含氧酸基低共熔溶劑的制備及氧化脫硫性能研究
發(fā)布時間:2021-01-28 14:31
汽油和柴油燃燒過程中產(chǎn)生的SOx成為主要的空氣污染物。目前主要的脫硫方式以加氫脫硫為主,然而加氫脫硫的操作條件比較苛刻,同時對芳香類硫化物脫除較難。氧化脫硫由于其反應條件溫和并且脫硫率高等優(yōu)勢引起了研究者的廣泛關注。本文采用簡單的攪拌方法合成三類含氧酸基低共熔溶劑用于氧化脫硫。(1)氯化鋅與苯丙酸按照一定摩爾比例加入到燒杯中,在110℃下形成草綠色溶液,即形成苯丙酸/氯化鋅低共熔溶劑。應用電噴霧電離質譜、熱重分析、紅外圖譜、互溶度與粘度對原材料和低共熔溶劑進行表征分析。分別對其路易斯酸性,氧硫比,劑油比和反應溫度進行優(yōu)化。經(jīng)過優(yōu)化可知其最優(yōu)的反應條件為:模擬油5 mL,氧硫比為6,劑油比為0.25:1,反應溫度為50℃。在最優(yōu)反應條件下,其對苯并噻吩,二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩的脫硫率依次高達96.12%,99.23%和98.4%,對真實煤油的脫硫率為76.16%。低共熔溶劑在循環(huán)5次之后其脫硫效果略有降低。應用動力學分析可知其表觀活化能為34.754 KJ/mol,并且對氧化脫硫機理進行了研究。(2)將按照一定摩爾比將三氟甲磺酸滴入氯化膽堿中,在室溫下...
【文章來源】:遼寧石油化工大學遼寧省
【文章頁數(shù)】:95 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
1 緒論
1.1 油品中的硫化合物的類型以及產(chǎn)生的危害
1.2 國內外硫含量的要求
1.3 加氫脫硫技術
1.3.1 加氫脫硫的反應機理
1.3.2 加氫脫硫催化劑
1.4 非加氫脫硫技術
1.4.1 生物脫硫技術
1.4.2 吸附脫硫技術
1.4.3 絡合脫硫技術
1.4.4 萃取脫硫技術
1.4.5 氧化脫硫技術
1.5 低共熔溶劑
1.5.1 低共熔溶劑的特點
1.5.2 低共熔溶劑在不同領域的應用
1.5.3 低共熔溶劑在脫硫領域的應用
1.6 論文的主要研究內容、意義及創(chuàng)新點
1.6.1 論文的主要研究內容
1.6.2 論文的研究意義
1.6.3 論文創(chuàng)新點
2 實驗部分
2.1 實驗試劑
2.2 實驗儀器
2.3 低共熔溶劑的合成
2.3.1 苯丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的合成
2.3.2 氯化膽堿/三氟甲磺酸低共熔溶劑的合成
2.3.3 丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的合成
2.4 氧化脫硫過程以及硫含量分析
3 苯丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
3.1 低共熔溶劑表征結果與討論
3.1.1 ESI-MS表征
3.1.2 低共熔溶劑的紅外分析
3.1.3 低共熔溶劑的熱重分析
3.1.4 低共熔溶劑與油品互溶度以及粘度分析
3.2 實驗結果與討論
3.2.1 路易斯酸性的低共熔溶劑對脫硫率的影響
3.2.2 反應溫度對脫硫效果的影響
3.2.3 氧硫比對脫硫效果的影響
3.2.4 劑油比對脫硫效果的影響
3.2.5 不同硫化物的催化氧化脫硫
3.2.6 不同硫化物的動力學分析
3.2.7 化學反應表觀活化能
3.2.8 低共熔溶劑的再生與循環(huán)使用
3.2.9 氧化產(chǎn)物的紅外表征
3.2.10 氧化脫硫機理
3.3 本章小結
4 氯化膽堿/三氟甲磺酸低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
4.1 低共熔溶劑表征結果與討論
4.1.1 紅外光譜分析
4.1.2 氫譜分析
4.2 實驗結果與討論
4.2.1 不同脫硫系統(tǒng)的脫硫率比較
4.2.2 低共熔溶劑的酸性對脫硫率的影響
4.2.3 氧硫比對脫硫效果的影響
4.2.4 反應溫度對脫硫效果的影響
4.2.5 劑油比對脫硫效果的影響
4.2.6 不同類型硫化物對脫硫效果的影響
4.2.7 低共熔溶劑的回收與再生
4.2.8 氧化產(chǎn)物紅外表征分析
4.2.9 催化氧化脫硫機理
4.2.10 柴油的催化氧化脫硫
4.3 本章小結
5 丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
5.1 低共熔溶劑的表征結果與討論
5.1.1 紅外表征
5.1.2 氫譜分析
5.1.3 電噴霧電離質譜
5.2 實驗結果與討論
5.2.1 不同路易斯酸性低共熔溶劑對脫硫效果的影響
5.2.2 反應溫度對氧化脫硫的影響
5.2.3 氧硫比對氧化脫硫的影響
5.2.4 劑油比對氧化脫硫的影響
5.2.5 不同硫化物對氧化脫硫的影響及其動力學分析
