含能化合物的開發(fā)和研究是當(dāng)今含能材料領(lǐng)域的熱點(diǎn),六硝基六氮雜異伍茲烷作為含能較高的高能量密度化合物,受到了各國的廣泛關(guān)注。多氮類異伍茲烷衍生物是制備六硝基六氮雜異伍茲烷的中間體,在多個(gè)領(lǐng)域具有重要的作用。六芐基六氮雜異伍茲烷是異伍茲烷籠形結(jié)構(gòu)的主要合成前體,其合成的反應(yīng)條件及動(dòng)力學(xué)、體系物性等對(duì)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)和含能化合物的工業(yè)化開發(fā)具有重要的意義。論文對(duì)六芐基六氮雜異伍茲烷的合成工藝及其過程設(shè)計(jì)的相關(guān)基礎(chǔ)進(jìn)行了研究,主要內(nèi)容如下:（1）以芐胺和乙二醛為反應(yīng)原料,在酸的催化作用下經(jīng)加成、脫水縮合等中間過程制備了六芐基六氮雜異伍茲烷。研究了投料比、催化劑、反應(yīng)時(shí)間、溫度和溶劑種類等因素對(duì)收率的影響,確定了適宜的反應(yīng)條件,并進(jìn)行了一定范圍內(nèi)的放大,產(chǎn)品收率穩(wěn)定在81%左右,粗品純度達(dá)92%,純化后純度為98%,滿足后續(xù)反應(yīng)的要求。（2）研究了反應(yīng)溫度在15～35℃范圍內(nèi)六芐基六氮雜異伍茲烷合成的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),結(jié)合反應(yīng)機(jī)理及實(shí)際反應(yīng)情況,建立了表觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,關(guān)聯(lián)得到了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),并對(duì)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)。（3）芐胺-乙腈-水體系的導(dǎo)熱系數(shù)和密度對(duì)其相關(guān)反應(yīng)的工業(yè)化開發(fā)具有重要的意義。... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：111 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１４各種類型的攪拌器??

圖３．１縮合反應(yīng)液相色譜檢測(cè)圖譜??Ｆｉｇｕｒｅ?３．１?Ｌｉｑｕｉｄ?ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｍａｐ?ｏｆ?ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??反應(yīng)條件為選取優(yōu)化后的工藝條件，液相色譜檢測(cè)圖譜如圖３．１所示。其中??主要的峰有兩個(gè)，出峰時(shí)間分別為４．３７?ｍｉｎ和８．４９?ｍｉｎ，后者經(jīng)鑒定為ＨＢＩＷ，??前者難以獲得純品，無法檢測(cè)，但根據(jù)反應(yīng)機(jī)理及實(shí)際過程中中間產(chǎn)物峰面積變??化規(guī)律，可知４．３７１１１丨１１出峰物質(zhì)為（：６１１５〇１２＞＾（：執(zhí)０印＜：執(zhí)０１１如１１〇｛２（：６１１５。測(cè)??量了不同溫度下反應(yīng)體系物質(zhì)變化，根據(jù)反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)最終結(jié)果，將中間產(chǎn)物??峰面積與其濃度建立大致關(guān)系，檢測(cè)不同時(shí)間體系中物質(zhì)濃度，結(jié)果見表３．３。??由表３．３中數(shù)據(jù)可以得知，反應(yīng)剛開始時(shí)，隨著溫度上升，中間產(chǎn)物Ｃ累計(jì)??的速度增快，而最終產(chǎn)物的生產(chǎn)量先增大后減��；隨著反應(yīng)時(shí)間的延長，３５?°Ｃ??時(shí)目標(biāo)產(chǎn)物首先迖到平衡

