煤層氣（Coalbed Methane）是一種優(yōu)質(zhì)清潔能源,其主要成分為CH4。我國煤層氣資源儲量豐富,但開發(fā)利用率較低,尤其是低濃度煤層氣,不僅造成了大量的能源浪費(fèi),還加劇了溫室效應(yīng)。因此,高效利用低濃度煤層氣對緩解能源供需矛盾、加快能源結(jié)構(gòu)調(diào)整具有重要現(xiàn)實意義。氣體水合物法提純低濃度煤層氣是實現(xiàn)低濃度煤層氣高效利用的一種重要途徑,具有廣闊的應(yīng)用前景。但是,氣體水合物法提純低濃度煤層氣尚處于實驗研究階段,提高水合物生成速率、CH4回收率以及分離因子是該技術(shù)實現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用需解決的關(guān)鍵問題。此外,氣體水合物法提純低濃度煤層氣的經(jīng)濟(jì)效益也是該技術(shù)能否實現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用需考慮的關(guān)鍵因素。針對上述關(guān)鍵問題,本文對氣體水合物法提純低濃度煤層氣展開了相關(guān)實驗研究與經(jīng)濟(jì)性理論分析,主要研究工作包括:（1）針對低濃度煤層氣形成氣體水合物較為苛刻的相平衡條件,采用四丁基氯化銨（TBAC）作為熱力學(xué)促進(jìn)劑,測定了低濃度煤層氣在0.49 mol%、1.0 mol%和3.3 mol%TBAC溶液中形成半籠型水合物的相平衡條件。研究結(jié)果表明,低濃度煤層氣在TBAC溶液中形成氣體水合物的相平衡溫度大幅升高、相平衡壓力明顯... 

【文章來源】：重慶大學(xué)重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

Ⅰ型、Ⅱ型和H型水合物的孔穴排列方式及結(jié)構(gòu)示意圖

2 氣體水合物結(jié)晶與生長理論氣體水合物的反應(yīng)動力學(xué)氣體水合物反應(yīng)過程與結(jié)晶過程相似，可分為成核與生長兩個動力學(xué)過氣體水合物生成過程是由氣相和液相向固相（水合物相）轉(zhuǎn)變的，因此結(jié)晶過程是多元、多相相互作用的非典型的反應(yīng)動力學(xué)過程。圖 2.2 給出應(yīng)釜中氣體水合物生成過程中壓力隨時間變化的典型情況。由圖可見，物反應(yīng)過程經(jīng)歷三個階段：氣體溶解階段、水合物成核階段、水合物晶長階段：（1）氣體溶解階段：向反應(yīng)釜內(nèi)等溫注入一定壓力的氣體后，溶解于液相中，氣相壓力逐漸下降，當(dāng)氣體在溶液中的溶解度達(dá)到飽和，氣相壓力趨于穩(wěn)定；（2）成核階段：當(dāng)氣體充分溶解于液相后，微小核在液相以及氣-液接觸面開始形成；（3）水合物晶體快速生長階段：液接觸面生成大量氣體水合物，反應(yīng)器中氣相壓力明顯下降。當(dāng)壓力不再變化時，表示反應(yīng)過程結(jié)束。

水合物成核過程又可分為均相成核與非均相成核。均相成核過程沒有雜質(zhì)干擾，在自催化作用下，分子間產(chǎn)生鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，當(dāng)水合物晶核達(dá)到臨界尺寸后，分子簇將單調(diào)生長:2 2 3 n 1nA A A A A A A A A ， (2.14)實際情況下，由于雜質(zhì)的存在將導(dǎo)致發(fā)生非均相成核。非均相成核的誘導(dǎo)時間具有很大的隨機(jī)性，其誘導(dǎo)時間與驅(qū)動壓力或過冷度有關(guān)，驅(qū)動力或過冷度越小，成核誘導(dǎo)時間隨機(jī)性越大，驅(qū)動力或過冷度越大，成核誘導(dǎo)時間規(guī)律性越強(qiáng)。水合物成核微觀機(jī)理模型主要有以下幾種：成簇成核模型、界面成核模型、反應(yīng)動力學(xué)機(jī)理模型、雙過程水合物成核模型等。① 成簇成核模型Sloan 和 Fleyfel[75]等提出了成簇成核模型，該模型適用于描述簡單組分氣體水合物（如 CH4、Ar 水合物等）的成核過程。成簇成核機(jī)理如圖 2.3 所示。成簇成核過程中，氣體分子與水分子形成不穩(wěn)定簇，在晶胞達(dá)到臨界尺寸之前，簇與簇在不同水合物結(jié)構(gòu)類型（Ⅰ型和Ⅱ型結(jié)構(gòu)）間相互轉(zhuǎn)變生長。

【參考文獻(xiàn)】：
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