氧化鋯負(fù)載鈷基催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-23 17:02
石油在全球能源消耗配比中一直占據(jù)主導(dǎo)地位,但我國對(duì)原油和油品的進(jìn)口量卻在逐年增加,而費(fèi)托合成生產(chǎn)燃料油的技術(shù)工藝是解決目前困境的有效途徑之一。費(fèi)托合成工藝的關(guān)鍵技術(shù)是高活性和高選擇性催化劑的研發(fā),目前常用的活性金屬是鈷基或鐵基催化劑。本論文選擇鈷基催化劑,深入研究了載體種類、催化劑制備條件及方法對(duì)其費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響。采用并流共沉淀方法制備了以ZnO、Al2O3和ZrO2為載體負(fù)載20 wt%鈷的催化劑,費(fèi)托合成反應(yīng)活性測試結(jié)果表明,當(dāng)采用ZrO2為催化劑載體時(shí),費(fèi)托合成反應(yīng)性能最好。對(duì)催化劑的一系列表征結(jié)果表明該催化劑含有較多的表面鈷活性位;此外,C5+的選擇性會(huì)隨著表面Co對(duì)H2吸附能力的提高而增加。考察了沉淀劑(NH4OH、Na2CO3和NaOH)、老化pH值(9、11和13)和沉淀溫度(60oC、80oC和100oC)等條件對(duì)催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響。結(jié)...
【文章來源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:96 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 費(fèi)托合成簡介
1.2.1 費(fèi)托合成工藝的歷史與現(xiàn)狀
1.2.2 費(fèi)托合成的反應(yīng)過程及反應(yīng)機(jī)理
1.3 費(fèi)托合成的催化劑
1.3.1 費(fèi)托合成催化劑的活性相
1.3.2 鈷基催化劑的載體
1.3.3 鈷基催化劑的制備方法
1.4 論文選題背景與研究內(nèi)容
1.4.1 論文選題背景
1.4.2 論文研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法及設(shè)備
2.1 并流共沉淀法制備鈷基催化劑
2.1.1 不同載體負(fù)載鈷基催化劑的制備
2催化劑"> 2.1.2 不同沉淀劑制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.1.3 不同老化pH值制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.1.4 不同沉淀溫度制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.2 檸檬酸溶膠-凝膠法制備Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.3 水熱合成-等體積浸漬法制備Co/ZrO2催化劑
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 氮?dú)馕锢砦剑˙ET)
2.4.2 X射線衍射分析(XRD)
2.4.3 X射線熒光光譜儀(XRF)
2.4.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)
2-TPR)"> 2.4.5 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2-TPD)"> 2.4.6 氫氣程序升溫脫附(H2-TPD)
2.5 催化劑反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
2.6 實(shí)驗(yàn)用原料及規(guī)格
2.7 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
第3章 不同氧化物載體負(fù)載鈷基催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
3.1.1 XRF結(jié)果分析
2 物理吸附-脫附結(jié)果分析"> 3.1.2 N2 物理吸附-脫附結(jié)果分析
3.1.3 XRD表征分析
2-TPR表征分析"> 3.1.4 H2-TPR表征分析
2-TPD表征分析"> 3.1.5 H2-TPD表征分析
3.1.6 TEM表征分析
3.2 催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
3.3 小結(jié)
2催化劑工藝條件優(yōu)化">第4章 并流共沉淀方法制備Co/ZrO2催化劑工藝條件優(yōu)化
4.1 沉淀劑的影響
4.1.1 催化劑的表征分析
4.1.2 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.2 老化pH值的影響
4.2.1 催化劑的性能表征
4.2.2 催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能測試
4.3 沉淀溫度的影響
4.3.1 催化劑的表征結(jié)果
4.3.2 催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
4.4 小結(jié)
