旸,曾慧,賈斌,王智華,劉志明. 催化學報. 2019(06)
[5]Effects of synthesis methods on catalytic activities of CoOx–TiO2 for low-temperature NH3-SCR of NO[J]. Li Zhu,Yiqing Zeng,Shule Zhang,Jinli Deng,Qin Zhong. Journal of Environmental Sciences. 2017(04)
[6]船舶柴油機脫硝凈化技術(shù)研究現(xiàn)狀及進展[J]. 縱宇浩,黃力,陳志平,王虎,李倩,李成亮. 環(huán)境工程. 2016(S1)
[7]SO2對Mn-Ce/TiO2低溫SCR催化劑的毒化作用研究[J]. 閆東杰,玉亞,黃學敏,劉樹軍,劉穎慧. 燃料化學學報. 2016(02)
[8]國內(nèi)外船舶尾氣處理技術(shù)研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 李松梅,董耀華,張成雷,張麗,董麗華. 機械工程師. 2013(05)
[9]船用柴油機應對IMO Tier Ⅲ排放法規(guī)的技術(shù)措施[J]. 張東明,平濤,閆萍,張文正,孫強. 柴油機. 2011(04)
[10]船用柴油機減少NOx排放措施[J]. 黃萬能. 能源與環(huán)境. 2010(04)
本文編號:3186325
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