發(fā)布時間：2021-02-22 18:25

　　采用ZSM-5和S-1分子篩作為載體,通過調(diào)節(jié)分子篩孔結(jié)構(gòu)、分子篩后處理以及調(diào)節(jié)鐵含量、負載方式等,制備了一批Fe/ZSM-5和Fe/S-1,并進行亞甲基藍降解反應(yīng)評價其性能。研究了Fe/ZSM-5的孔結(jié)構(gòu)、酸性等因素對催化性能的影響,并探討了活性組分的組成。制備了四種具有不同孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5,通過等體積浸漬法,將鐵引入ZSM-5中,得到四種Fe/ZSM-5。介孔的引入顯著提高了催化劑在亞甲基藍降解反應(yīng)中的活性,具有最大介孔含量的Fe/ZSM-5-PHP具有最高的催化活性。比較同樣具備介孔結(jié)構(gòu),但不含酸性位點的S-1作為載體制備的Fe/S-1-PHP、未負載鐵的ZSM-5-PHP和上述Fe/ZSM-5-PHP的催化性能。發(fā)現(xiàn),Fe/S-1-PHP和ZSM-5-PHP幾乎沒有活性。推測催化活性很可能需要Fe與酸性共同起作用。浸漬法得到Fe/S-1,然后通過TPAOH處理得到中空封裝結(jié)構(gòu)的Fe@S-1。前者活性很弱,而后者產(chǎn)生了較好的活性。在TPAOH處理過程中發(fā)生二次晶化,部分氧化鐵顆粒從外表面轉(zhuǎn)移到了內(nèi)部,并且產(chǎn)生了骨架Fe物種。采用浸漬、原位合成、離子交換等方式分別將Fe引入分子篩... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：66 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 分子篩簡介
    1.2 ZSM-5分子篩
        1.2.1 ZSM-5分子篩簡介
        1.2.2 ZSM-5分子篩的應(yīng)用
        1.2.3 ZSM-5的制備方法
    1.3 多級孔ZSM-5的制備
        1.3.1 模板法
        1.3.2 后處理法
        1.3.3 合成條件調(diào)控
    1.4 分子篩負載金屬
        1.4.1 浸漬法
        1.4.2 二次晶化法
        1.4.3 原位合成法
        1.4.4 金屬-多級孔沸石分子篩
    1.5 芬頓降解反應(yīng)
    1.6 鐵-分子篩催化劑應(yīng)用于芬頓反應(yīng)
    1.7 選題依據(jù)
2 實驗部分
    2.1 實驗藥品與儀器
        2.1.1 實驗用原料和試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 催化劑制備方法
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線粉末衍射（XRD）
        2.3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）
        2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）
        2.3.4 物理吸附脫附（BET）
        2.3.5 氨氣程序升溫脫附（NH3-TPD）
        2.3.6 吡啶紅外光譜（Py-IR）
        2.3.7 紫外拉曼光譜（DXR）
        2.3.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜（ICP）
        2.3.9 X射線光電子能譜（XPS）
    2.4 催化劑反應(yīng)性能評價
3 多級孔Fe/ZSM-5的制備、表征與反應(yīng)評價
    3.1 催化劑制備
        3.1.1 微孔ZSM-5的制備
        3.1.2 NaOH處理ZSM-5
        3.1.3 團聚體結(jié)構(gòu)ZSM-5的制備
        3.1.4 多級孔ZSM-5的制備
        3.1.5 多級孔S-1的制備
        3.1.6 負載型Fe/ZSM-5和Fe/S-1 催化劑制備
    3.2 孔道結(jié)構(gòu)對反應(yīng)影響
        3.2.1 具有不同孔道結(jié)構(gòu)ZSM-5和Fe/ZSM-5 的表征
        3.2.2 具有不同孔道結(jié)構(gòu)的Fe/ZSM-5催化劑反應(yīng)性能評價
    3.3 多級孔Fe/ZSM-5中不同鐵的負載量對反應(yīng)的影響
        3.3.1 不同鐵負載量的多級孔Fe/ZSM-5的表征
        3.3.2 不同鐵負載量的Fe/ZSM-5-PHP性能評價
    3.4 酸性與反應(yīng)性能的聯(lián)系
        3.4.1 S-1-PHP的形貌、孔結(jié)構(gòu)和酸性表征
        3.4.2 ZSM-5-PHP負載鐵前后酸性變化
        3.4.3 1Fe/S-1-PHP的反應(yīng)性能評價
    3.5 小結(jié)
4 Fe的不同負載方式對反應(yīng)活性的影響
    4.1 浸漬法制備Fe/ZSM-5對反應(yīng)影響
        4.1.1 浸漬法制備不同負載量的Fe/ZSM-5
        4.1.2 浸漬不同量的Fe/ZSM-5的性能評價
    4.2 中空封裝的Fe@S-1對反應(yīng)性能的影響
        4.2.1 Fe/S-1和Fe@S-1 的制備
        4.2.2 Fe/S-1和Fe@S-1 的表征
        4.2.3 Fe/S-1和Fe@S-1 的催化性能評價
        4.2.4 Fe/S-1和Fe@S-1 中的鐵物種表征
    4.3 原位合成Fe-S-1對反應(yīng)活性的影響
        4.3.1 不同鐵含量的Fe-S-1的制備
        4.3.2 不同鐵含量的Fe-S-1的表征
        4.3.3 Fe-S-1中鐵含量對催化性能的影響
    4.4 離子交換法制備的Fe/ZSM-5對反應(yīng)活性的影響
3+/ZSM-5 制備">        4.4.1 不同F(xiàn)e含量的Fe³⁺/ZSM-5 制備
3+/ZSM-5 的表征">        4.4.2 不同F(xiàn)e含量的Fe³⁺/ZSM-5 的表征
3+/ZSM-5 的性能評價">        4.4.3 不同F(xiàn)e含量的Fe³⁺/ZSM-5 的性能評價
3+/ZSM-5的催化性能評價">        4.4.4 Fe³⁺/ZSM-5的催化性能評價
    4.5 Fe在分子篩中的區(qū)域分布對反應(yīng)影響
        4.5.1 不同Al分布的ZSM-5以及離子交換樣品制備
        4.5.2 不同Al分布的ZSM-5表征
3+/ZSM-5 反應(yīng)性能評價">        4.5.3 不同Al分布的Fe³⁺/ZSM-5 反應(yīng)性能評價
    4.6 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]多級孔分子篩的合成研究進展[J]. 黃世英,熊曉云.  工業(yè)催化. 2019(05)
[2]異相芬頓反應(yīng)降解廢水中有機污染物的研究進展[J]. 李沛東,高穎,吳榮礎(chǔ),高俊發(fā).  應(yīng)用化工. 2019(03)
[3]沸石分子篩的綠色合成路線[J]. 歷陽,孫洪滿,王有和,許本靜,閻子峰.  化學進展. 2015(05)
[4]改性Fenton試劑處理模擬苯酚廢水研究[J]. 付益?zhèn)?于云江,馮俊生,陶靜.  環(huán)境衛(wèi)生學雜志. 2013(03)

碩士論文
[1]綠色、低成本合成ZSM-5沸石分子篩的研究[D]. 張亞春.山西大學 2019
[2]鐵基磁性可見光芬頓催化劑的制備及其性能的研究[D]. 馬圓.河北師范大學 2019
[3]Silicalite-1晶體形貌和尺寸的調(diào)控及MFI型分子篩膜的制備[D]. 魯慧彬.浙江大學 2015



本文編號：3046386