以水滑石為前軀體制備雙金屬Ni-Fe合金催化劑用于CO甲烷化反應(yīng)的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-04-23 12:44
天然氣作為一種清潔、環(huán)境友好型能源,在世界范圍內(nèi)被研究開發(fā)和利用,并且人類對于天然氣的需求越來越大。近年來,以煤為原料通過甲烷化反應(yīng)合成天然氣受到越來越多的關(guān)注。在煤制天然氣技術(shù)中,甲烷化技術(shù)是最重要的核心技術(shù)之一,而甲烷化催化劑的研究對甲烷化技術(shù)意義非凡。其中Ni基催化劑由于其低廉的價(jià)格和較好的活性成為甲烷化反應(yīng)常用的催化劑,但鎳基催化劑常面臨燒結(jié)和積碳,導(dǎo)致催化劑的失活。因此,開發(fā)具有較強(qiáng)的抗燒結(jié)和抗積碳能力的催化劑具有重要意義。本論文在前期實(shí)驗(yàn)室工作的基礎(chǔ)上,以水滑石為前驅(qū)體制備Ni基催化劑和Ni-Fe雙金屬納米顆粒催化劑,并通過XRD、H2-TPR、ICP、TG、BET,XPS和TEM表征手段對催化劑進(jìn)行了研究。討論了Ni負(fù)載量、空速、鐵含量對甲烷化性能的影響以及Fe摻雜量對催化劑的穩(wěn)定性的影響,進(jìn)而得到催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。本論文的主要研究成果如下:采用共沉淀法制備不同鎳含量的xNiMgAlLDHs(x=15%,20%,25%,30%)。其中鎳含量的不同對催化劑的結(jié)構(gòu)有一定的影響,還原后的鎳納米顆粒尺寸隨著鎳含量增多而逐漸增加。25Ni-CLDHs...
【文章來源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:72 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述與課題選擇
1.1 合成天然氣的背景和意義
1.2 煤制天然氣工藝
1.3 CO甲烷化反應(yīng)
1.3.1 CO甲烷化過程中的主要反應(yīng)
1.3.2 CO甲烷化反應(yīng)機(jī)理
1.4 CO甲烷化催化劑的研究進(jìn)展
1.4.1 活性組分
1.4.2 助劑
1.4.3 載體
1.4.4 甲烷化催化劑的制備
1.4.5 Ni基甲烷化催化劑的失活研究
1.5 水滑石
1.5.1 水滑石結(jié)構(gòu)
1.5.2 水滑石化合物性質(zhì)
1.5.3 水滑石的制備方法
1.5.4 水滑石催化應(yīng)用
1.6 課題意義和研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑制備
2.3 催化劑表征
2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)
2.3.2 氮?dú)馕摳剑˙ET)
2.3.3 程序升溫還原分析(TPR)
2.3.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)
2.3.5 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)
2.3.6 熱失重分析(TG-DTG)
2.3.7 X射線光電能譜(XPS)
2.4 催化劑制備
2.4.1 催化劑評價(jià)裝置
2.4.2 催化劑裝填
2.4.3 產(chǎn)物分析及數(shù)據(jù)處理
第三章 以鎳鎂鋁水滑石為前驅(qū)體制備不同鎳含量的納米催化劑用于CO甲烷化反應(yīng)的研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑制備
3.2.2 催化劑表征
3.2.3 催化劑評價(jià)
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.3.1 水滑石前驅(qū)體的表征
3.3.2 水滑石煅燒后的表征
3.3.3 催化劑還原后的表征
3.3.4 催化劑活性測試
3.4 本章小結(jié)
第四章 鎳鐵催化劑用于CO甲烷化反應(yīng):鐵摻雜量的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑制備
4.2.2 催化劑表征
4.2.3 催化劑活性評價(jià)
4.3 催化劑表征結(jié)果
4.3.1 水滑石前驅(qū)體的表征
4.3.2 水滑石煅燒后的表征
4.3.3 還原后催化劑的表征
4.4 催化劑活性測試
4.4.1 不同反應(yīng)溫度的影響
4.4.2 催化劑穩(wěn)定性測試
4.5 穩(wěn)定性測試后催化劑表征結(jié)果
4.5.1 穩(wěn)定性測試后催化劑的XRD
4.5.2 穩(wěn)定性測試后催化劑的TEM
4.5.3 穩(wěn)定性測試后催化劑的TG分析
