發(fā)布時間：2021-02-23 22:07

　　針對目前傳統(tǒng)的烷基化脫硫反應(yīng)中存在的酸性催化劑分離回收困難、腐蝕嚴(yán)重、環(huán)境污染大等問題和不足,以環(huán)境友好催化作為目標(biāo),本文設(shè)計合成了三大類酸功能型離子液體催化劑,并將其用于催化烷基化脫硫反應(yīng)中。分別采用紅外光譜（IR）、核磁氫譜（1H NMR）、熱重（TG-DTG）等對離子液體的結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性進(jìn)行了表征,采用正丁胺滴定法對其酸性能進(jìn)行了測試。設(shè)計開發(fā)出三種綠色的催化烷基化脫硫體系,分別為（1）Br?nsted雜多酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫體系、（2）Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫體系、（3）聚醚型Br?nsted酸性-溫控離子液體催化模擬乙醇汽油烷基化脫硫體系,均取得了較佳的脫硫效果。以咪唑、吡啶、氯代烷烴類、磷鎢酸等為原料,合成了一系列Br?nsted雜多酸離子液體,并將其應(yīng)用于催化模擬汽油的烷基化脫硫反應(yīng)中,不僅顯示出較好的催化活性,而且具有較好的重復(fù)使用性能。以篩選出的活性最高的Br?nsted雜多酸功能離子液體[Bmim]H2PW12O40為催化劑,考查了催化劑用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間及不同硫化物（噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基噻... 