Ｆｉｇｕｒｅ?３．６?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ??為驗(yàn)證動(dòng)力學(xué)方程的可靠性，進(jìn)行了一組２０?°Ｃ條件下的ＨＢＩＷ合成實(shí)驗(yàn)，??由圖３．７所示，此條件時(shí)的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值吻合度較高，其相對(duì)偏差均在９％以??內(nèi)，所得的動(dòng)力學(xué)方程基本可靠。??１２０?｜???１００?－??＾?６０?＾??ｉ／??２０?■??０??■?１?■?１?■?１?■?１?－－??０?２００００?４００００?６００００?８００００??ｔ／ｓ??圖３．７２０?°Ｃ時(shí)Ｄ濃度實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值的比較??Ｆｉｇｕｒｅ?３．７?Ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ａｎｄ?ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｄ?ａｔ?２０?°Ｃ??３．５本章小結(jié)??檢測(cè)了不同溫度下某中間產(chǎn)物和目標(biāo)產(chǎn)物ＨＢＩＷ的濃度隨時(shí)間的變化，建??立表觀動(dòng)力學(xué)模型，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到目標(biāo)產(chǎn)物生成反應(yīng)的表觀動(dòng)力學(xué)??５２??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]二種NTO合成工藝的安全性分析[J]. 常佩,周誠,王伯周,黃新萍,朱勇.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2018(05)
[2]分子動(dòng)力學(xué)模擬不同類型MOFs材料對(duì)NO2氣體擴(kuò)散影響[J]. 余園園,楊犁,彭昌軍,孫煒.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2018(04)
[3]催化汽油加氫改質(zhì)工藝集總動(dòng)力學(xué)模型研究[J]. 歐陽福生,沈佳穎,王永前,徐祺鴻.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2018(01)
[4]帶壓下原油組分（正十六烷+甲基環(huán)己烷+叔丁基苯）三元體系黏度與密度的測(cè)量與關(guān)聯(lián)[J]. 申亞楠,夏淑倩,馬沛生,高新晶.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2017(05)
[5]Pt/C催化氧化甲醛和甲酸反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[J]. 尹紅,周凱,袁慎峰,陳志榮.  高校化學(xué)工程學(xué)報(bào). 2017(04)
[6]六羥甲基三聚氰胺的甲醚化反應(yīng)機(jī)理分析及動(dòng)力學(xué)研究[J]. 顏小東,孫巧路,楊凱,范宏,李伯耿.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2016(06)
[7]RT28/氣相二氧化硅復(fù)合相變材料的制備及對(duì)鋰離子電池的保溫性能研究[J]. 溫小燕,凌子夜,方曉明,張正國.  高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào). 2016(05)
[8]氫能載體十氫萘制氫表觀動(dòng)力學(xué)[J]. 寇小文,顧雄毅,李平.  化工進(jìn)展. 2015(09)
[9]穩(wěn)態(tài)法測(cè)量不良導(dǎo)體導(dǎo)熱系數(shù)的改進(jìn)設(shè)計(jì)[J]. 李澤朋,郭松青,王維波.  實(shí)驗(yàn)室研究與探索. 2015(06)
[10]基于本質(zhì)安全的硝化反應(yīng)釜的概念設(shè)計(jì)[J]. 張本賀,何宇晨,畢紀(jì)葛,吳可君,徐國華.  高校化學(xué)工程學(xué)報(bào). 2015(02)

博士論文
[1]易失控反應(yīng)過程的調(diào)控及強(qiáng)化研究[D]. 車圓圓.浙江大學(xué) 2012

碩士論文
[1]十氫萘脫氫動(dòng)力學(xué)研究及脫氫反應(yīng)器模擬[D]. 寇小文.華東理工大學(xué) 2015
[2]六芐基六氮雜異伍茲烷的高效液相色譜分析方法建立[D]. 雷笑.北京理工大學(xué) 2015
[3]攪拌釜傳熱過程的研究[D]. 雷照.浙江大學(xué) 2008
[4]二元混合體系導(dǎo)熱系數(shù)的快速測(cè)定與研究[D]. 蘇力.西北大學(xué) 2007



本文編號(hào)：3129931