近年來,隨著世界各國工業(yè)化,城市化進程的加快,由CO₂氣體的過度排放所導(dǎo)致的全球平均氣溫升高等問題正在嚴重影響著自然界的生態(tài)平衡以及人類的生存條件。因此,控制CO₂的排放,降低大氣中CO₂含量尤為重要。電催化還原CO₂的方法因為其過程簡單,反應(yīng)條件溫和、轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)點,逐漸成為了能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究熱點。設(shè)計高選擇性,高活性的電催化劑是推動電催化還原CO₂基礎(chǔ)研究進一步發(fā)展的關(guān)鍵。炭材料具有來源廣泛,導(dǎo)電性高,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定等優(yōu)勢,在電化學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。其中,通過雜原子摻雜的方法,研究者們制備出了多種氮摻雜炭催化劑以及金屬、氮共摻雜炭催化劑,均獲得了優(yōu)異的催化性能。但是,關(guān)于催化劑中不同類型活性位密度與催化劑催化活性之間的定量關(guān)系的相關(guān)研究仍有所欠缺。因此,本文首先通過共價鍵合的方法將N、Ni等元素引入炭材料中,制備了氮摻雜炭材料以及鎳、氮共摻雜炭材料,實現(xiàn)了對氧化石墨烯的功能化處理。結(jié)合XPS等表征手段,對催化劑中吡啶氮、吡咯氮等氮物種及鎳-氮活性位密度與催化劑催化活性間的關(guān)... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：77 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 研究背景
    1.3 CO_2電催化還原反應(yīng)
        1.3.1 反應(yīng)路徑
        1.3.2 反應(yīng)裝置
        1.3.3 催化劑性能評價參數(shù)
    1.4 非金屬催化劑
        1.4.1 氮摻雜炭材料
        1.4.2 其他原子摻雜炭材料
    1.5 金屬催化劑
        1.5.1 貴金屬催化劑
        1.5.2 過渡金屬催化劑
    1.6 本文選題依據(jù)和研究內(nèi)容
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑和儀器設(shè)備
        2.1.1 原料與試劑
        2.1.2 儀器設(shè)備
    2.2 材料表征方法
        2.2.1 掃描電子顯微鏡
        2.2.2 透射電子顯微鏡
        2.2.3 球差校正透射電鏡
        2.2.4 X-射線衍射分析
        2.2.5 X-射線光電子能譜
        2.2.6 X-射線吸收精細結(jié)構(gòu)譜
        2.2.7 氮氣物理吸附測試
        2.2.8 元素分析
        2.2.9 電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜
        2.2.10 電子順磁共振
    2.3 工作電極的制備
    2.4 催化劑性能測試
        2.4.1 線性掃描伏安法
        2.4.2 恒電位電解法
    2.5 密度泛函理論計算
3 氮摻雜多孔炭基二氧化碳還原電催化劑的制備
    3.1 引言
    3.2 氮摻雜非金屬催化劑
        3.2.1 氮摻雜非金屬催化劑的制備
        3.2.2 晶體結(jié)構(gòu)及比表面積分析
        3.2.3 樣品摻氮量分析
        3.2.4 氮摻雜非金屬催化劑的電催化性能測試
        3.2.5 氮含量與催化劑催化活性定量關(guān)系分析
    3.3 鎳-氮共摻雜催化劑
        3.3.1 過渡金屬配位實驗
        3.3.2 硝酸鎳與乙二胺配位條件探究
        3.3.3 鎳-氮共摻雜催化劑制備條件探索
    3.4 本章小結(jié)
4 鎳-氮共摻雜多孔炭基二氧化碳還原電催化劑的制備
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 鎳-氮共摻雜催化劑的制備
        4.2.2 各模型催化劑的制備
    4.3 催化劑結(jié)構(gòu)表征
        4.3.1 鎳原子的存在形式表征
        4.3.2 模型催化劑的結(jié)構(gòu)及摻氮量表征
        4.3.3 電催化性能測試
        4.3.4 密度泛函理論計算
        4.3.5 活性位密度與催化活性定量關(guān)系的分析
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3170169