4.6 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 問題與展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和科研情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MoO3對Ni/Al2O3催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 楊霞,秦紹東,龍俊英,孫守理. 現(xiàn)代化工. 2016(04)
[2]具有CO甲烷化高溫穩(wěn)定性的有序介孔氧化鋁負(fù)載鎳納米顆粒的組裝(英文)[J]. 田昊,李水榮,曾亮,馬洪艷,鞏金龍. Science China Materials. 2015(01)
[3]表面活性劑輔助共沉淀法制備Ni-Mg-Al固體堿催化劑用于CH4-CO2重整反應(yīng)[J]. 譚鵬甲,高志華,沈朝峰,杜亞麗,李曉東,黃偉. 催化學(xué)報(bào). 2014(12)
[4]ZrO2晶型對Ni/ZrO2催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 張顏鑫,張因,趙永祥. 分子催化. 2013(04)
[5]復(fù)合氧化物載體對鎳基催化劑上CO甲烷化反應(yīng)性能的影響(英文)[J]. 張罕,董云蕓,方維平,連奕新. 催化學(xué)報(bào). 2013(02)
[6]TiO2對Ni/Al2O3催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 詹吉山,郭翠梨,張俊濤,張金利. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(05)
[7]Methanation of carbon dioxide on Ni/ZrO2-Al2O3 catalysts:Effects of ZrO2 promoter and preparation method of novel ZrO2-Al2O3 carrier[J]. Mengdie Cai1, Jie Wen1, Wei Chu1, Xueqing Cheng2, Zejun Li2 1. Department of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, Sichuan, China; 2. Southwest Research & Design Institute of Chemical Industry, Chengdu 610000, Sichuan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(03)
[8]對我國煤基能源化工品發(fā)展的思考[J]. 潘連生,張瑞和,朱曾惠. 西部煤化工. 2008(02)
[9]Ni/ZrO2-Al2O3制備表征及催化性能的研究[J]. 胡雪娟,石秋杰,諶偉慶,吳昊. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2008(04)
[10]沉淀型Ni-La2O3/ZrO2催化劑上CO2甲烷化性能的研究[J]. 魏樹權(quán),李麗波,商永臣,徐恒泳,徐國林. 天然氣化工. 2004(05)
本文編號:3155352
【文章來源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:72 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述與課題選擇
1.1 合成天然氣的背景和意義
1.2 煤制天然氣工藝
1.3 CO甲烷化反應(yīng)
1.3.1 CO甲烷化過程中的主要反應(yīng)
1.3.2 CO甲烷化反應(yīng)機(jī)理
1.4 CO甲烷化催化劑的研究進(jìn)展
1.4.1 活性組分
1.4.2 助劑
1.4.3 載體
1.4.4 甲烷化催化劑的制備
1.4.5 Ni基甲烷化催化劑的失活研究
1.5 水滑石
1.5.1 水滑石結(jié)構(gòu)
1.5.2 水滑石化合物性質(zhì)
1.5.3 水滑石的制備方法
1.5.4 水滑石催化應(yīng)用
1.6 課題意義和研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑制備
2.3 催化劑表征
2.3.1 X-射線粉末衍射(XRD)
2.3.2 氮?dú)馕摳剑˙ET)
2.3.3 程序升溫還原分析(TPR)
2.3.4 場發(fā)射透射電子顯微鏡(TEM)
2.3.5 電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)
2.3.6 熱失重分析(TG-DTG)
2.3.7 X射線光電能譜(XPS)
2.4 催化劑制備
