針對(duì)環(huán)境問(wèn)題日益突出、能源需求增大、化石資源短缺等問(wèn)題,尋求替代化石資源的新技術(shù)顯得尤為重要,其中糠醛催化加氫制備高價(jià)值生物質(zhì)衍生物被認(rèn)為是一項(xiàng)具有良好前景的技術(shù)。目前已有大量研究工作對(duì)糠醛加氫反應(yīng)進(jìn)行了探索,尤其是在最佳操作條件和催化劑性能方面,包括載體、金屬組分、負(fù)載量等因素對(duì)糠醛加氫性能的影響。已有研究結(jié)果表明,負(fù)載型催化劑的分散性和負(fù)載量是影響糠醛加氫反應(yīng)性能的重要因素,而文獻(xiàn)中鮮有同時(shí)具備高負(fù)載量及高分散性催化劑的相關(guān)報(bào)道。因此,開發(fā)催化劑合成新技術(shù)以制備高分散性和高負(fù)載量的糠醛加氫催化劑是目前的研究難點(diǎn)和重點(diǎn)�？啡┘託浞磻�(yīng)體系復(fù)雜,論文首先從熱力學(xué)角度對(duì)糠醛加氫涉及的多個(gè)反應(yīng)的可行性和進(jìn)行程度進(jìn)行分析,實(shí)現(xiàn)催化劑設(shè)計(jì)及催化糠醛氣相加氫反應(yīng)條件的優(yōu)化。熱力學(xué)分析結(jié)果表明,300⁵50K之間,糠醛加氫主要涉及的五種反應(yīng)在熱力學(xué)上均能進(jìn)行;高溫條件下糠醛脫羰生成呋喃反應(yīng)占主導(dǎo);溫度低于500 K,氫醛摩爾比為3時(shí),糠醛加氫轉(zhuǎn)化率達(dá)95%以上,繼續(xù)增加氫氣的比例,易使糠醛深度加氫生成其他衍生物。以Pd作為糠醛加氫催化劑活性金屬組分,應(yīng)用超臨界流體沉積技術(shù)制備高... 

【文章來(lái)源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：67 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 糠醛加氫反應(yīng)研究現(xiàn)狀
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 熱力學(xué)分析
    1.2 糠醛加氫催化劑
        1.2.1 糠醛加氫催化劑體系
        1.2.2 糠醛加氫催化劑活性影響因素
        1.2.3 負(fù)載型金屬催化劑傳統(tǒng)制備方法
    1.3 超臨界流體沉積技術(shù)制備高分散性負(fù)載型催化劑的研究
        1.3.1 超臨界流體概述
        1.3.2 超臨界流體沉積法制備負(fù)載型催化劑研究進(jìn)展
    1.4 本文主要研究?jī)?nèi)容
2 糠醛加氫熱力學(xué)分析
    2.1 熱力學(xué)計(jì)算
        2.1.1 糠醛加氫可能涉及的反應(yīng)
        2.1.2 Joback基團(tuán)貢獻(xiàn)法估算物質(zhì)的熱力學(xué)數(shù)據(jù)
        2.1.3 各反應(yīng)熱力學(xué)數(shù)據(jù)計(jì)算
        2.1.4 反應(yīng)焓與反應(yīng)溫度的關(guān)系
        2.1.5 吉布斯自由能變與反應(yīng)溫度的關(guān)系
        2.1.6 轉(zhuǎn)化率與溫度和氫氣物質(zhì)的量關(guān)系
    2.2 結(jié)果與討論
        2.2.1 反應(yīng)焓變
        2.2.2 吉布斯自由能變
        2.2.3 平衡常數(shù)
        2.2.4 反應(yīng)轉(zhuǎn)化率
    2.3 本章小結(jié)
3 實(shí)驗(yàn)部分
    3.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與試劑
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
2O₃催化劑前驅(qū)體">        3.2.1 超臨界流體沉積法制備Pd/Al₂O₃催化劑前驅(qū)體
2O₃催化劑前驅(qū)體">        3.2.2 浸漬法制備Pd/Al₂O₃催化劑前驅(qū)體
2O₃催化劑前驅(qū)體還原">        3.2.3 Pd/Al₂O₃催化劑前驅(qū)體還原
        3.2.4糠醛氣相固定床驗(yàn)證催化劑活性實(shí)驗(yàn)
    3.3 樣品催化劑的表征
2O₃ 催化劑的TEM分析">        3.3.1 Pd/Al₂O₃ 催化劑的TEM分析
2O₃ 催化劑的XRD分析">        3.3.2 Pd/Al₂O₃ 催化劑的XRD分析
2O₃催化劑的負(fù)載量分析">        3.3.3 Pd/Al₂O₃催化劑的負(fù)載量分析
2O₃催化劑的拉曼光譜分析">        3.3.4 Pd/Al₂O₃催化劑的拉曼光譜分析
4 超臨界流體沉積法制備負(fù)載型Pd催化劑的研究
2O₃ 催化劑沉積過(guò)程的影響">    4.1 SCCO2 的壓力對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑沉積過(guò)程的影響
2O₃ 催化劑形貌的影響">        4.1.1 SCCO2 的壓力對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌的影響
2O₃ 催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響">        4.1.2 SCCO2 的壓力對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響
2O₃ 催化劑沉積過(guò)程的影響">    4.2 SCCO2 的溫度對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑沉積過(guò)程的影響
2O₃ 催化劑形貌的影響">        4.2.1 SCCO2 的溫度對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌的影響
2O₃ 催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響">        4.2.2 SCCO2 的溫度對(duì)Pd/Al₂O₃ 催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響
2O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響">    4.3 沉積時(shí)間對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響
2O₃催化劑沉積過(guò)程的影響">    4.4 共溶劑對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑沉積過(guò)程的影響
        4.4.1 共溶劑在SCFD法制備負(fù)載型催化劑過(guò)程中的作用
2O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響">        4.4.2 共溶劑的選擇對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響
2O₃催化劑形貌的影響">        4.4.3 共溶劑體積對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑形貌的影響
2O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響">        4.4.4 共溶劑體積對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的影響
2O₃催化劑沉積過(guò)程的影響">    4.5 理論負(fù)載量對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑沉積過(guò)程的影響
2O₃催化劑形貌的影響">        4.5.1 理論負(fù)載量對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑形貌的影響
2O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量及負(fù)載率的影響">        4.5.2 理論負(fù)載量對(duì)Pd/Al₂O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量及負(fù)載率的影響
2O₃ 催化劑形貌與負(fù)載量對(duì)比">    4.6 SCFD法與浸漬法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌與負(fù)載量對(duì)比
2O₃催化劑形貌的對(duì)比">        4.6.1 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃催化劑形貌的對(duì)比
2O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的對(duì)比">        4.6.2 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃催化劑實(shí)際負(fù)載量的對(duì)比
2O₃ 催化劑XRD的對(duì)比">        4.6.3 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑XRD的對(duì)比
    4.7 催化劑活性研究
2O₃ 催化劑催化活性對(duì)比">        4.7.1 SCFD法和浸漬法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑催化活性對(duì)比
        4.7.2 SCFD法制備的不同負(fù)載量的催化劑催化活性對(duì)比
    4.8 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
附錄A 論文中使用的主要符號(hào)的意義和單位
致謝



本文編號(hào)：3087241