2費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響">第5章 不同制備方法對(duì)Co/ZrO2費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響
5.1 不同制備方法的比較
5.1.1 催化劑的表征與分析
5.1.2 催化劑反應(yīng)性能的考察
2催化劑的研究"> 5.2 水熱合成-等體積浸漬方法制備的Co/ZrO2催化劑的研究
5.2.1 水熱合成溫度的影響
2前驅(qū)體的影響"> 5.2.2 ZrO2前驅(qū)體的影響
2晶型的影響"> 5.2.3 ZrO2晶型的影響
5.3 小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]費(fèi)托合成鈷基催化劑載體研究進(jìn)展[J]. 丁邦琴,周杰,朱蓓蓓,王璐,李亞,喬啟成. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2017(04)
[2]F-T合成Co基催化劑研究進(jìn)展[J]. 夏志,宋金文,申衛(wèi)衛(wèi),臧涵. 工業(yè)催化. 2014(04)
[3]ZrO2性質(zhì)及其在催化中的應(yīng)用進(jìn)展[J]. 李利潮. 廣州化工. 2013(10)
[4]第二金屬對(duì)Co/SiO2加氫催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響(英文)[J]. 薛晶晶,崔芳,黃志威,左建良,陳靜,夏春谷. 催化學(xué)報(bào). 2012(10)
[5]間苯二酚-甲醛樹脂凝膠對(duì)Co/SiO2催化劑費(fèi)-托性能的影響(英文)[J]. 陳亮,沈儉一. 催化學(xué)報(bào). 2012(04)
[6]還原-氧化-還原過程對(duì)Co-ZrO2共沉淀催化劑結(jié)構(gòu)及其費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響[J]. 賈麗濤,李德寶,侯博,孫志強(qiáng),劉斌,郭金剛,任潤厚,孫予罕. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(06)
[7]Co基費(fèi)托合成催化劑載體的研究進(jìn)展[J]. 丁寧,曾尚紅,蘇海全,楊海龍. 化工進(jìn)展. 2009(S1)
[8]費(fèi)托合成催化劑的研究進(jìn)展[J]. 蘇海全,張曉紅,丁寧,杜永,馬云,白鳳華,曾尚紅,于世泳. 內(nèi)蒙古大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2009(04)
[9]蛋殼型催化劑結(jié)構(gòu)、制備方法及其催化性能影響因素分析[J]. 馬春景,盧立義,李應(yīng)成. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2008(01)
[10]有機(jī)改性二氧化硅及其負(fù)載鈷催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能[J]. 石利紅,李德寶,侯博,孫予罕. 催化學(xué)報(bào). 2007(11)
碩士論文
[1]檸檬酸—凝膠法制備Ni-ZrO2催化劑及其低溫漿態(tài)床甲烷化性能研究[D]. 宋燕.太原理工大學(xué) 2016
[2]碳氧化物甲烷化鎳基催化劑的研究[D]. 趙可超.天津大學(xué) 2016
[3]鋯改性鈷基催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能研究[D]. 江云輝.天津大學(xué) 2013
本文編號(hào):3155702
【文章來源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:96 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 費(fèi)托合成簡介
1.2.1 費(fèi)托合成工藝的歷史與現(xiàn)狀
1.2.2 費(fèi)托合成的反應(yīng)過程及反應(yīng)機(jī)理
1.3 費(fèi)托合成的催化劑
1.3.1 費(fèi)托合成催化劑的活性相
1.3.2 鈷基催化劑的載體
1.3.3 鈷基催化劑的制備方法
1.4 論文選題背景與研究內(nèi)容
1.4.1 論文選題背景
1.4.2 論文研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)方法及設(shè)備
2.1 并流共沉淀法制備鈷基催化劑
2.1.1 不同載體負(fù)載鈷基催化劑的制備
2催化劑"> 2.1.2 不同沉淀劑制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.1.3 不同老化pH值制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.1.4 不同沉淀溫度制備的Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.2 檸檬酸溶膠-凝膠法制備Co/ZrO2催化劑
2催化劑"> 2.3 水熱合成-等體積浸漬法制備Co/ZrO2催化劑
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 氮?dú)馕锢砦剑˙ET)
2.4.2 X射線衍射分析(XRD)
2.4.3 X射線熒光光譜儀(XRF)
2.4.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)
