混合質(zhì)子—電子導(dǎo)體透氫膜的制備、表征以及性能研究
發(fā)布時間：2021-04-17 12:42
混合質(zhì)子—電子導(dǎo)體透氫膜是一種同時具備質(zhì)子電導(dǎo)率和電子電導(dǎo)率的致密陶瓷膜,理論上其對氫氣的選擇性可以達到100%。為滿足實際工業(yè)的需求,混合質(zhì)子—電子導(dǎo)體透氫膜需要具有良好的透氫性能和穩(wěn)定性。目前常采用金屬離子摻雜或構(gòu)筑雙相膜的手段改善透氫膜性能,但透氫量仍然較低,穩(wěn)定性較差。本論文以改善透氫膜的透氫性能和穩(wěn)定性為目的,采用非金屬離子對透氫膜進行摻雜,探討非金屬離子對透氫膜晶體結(jié)構(gòu)、電導(dǎo)率、透氫性能和穩(wěn)定性的影響。最后,為進一步提高鈣鈦礦型氧化物的透氫性能,本文構(gòu)筑金屬—氧化物雙相膜,并研究其透氫性能和穩(wěn)定性。首先,采用固相球磨法制備了不同含量非金屬磷離子摻雜的鎢酸鑭型氧化物L(fēng)a5.5W1-xPxO11.25-δ（x=0、0.1、0.2、0.3）粉體,燒結(jié)成致密片狀膜后,考察了膜片的相結(jié)構(gòu)以及相應(yīng)的透氫性能。經(jīng)相結(jié)構(gòu)分析,這一系列氧化物在1550℃燒結(jié)致密后均能呈現(xiàn)單一的立方相結(jié)構(gòu)。在透氫測試中,磷離子摻雜后膜片的透氫量相比未摻雜膜片的透氫量均有所提高。其次,選擇鉬摻雜鎢酸鑭型氧化物為研究材料,對其...
【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：142 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
利用混合質(zhì)子—電子導(dǎo)體膜進行氫氣分離的示意圖
圖 1-2 車輪機制運輸質(zhì)子的示意圖[34]。Figure 1-2 Schemitc diagram of proton transport by the vehicle mechanism[34].如圖 1-2 中展示的是車輪機制，質(zhì)子是以質(zhì)子化晶格氧（OH-）作為載體，然后質(zhì)子化的晶格氧利用氧空穴位置，像車輪一樣在陶瓷膜中傳導(dǎo)，從而實現(xiàn)質(zhì)子在陶瓷膜中傳導(dǎo)這一行為[34]。這一機制十分簡單易懂，可以被認(rèn)為是 H3O+在陶瓷膜中擴散。他們指出，不同價態(tài)的金屬離子進入氧化物后，因為電荷守恒，氧化物的晶胞中會產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量的氧空位。另外，他們也發(fā)現(xiàn)了摻雜離子的濃度會影響材料的質(zhì)子電導(dǎo)率，這就證明了車輪機制是一種有效的質(zhì)子在膜中傳輸?shù)臋C制。例如，Meakawa 等人調(diào)節(jié)了不同濃度的摻雜離子，利用氫核磁共振譜（1H-NMR）對 BaCe1-xYxO3-δ基材料中質(zhì)子濃度[35]。另外他們還測量了同時他們還測量在 1kPa 水壓下的 BaCe1-xYxO3-δ電導(dǎo)率，結(jié)果如圖 1-3 所示。從圖 1-3 都能看出，BaCe1-xYxO3-δ（x＜0.1）電導(dǎo)率隨著摻雜劑的濃度的增加而增大。然而，由于晶格缺陷的原因，當(dāng)摻雜離子濃度增加達到一定程度后，材料的質(zhì)子電
圖 1-3 BaCe1-xYxO3-（BCY）和 SrCe0.95Y0.05O3-（SCY）電導(dǎo)率總結(jié)[35]。（□）BCYx=0.10；（●）BCY x=0.05；（○）BCY x=0.03；（▲）BCY x=0.01；（■）SCY。Figure 1-3 Mesured conductivites for BaCe1-xYxO3-(BCY) and SrCe0.95Y0.05O3-(SCY)[35].(□)BCY x=0.10, (●) BCY x=0.05, (○)BCY x=0.03, (▲)BCY x=0.01, (■)SCY.圖 1-4 旋轉(zhuǎn)——跳躍機制中質(zhì)子傳導(dǎo)的示意圖[39]。實心圓點代表質(zhì)子，空心圓點代表氧原子。Figure 1-4 Schematic diagram oa the Grotthuss mechanism for proton conduction in ceramic
