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不同鐵源沉淀鐵費(fèi)托合成催化劑的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-04-24 08:05
  費(fèi)托合成(FTS)是將煤、天然氣以及生物質(zhì)等含碳資源生產(chǎn)的合成氣(H2+CO)轉(zhuǎn)化為液態(tài)燃料和高附加值產(chǎn)品的過(guò)程。費(fèi)托合成鐵基催化劑由于具有低廉的成本、較高的反應(yīng)活性和水煤氣變換活性、并適合于低氫碳比的煤基合成氣,因此成為目前費(fèi)托合成領(lǐng)域中最具有工業(yè)價(jià)值及最熱門的催化劑之一。雖然鐵基催化劑目前已經(jīng)工業(yè)化,但是對(duì)具有高穩(wěn)定性、高活性以及高選擇性的費(fèi)托合成Fe基催化劑的研究開(kāi)發(fā)仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。本課題從傳統(tǒng)的Fe/Cu/K/SiO2鐵基催化劑入手,系統(tǒng)地研究了制備方法、鐵源、Cu助劑以及反應(yīng)條件對(duì)沉淀鐵費(fèi)托合成催化劑的影響。通過(guò)考察制備方法對(duì)鐵催化劑性能的影響,發(fā)現(xiàn)由并流共沉淀制備的催化劑具有特殊的棒條狀結(jié)構(gòu),豐富了催化劑的孔徑結(jié)構(gòu)。另外,催化劑具有較好的分散性、結(jié)晶度和還原性,因此在費(fèi)托合成反應(yīng)中具有最佳的活性和穩(wěn)定性,并表現(xiàn)出更高的低碳烯烴選擇性和烴類產(chǎn)物收率,液相產(chǎn)物中汽油組分的含量也最高。通過(guò)研究鐵源對(duì)沉淀鐵催化劑的影響,發(fā)現(xiàn)由FeC2O4制備的催化劑比表面積較高,還原溫度最低,結(jié)晶度最高,... 

【文章來(lái)源】:北京石油化工學(xué)院北京市

【文章頁(yè)數(shù)】:134 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 選題背景與研究意義
        1.1.1 選題背景
        1.1.2 研究意義
    1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 費(fèi)托合成發(fā)展概述
        1.2.2 費(fèi)托合成反應(yīng)及產(chǎn)物分布情況
    1.3 費(fèi)托合成鐵基催化劑研究進(jìn)展
        1.3.1 沉淀鐵催化劑制備條件的研究
            1.3.1.1 沉淀劑的研究
            1.3.1.2 沉淀pH的研究
            1.3.1.3 焙燒溫度的研究
            1.3.1.4 陳化時(shí)間的研究
        1.3.2 催化劑載體的研究
            1.3.2.1 氧化物載體
            1.3.2.2 分子篩載體
            1.3.2.3 碳載體
        1.3.3 催化劑助劑的研究
            1.3.3.1 堿金屬助劑
            1.3.3.2 堿土金屬助劑
            1.3.3.3 Cu、Mn、Zn等過(guò)渡金屬助劑
    1.4 論文主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)所用氣體
        2.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 并流共沉淀
        2.2.2 正加共沉淀
217">        2.2.3 沉淀-浸漬K、SiO217
        2.2.4 沉淀-浸漬K
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 比表面積和孔徑分布(BET)
        2.3.2 程序升溫還原(H2-TPR)
        2.3.3 X射線衍射(XRD)
        2.3.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.5 X射線光電子能譜(XPS)
    2.4 催化劑評(píng)價(jià)
第三章 制備方法對(duì)鐵催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)的影響
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 催化劑表征及性能評(píng)價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 制備方法對(duì)外觀形貌的影響(SEM)
        3.3.2 制備方法對(duì)織構(gòu)性質(zhì)的影響(BET)
        3.3.3 制備方法對(duì)物相結(jié)構(gòu)的影響(XRD)
        3.3.4 制備方法對(duì)還原性能的影響(H2-TPR)
        3.3.5 制備方法對(duì)催化性能的影響
    3.4 本章小結(jié)
第四章 沉淀鐵費(fèi)托合成催化劑的研究
    4.1 鐵源對(duì)沉淀鐵催化劑性能的影響
        4.1.1 引言
        4.1.2 實(shí)驗(yàn)部分
            4.1.2.1 催化劑制備
            4.1.2.2 催化劑表征及性能評(píng)價(jià)
        4.1.3 結(jié)果與討論
            4.1.3.1 鐵源對(duì)外觀形貌的影響(SEM)
            4.1.3.2 鐵源對(duì)織構(gòu)性質(zhì)的影響(BET)
            4.1.3.3 鐵源對(duì)物相結(jié)構(gòu)的影響(XRD)
            4.1.3.4 鐵源對(duì)表面化學(xué)組成的影響(XPS)
            4.1.3.5 鐵源對(duì)還原性能的影響(H2-TPR)
            4.1.3.6 鐵源對(duì)催化性能的影響
        4.1.4 本節(jié)小結(jié)
    4.2 反應(yīng)條件對(duì)沉淀鐵催化劑性能的影響
第五章 Cu助劑對(duì)不同鐵系催化劑的影響
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 催化劑制備
        5.2.2 催化劑表征及性能評(píng)價(jià)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 Cu助劑對(duì)外觀形貌的影響(SEM)
        5.3.2 Cu助劑對(duì)織構(gòu)性質(zhì)的影響(BET)
        5.3.3 Cu助劑對(duì)物相結(jié)構(gòu)的影響(XRD)
        5.3.4 Cu助劑對(duì)表面化學(xué)組成的影響(XPS)
        5.3.5 Cu助劑對(duì)還原性能的影響(H2-TPR)
        5.3.6 Cu助劑在不同鐵催化劑中對(duì)催化性能的影響
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
        6.1.1 制備方法對(duì)鐵催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)的影響
        6.1.2 鐵源和反應(yīng)條件對(duì)沉淀鐵費(fèi)托合成催化劑的影響
        6.1.3 Cu助劑對(duì)不同鐵系催化劑的影響
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介
專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書(shū)??



本文編號(hào):3156998

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