2-TPR)"> 2.4.5 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2-TPD)"> 2.4.6 氫氣程序升溫脫附(H2-TPD)
2.5 催化劑反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
2.6 實(shí)驗(yàn)用原料及規(guī)格
2.7 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備
第3章 不同氧化物載體負(fù)載鈷基催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
3.1.1 XRF結(jié)果分析
2 物理吸附-脫附結(jié)果分析"> 3.1.2 N2 物理吸附-脫附結(jié)果分析
3.1.3 XRD表征分析
2-TPR表征分析"> 3.1.4 H2-TPR表征分析
2-TPD表征分析"> 3.1.5 H2-TPD表征分析
3.1.6 TEM表征分析
3.2 催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
3.3 小結(jié)
2催化劑工藝條件優(yōu)化">第4章 并流共沉淀方法制備Co/ZrO2催化劑工藝條件優(yōu)化
4.1 沉淀劑的影響
4.1.1 催化劑的表征分析
4.1.2 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.2 老化pH值的影響
4.2.1 催化劑的性能表征
4.2.2 催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能測試
4.3 沉淀溫度的影響
4.3.1 催化劑的表征結(jié)果
4.3.2 催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能
4.4 小結(jié)
2費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響">第5章 不同制備方法對(duì)Co/ZrO2費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響
5.1 不同制備方法的比較
5.1.1 催化劑的表征與分析
5.1.2 催化劑反應(yīng)性能的考察
2催化劑的研究"> 5.2 水熱合成-等體積浸漬方法制備的Co/ZrO2催化劑的研究
5.2.1 水熱合成溫度的影響
2前驅(qū)體的影響"> 5.2.2 ZrO2前驅(qū)體的影響
2晶型的影響"> 5.2.3 ZrO2晶型的影響
5.3 小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]費(fèi)托合成鈷基催化劑載體研究進(jìn)展[J]. 丁邦琴,周杰,朱蓓蓓,王璐,李亞,喬啟成. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2017(04)
[2]F-T合成Co基催化劑研究進(jìn)展[J]. 夏志,宋金文,申衛(wèi)衛(wèi),臧涵. 工業(yè)催化. 2014(04)
[3]ZrO2性質(zhì)及其在催化中的應(yīng)用進(jìn)展[J]. 李利潮. 廣州化工. 2013(10)
[4]第二金屬對(duì)Co/SiO2加氫催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響(英文)[J]. 薛晶晶,崔芳,黃志威,左建良,陳靜,夏春谷. 催化學(xué)報(bào). 2012(10)
[5]間苯二酚-甲醛樹脂凝膠對(duì)Co/SiO2催化劑費(fèi)-托性能的影響(英文)[J]. 陳亮,沈儉一. 催化學(xué)報(bào). 2012(04)
[6]還原-氧化-還原過程對(duì)Co-ZrO2共沉淀催化劑結(jié)構(gòu)及其費(fèi)托合成反應(yīng)性能的影響[J]. 賈麗濤,李德寶,侯博,孫志強(qiáng),劉斌,郭金剛,任潤厚,孫予罕. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(06)
[7]Co基費(fèi)托合成催化劑載體的研究進(jìn)展[J]. 丁寧,曾尚紅,蘇海全,楊海龍. 化工進(jìn)展. 2009(S1)
[8]費(fèi)托合成催化劑的研究進(jìn)展[J]. 蘇海全,張曉紅,丁寧,杜永,馬云,白鳳華,曾尚紅,于世泳. 內(nèi)蒙古大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2009(04)
[9]蛋殼型催化劑結(jié)構(gòu)、制備方法及其催化性能影響因素分析[J]. 馬春景,盧立義,李應(yīng)成. 化學(xué)反應(yīng)工程與工藝. 2008(01)
[10]有機(jī)改性二氧化硅及其負(fù)載鈷催化劑的費(fèi)托合成反應(yīng)性能[J]. 石利紅,李德寶,侯博,孫予罕. 催化學(xué)報(bào). 2007(11)
碩士論文
[1]檸檬酸—凝膠法制備Ni-ZrO2催化劑及其低溫漿態(tài)床甲烷化性能研究[D]. 宋燕.太原理工大學(xué) 2016
[2]碳氧化物甲烷化鎳基催化劑的研究[D]. 趙可超.天津大學(xué) 2016
[3]鋯改性鈷基催化劑費(fèi)托合成反應(yīng)性能研究[D]. 江云輝.天津大學(xué) 2013
本文編號(hào):3155702
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