2.4.1 催化劑評價(jià)裝置
2.4.2 催化劑裝填
2.4.3 產(chǎn)物分析及數(shù)據(jù)處理
第三章 以鎳鎂鋁水滑石為前驅(qū)體制備不同鎳含量的納米催化劑用于CO甲烷化反應(yīng)的研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑制備
3.2.2 催化劑表征
3.2.3 催化劑評價(jià)
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.3.1 水滑石前驅(qū)體的表征
3.3.2 水滑石煅燒后的表征
3.3.3 催化劑還原后的表征
3.3.4 催化劑活性測試
3.4 本章小結(jié)
第四章 鎳鐵催化劑用于CO甲烷化反應(yīng):鐵摻雜量的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑制備
4.2.2 催化劑表征
4.2.3 催化劑活性評價(jià)
4.3 催化劑表征結(jié)果
4.3.1 水滑石前驅(qū)體的表征
4.3.2 水滑石煅燒后的表征
4.3.3 還原后催化劑的表征
4.4 催化劑活性測試
4.4.1 不同反應(yīng)溫度的影響
4.4.2 催化劑穩(wěn)定性測試
4.5 穩(wěn)定性測試后催化劑表征結(jié)果
4.5.1 穩(wěn)定性測試后催化劑的XRD
4.5.2 穩(wěn)定性測試后催化劑的TEM
4.5.3 穩(wěn)定性測試后催化劑的TG分析
4.6 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 問題與展望
參考文獻(xiàn)
發(fā)表論文和科研情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MoO3對Ni/Al2O3催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 楊霞,秦紹東,龍俊英,孫守理. 現(xiàn)代化工. 2016(04)
[2]具有CO甲烷化高溫穩(wěn)定性的有序介孔氧化鋁負(fù)載鎳納米顆粒的組裝(英文)[J]. 田昊,李水榮,曾亮,馬洪艷,鞏金龍. Science China Materials. 2015(01)
[3]表面活性劑輔助共沉淀法制備Ni-Mg-Al固體堿催化劑用于CH4-CO2重整反應(yīng)[J]. 譚鵬甲,高志華,沈朝峰,杜亞麗,李曉東,黃偉. 催化學(xué)報(bào). 2014(12)
[4]ZrO2晶型對Ni/ZrO2催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 張顏鑫,張因,趙永祥. 分子催化. 2013(04)
[5]復(fù)合氧化物載體對鎳基催化劑上CO甲烷化反應(yīng)性能的影響(英文)[J]. 張罕,董云蕓,方維平,連奕新. 催化學(xué)報(bào). 2013(02)
[6]TiO2對Ni/Al2O3催化劑CO甲烷化性能的影響[J]. 詹吉山,郭翠梨,張俊濤,張金利. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(05)
[7]Methanation of carbon dioxide on Ni/ZrO2-Al2O3 catalysts:Effects of ZrO2 promoter and preparation method of novel ZrO2-Al2O3 carrier[J]. Mengdie Cai1, Jie Wen1, Wei Chu1, Xueqing Cheng2, Zejun Li2 1. Department of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, Sichuan, China; 2. Southwest Research & Design Institute of Chemical Industry, Chengdu 610000, Sichuan, China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(03)
[8]對我國煤基能源化工品發(fā)展的思考[J]. 潘連生,張瑞和,朱曾惠. 西部煤化工. 2008(02)
[9]Ni/ZrO2-Al2O3制備表征及催化性能的研究[J]. 胡雪娟,石秋杰,諶偉慶,吳昊. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2008(04)
[10]沉淀型Ni-La2O3/ZrO2催化劑上CO2甲烷化性能的研究[J]. 魏樹權(quán),李麗波,商永臣,徐恒泳,徐國林. 天然氣化工. 2004(05)
本文編號:3155352
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