酶是一類大分子生物催化劑,能夠大幅度加快生命體內的化學反應速率,使得代謝產生的物質和能量滿足生命體的需要。與非生物催化劑相比,生物酶的優(yōu)越性主要體現在高催化效率、催化具有特異性以及價格較低等。但是,由于酶催化反應的復雜性,僅僅通過實驗手段很難準確獲得反應中間體和過渡態(tài)的結構以及各步反應的能量學信息。近年來,計算化學日益成為深入理解酶促反應機理和設計高活性催化劑的有力手段,其中,量子力學與分子力學（QM/MM）組合方法在生物大分子體系的研究中展現出越來越強大的功能。本文利用QM/MM方法和密度泛函理論（DFT）方法分別對非血紅素雙加氧酶ChaP,工程進化突變體RA95.5-8F以及基于細胞色素P450構建的團簇模型鐵卟啉復合物的催化反應機理進行了理論探究,從原子水平上闡明了反應的微觀機制,給出了結構-活性等關鍵信息,這些計算結果為實驗做了進一步的補充,為深入理解酶催化反應機理和設計更高活性的酶催化劑提供了理論依據。本論文的主要研究工作如下:（1）鐵卟啉氮賓形成機理、電子結構和C-H胺化反應的理論研究鐵卟啉化合物是細胞色素P450單加氧酶催化活性中心的類似物,由于其優(yōu)異的催化性能顯示出廣泛... 

【文章來源】：山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】：96 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２－１?ＱＭ區(qū)與ＭＭ區(qū)劃分示意圖

圖３－２用于本文計算的簡化模型

圖３－３用于鐵卟啉氮賓中間體ＣＡＳＳＣＦ計算的活性空間

【參考文獻】：
期刊論文
[1]2018諾貝爾化學獎:酶定向進化與噬菌體展示技術[J]. 曲戈,張錕,蔣迎迎,孫周通.  生物學雜志. 2019(01)



本文編號：3083132