化石資源的日益枯竭驅(qū)使人類(lèi)著手從可再生的生物質(zhì)中獲取燃料和各種生產(chǎn)生活所需化學(xué)品。γ-戊內(nèi)酯（γ-GVL）被認(rèn)定為是一種重要的能源平臺(tái)分子,它既可以用作燃料添加劑,也可通過(guò)進(jìn)一步化學(xué)轉(zhuǎn)化生成烴類(lèi)高級(jí)燃料。最有效的生產(chǎn)γ-戊內(nèi)酯的方法是乙酰丙酸（LA）加氫,而乙酰丙酸又可以通過(guò)水解碳水化合物基的生物質(zhì)得到。此外,乙酰丙酸也可通過(guò)均相和非均相催化的途徑與氫氣或甲酸反應(yīng)得到γ-戊內(nèi)酯。在前人的研究基礎(chǔ)上,本文嘗試了銥催化劑并且證明了半三明治型銥化合物可以催化乙酰丙酸轉(zhuǎn)化為γ-戊內(nèi)酯,在溫和的溫度和壓力下得到了較高的產(chǎn)率。在120℃和10atm H2的條件下達(dá)到較高的TON值。而且這種催化對(duì)于以乙酰丙酸和甲酸的混合溶液為原料制備γ-戊內(nèi)酯,在甲酸過(guò)量或提供加入額外的H2的情況下,可以在比較溫和的反應(yīng)條件下高效的催化反應(yīng)。此外,通過(guò)簡(jiǎn)單的相分離,這種水溶性的均相催化劑可以重復(fù)利用,在氫氣或者甲酸的存在下選擇性還原低濃度的乙酰丙酸水溶液,且不需要任何添加劑。可用于各種生物質(zhì)衍生碳水化合物生產(chǎn)γ-戊內(nèi)酯,從而證明了它在γ-戊內(nèi)酯的工業(yè)生產(chǎn)中實(shí)際應(yīng)用的優(yōu)越性。 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：57 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
目錄
第1章 綜述
    1.1 生物質(zhì)概述
    1.2 生物質(zhì)燃料
    1.3 生物質(zhì)基化學(xué)品
    1.4 γ-GVL的結(jié)構(gòu)與基本性質(zhì)
    1.5 γ-GVL的合成
        1.5.1 以乙酰丙酸為原料制備γ-GVL
        1.5.2 以乙酰丙酸酯類(lèi)化合物為原料制備γ-GVL
        1.5.3 其他原料制備γ-GVL
    1.6 γ-GVL的應(yīng)用
        1.6.1 制備燃料和燃料添加劑
        1.6.2 制備化學(xué)品
        1.6.3 制備高分子材料
    1.7 乙酰丙酸的合成和轉(zhuǎn)化
        1.7.1 乙酰丙酸的合成
        1.7.2 乙酰丙酸的轉(zhuǎn)化
    1.8 生物質(zhì)化學(xué)轉(zhuǎn)化的機(jī)理研究
        1.8.1 生物質(zhì)化學(xué)轉(zhuǎn)化機(jī)理的實(shí)驗(yàn)研究
        1.8.2 生物質(zhì)化學(xué)轉(zhuǎn)化機(jī)理的理論研究
    1.9 由生物質(zhì)制備γ-GVL的展望
第2章 乙酰丙酸催化氫化制備γ-戊內(nèi)酯
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.4 催化劑循環(huán)使用
    2.5 小結(jié)
第3章 以甲酸作為氫源還原乙酰丙酸制備γ-戊內(nèi)酯
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.3 試樣的檢測(cè)分析
    3.3 小結(jié)
第4章 生物質(zhì)水解液催化加氫準(zhǔn)備γ-戊內(nèi)酯
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.0 實(shí)驗(yàn)材料
        4.2.1 生物質(zhì)水解液的制備
        4.2.2 生物質(zhì)水解液的還原
        4.2.3 試樣的檢測(cè)分析
    4.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]碳納米管擔(dān)載納米Ir催化生物質(zhì)基乙酰丙酸合成γ-戊內(nèi)酯（英文）[J]. 杜賢龍,劉永梅,王建強(qiáng),曹勇,范康年.  催化學(xué)報(bào). 2013(05)



本文編號(hào)：3070800