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Novel SrCe0.75Zr0.20Tm0.05O3-δ membrane for hydrogen separation[J]. Wen Hui Yuan~(a,*),Ling Ling Mao~a,Li Li~b a School of Chemistry and Chemical Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510640,China b College of Environmental Science and Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510640,China. Chinese Chemical Letters. 2010(03)
本文編號：3143474
【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：142 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
利用混合質(zhì)子—電子導(dǎo)體膜進行氫氣分離的示意圖
圖 1-2 車輪機制運輸質(zhì)子的示意圖[34]。Figure 1-2 Schemitc diagram of proton transport by the vehicle mechanism[34].如圖 1-2 中展示的是車輪機制，質(zhì)子是以質(zhì)子化晶格氧（OH-）作為載體，然后質(zhì)子化的晶格氧利用氧空穴位置，像車輪一樣在陶瓷膜中傳導(dǎo)，從而實現(xiàn)質(zhì)子在陶瓷膜中傳導(dǎo)這一行為[34]。這一機制十分簡單易懂，可以被認(rèn)為是 H3O+在陶瓷膜中擴散。他們指出，不同價態(tài)的金屬離子進入氧化物后，因為電荷守恒，氧化物的晶胞中會產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量的氧空位。另外，他們也發(fā)現(xiàn)了摻雜離子的濃度會影響材料的質(zhì)子電導(dǎo)率，這就證明了車輪機制是一種有效的質(zhì)子在膜中傳輸?shù)臋C制。例如，Meakawa 等人調(diào)節(jié)了不同濃度的摻雜離子，利用氫核磁共振譜（1H-NMR）對 BaCe1-xYxO3-δ基材料中質(zhì)子濃度[35]。另外他們還測量了同時他們還測量在 1kPa 水壓下的 BaCe1-xYxO3-δ電導(dǎo)率，結(jié)果如圖 1-3 所示。從圖 1-3 都能看出，BaCe1-xYxO3-δ（x＜0.1）電導(dǎo)率隨著摻雜劑的濃度的增加而增大。然而，由于晶格缺陷的原因，當(dāng)摻雜離子濃度增加達到一定程度后，材料的質(zhì)子電
圖 1-3 BaCe1-xYxO3-（BCY）和 SrCe0.95Y0.05O3-（SCY）電導(dǎo)率總結(jié)[35]。（□）BCYx=0.10；（●）BCY x=0.05；（○）BCY x=0.03；（▲）BCY x=0.01；（■）SCY。Figure 1-3 Mesured conductivites for BaCe1-xYxO3-(BCY) and SrCe0.95Y0.05O3-(SCY)[35].(□)BCY x=0.10, (●) BCY x=0.05, (○)BCY x=0.03, (▲)BCY x=0.01, (■)SCY.圖 1-4 旋轉(zhuǎn)——跳躍機制中質(zhì)子傳導(dǎo)的示意圖[39]。實心圓點代表質(zhì)子，空心圓點代表氧原子。Figure 1-4 Schematic diagram oa the Grotthuss mechanism for proton conduction in ceramic
【參考文獻】：
期刊論文
[1]Novel SrCe0.75Zr0.20Tm0.05O3-δ membrane for hydrogen separation[J]. Wen Hui Yuan~(a,*),Ling Ling Mao~a,Li Li~b a School of Chemistry and Chemical Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510640,China b College of Environmental Science and Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510640,China. Chinese Chemical Letters. 2010(03)
本文編號：3143474
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