【文章來源】：青島科技大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：90 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
前言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 汽油脫硫的意義
    1.2 汽油中硫化物分布
    1.3 加氫脫硫技術(shù)
    1.4 非加氫脫硫技術(shù)
        1.4.1 氧化脫硫
        1.4.2 萃取脫硫
        1.4.3 吸附脫硫
        1.4.4 生物脫硫
    1.5 烷基化脫硫
        1.5.1 離子交換樹脂催化劑
        1.5.2 固體負(fù)載無機(jī)酸類催化劑
        1.5.3 分子篩類催化劑
        1.5.4 離子液體催化劑
    1.6 離子液體研究進(jìn)展
        1.6.1 離子液體簡介
        1.6.2 酸功能化離子液體
        1.6.3 雜多酸類離子液體
        1.6.4 溫控相分離離子液體
    1.7 選題背景及意義
2 雜多Br?nsted酸離子液體的制備及其催化烷基化脫硫反應(yīng)研究
    2.1 引言
    2.2 實驗試劑與儀器
    2.3 雜多酸功能化離子液體的制備
    2.4 雜多Br?nsted酸離子液體的表征方法
    2.5 雜多Br?nsted酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫反應(yīng)研究
        2.5.1 模擬汽油的配制及脫硫方法
        2.5.2 氣相色譜的測試條件
        2.5.3 動力學(xué)參數(shù)考察
    2.6 結(jié)果與討論
        2.6.1 雜多Br?nsted酸離子液體的核磁表征
        2.6.2 雜多Br?nsted酸離子液體的紅外表征
        2.6.3 雜多Br?nsted酸離子液體的熱重分析表征
        2.6.4 雜多Br?nsted酸離子液體的酸性測試
        2.6.5 雜多Br?nsted酸離子液體的物理性質(zhì)及其對脫硫率的影響
    2.7 雜多Br?nsted酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫反應(yīng)工藝優(yōu)化
        2.7.1 催化劑用量對脫硫率的影響
        2.7.2 溫度對脫硫率的影響
        2.7.3 反應(yīng)時間對脫硫率的影響
    2.8 催化劑重復(fù)使用壽命的研究
    2.9 動力學(xué)數(shù)據(jù)分析
        2.9.1 不同溫度下含硫物質(zhì)轉(zhuǎn)化率
        2.9.2 不同含硫物質(zhì)的速率常數(shù)
        2.9.3 不同含硫物質(zhì)的反應(yīng)活化能
    2.10 本章小結(jié)
3 雜多Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的制備及其催化烷基化脫硫反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實驗試劑與儀器
    3.3 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的制備
    3.4 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的表征方法
    3.5 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫反應(yīng)研究
        3.5.1 模擬汽油的配制及脫硫方法
        3.5.2 氣相色譜的測試條件
        3.5.3 脫硫率的測定
    3.6 結(jié)果與討論
        3.6.1 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的核磁表征
        3.6.2 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的紅外表征
        3.6.3 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的熱重分析表征
        3.6.4 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的元素分析表征
        3.6.5 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的酸性測試
        3.6.6 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體的物理性能測試及其對脫硫率的影響
    3.7 Br?nsted-Lewis有機(jī)-無機(jī)雜多酸離子液體催化模擬汽油烷基化脫硫反應(yīng)工藝優(yōu)化
        3.7.1 催化劑用量對脫硫率的影響
        3.7.2 溫度對脫硫率的影響
    3.8 催化劑重復(fù)使用壽命的研究
    3.9 本章小結(jié)
4 聚醚型離子液體的制備及其催化模擬乙醇汽油烷基化脫硫反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 實驗試劑與儀器
    4.3 聚醚型離子液體結(jié)構(gòu)及簡稱
    4.4 聚醚型離子液體的合成
    4.5 聚醚型離子液體的表征
    4.6 聚醚型離子液體催化模擬乙醇汽油烷基化脫硫反應(yīng)研究
        4.6.1 模擬乙醇汽油的配制及脫硫方法
        4.6.2 氣相色譜的測試條件
        4.6.3 脫硫率的測定
    4.7 結(jié)果與討論
        4.7.1 聚合度n與環(huán)氧乙烷加入量的關(guān)系
        4.7.2 聚醚型離子液體的紅外表征
        4.7.3 聚醚型離子液體的核磁共振氫譜表征
        4.7.4 離子液體的熱重分析表征
        4.7.5 聚醚型離子液體的性能測試
        4.7.6 聚醚型離子液體的物理性質(zhì)及其對脫硫率的影響
    4.8 聚醚型離子液體催化模擬乙醇汽油脫硫反應(yīng)工藝優(yōu)化
        4.8.1 催化劑用量對脫硫率的影響
        4.8.2 溫度對脫硫率的影響
    4.9 催化劑重復(fù)使用壽命的研究
    4.10 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]汽油烷基化脫硫技術(shù)進(jìn)展[J]. 張睿,潘喜強(qiáng),程華,王紅梅,陳湘琴.  化學(xué)工程師. 2014(09)
[2]FCC汽油烷基化脫硫催化劑新進(jìn)展[J]. 唐曉東,張永汾,李晶晶,陳露,胡濤.  現(xiàn)代化工. 2014(08)
[3]燃料油萃取脫硫技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 曾丹林,胡義,王可苗,王光輝.  石油煉制與化工. 2012(05)
[4]離子液體催化合成環(huán)己烯[J]. 張宏哲,李紅.  應(yīng)用化工. 2012(03)
[5]催化裂化汽油烷基化脫硫催化劑研究進(jìn)展[J]. 郭林,高建炳.  甘肅科學(xué)學(xué)報. 2012(01)
[6]Lewis酸離子液體催化合成4-甲基苯乙酮[J]. 史津暉,項斌,王敏.  浙江化工. 2011(02)
[7]過渡金屬修飾的磷鎢酸鹽催化劑在Friedel-Crafts乙酰化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 施介華,李祥,周亮.  石油化工. 2010(12)
[8]溫控液/液兩相催化進(jìn)展[J]. 金子林,劉寧,劉春.  化學(xué)進(jìn)展. 2010(07)
[9]過氧化氫氧化燃料油深度脫硫研究進(jìn)展[J]. 李紅,崔新愛,胡道道.  化工進(jìn)展. 2010(02)
[10]1-丁基-3-甲基咪唑磷鎢酸鹽的制備及其對酯化反應(yīng)的催化性能[J]. 施介華,潘高.  催化學(xué)報. 2008(07)

碩士論文
[1]氧化—溫控相分離離子液體的合成及其在汽油H2O2氧化脫硫中的應(yīng)用研究[D]. 王盈盈.青島科技大學(xué) 2013
[2]Y型分子篩催化FCC汽油中噻吩類硫化物烷基化硫轉(zhuǎn)移反應(yīng)的研究[D]. 魏書梅.新疆大學(xué) 2012
[3]高硫燃煤脫硫菌種的篩選及性能研究[D]. 吳瓊.內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué) 2009
[4]Lewis酸性離子液體催化合成二苯甲酮的研究[D]. 王要令.鄭州大學(xué) 2007
[5]FCC汽油烷基化脫硫催化劑的制備及其催化性能的研究[D]. 劉磊.河北工業(yè)大學(xué) 2007



本文編號：3048312