5.2.6 低共熔溶劑的再生與循環(huán)使用
5.2.7 應用氣質聯(lián)用分析氧化產(chǎn)物
5.2.8 氧化脫硫機理
5.2.9 汽油的催化氧化脫硫
5.3 本章小結
6 結論
符號說明
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表的學術論文目錄
攻讀碩士期間參與的科研項目情況
附件1
附件2
【參考文獻】:
期刊論文
[1]硝酸鉍作為催化劑氧化脫除模擬油中的二苯并噻吩[J]. 毛春峰,趙榮祥,李秀萍. 石油學報(石油加工). 2017(01)
[2]H3PW12O40@C的制備和氧化脫除模擬油中硫化物[J]. 毛春峰,李秀萍,趙榮祥,王曉理. 現(xiàn)代化工. 2017(01)
[3]Simultaneous desulfurization and denitrogen of liquid fuels using two functionalized group ionic liquids[J]. NIE Yi,GONG Xue,GAO Hong Shuai,ZHANG Xiang Ping,ZHANG Suo Jiang. Science China(Chemistry). 2014(12)
[4]吸附法脫除柴油中噻吩類含硫化合物的研究進展[J]. 王廣建,仙保震,劉影,付信濤,張路平. 化工進展. 2014(10)
[5]低共熔溶劑特性及在分離過程中的應用[J]. 郭武杰,陳鋼,吳衛(wèi)澤,王莉萍,靳志偉. 現(xiàn)代化工. 2014(04)
[6]催化裂化汽油選擇性加氫脫硫前后的硫形態(tài)分布及反應溫度對硫形態(tài)分布的影響[J]. 姚麗群,曾佑富,王文波. 石油煉制與化工. 2012(03)
[7]離子液體介質中催化合成生物柴油技術研究[J]. 姚明輝,馬震,商紫陽,王恩俊,銀建中. 當代化工. 2011(10)
[8]汽油絡合萃取脫硫實驗研究[J]. 江濤,唐曉東,賴先熔,喬衛(wèi)領,蘇旭. 石油與天然氣化工. 2010(06)
[9]催化裂化汽油的N-甲酰嗎啉萃取脫硫研究[J]. 王新勝,雒佳莉,李效軍,許文倩. 河北工業(yè)大學學報. 2010(03)
[10]直流電場對脫硫菌紅串紅球菌NCC-1生長及脫硫性能的影響[J]. 劉鑌,馬潔,孫西同,孫曉彥. 石油化工. 2010(06)
本文編號:3005159
【文章來源】:遼寧石油化工大學遼寧省
【文章頁數(shù)】:95 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
1 緒論
1.1 油品中的硫化合物的類型以及產(chǎn)生的危害
1.2 國內外硫含量的要求
1.3 加氫脫硫技術
1.3.1 加氫脫硫的反應機理
1.3.2 加氫脫硫催化劑
1.4 非加氫脫硫技術
1.4.1 生物脫硫技術
1.4.2 吸附脫硫技術
1.4.3 絡合脫硫技術
1.4.4 萃取脫硫技術
1.4.5 氧化脫硫技術
1.5 低共熔溶劑
1.5.1 低共熔溶劑的特點
1.5.2 低共熔溶劑在不同領域的應用
1.5.3 低共熔溶劑在脫硫領域的應用
1.6 論文的主要研究內容、意義及創(chuàng)新點
1.6.1 論文的主要研究內容
1.6.2 論文的研究意義
1.6.3 論文創(chuàng)新點
2 實驗部分
2.1 實驗試劑
2.2 實驗儀器
2.3 低共熔溶劑的合成
2.3.1 苯丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的合成
2.3.2 氯化膽堿/三氟甲磺酸低共熔溶劑的合成
2.3.3 丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的合成
2.4 氧化脫硫過程以及硫含量分析
3 苯丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
3.1 低共熔溶劑表征結果與討論
3.1.1 ESI-MS表征
3.1.2 低共熔溶劑的紅外分析
3.1.3 低共熔溶劑的熱重分析
3.1.4 低共熔溶劑與油品互溶度以及粘度分析
3.2 實驗結果與討論
3.2.1 路易斯酸性的低共熔溶劑對脫硫率的影響
3.2.2 反應溫度對脫硫效果的影響
3.2.3 氧硫比對脫硫效果的影響
3.2.4 劑油比對脫硫效果的影響
3.2.5 不同硫化物的催化氧化脫硫
3.2.6 不同硫化物的動力學分析
3.2.7 化學反應表觀活化能
3.2.8 低共熔溶劑的再生與循環(huán)使用
3.2.9 氧化產(chǎn)物的紅外表征
3.2.10 氧化脫硫機理
3.3 本章小結
4 氯化膽堿/三氟甲磺酸低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
4.1 低共熔溶劑表征結果與討論
4.1.1 紅外光譜分析
4.1.2 氫譜分析
4.2 實驗結果與討論
4.2.1 不同脫硫系統(tǒng)的脫硫率比較
4.2.2 低共熔溶劑的酸性對脫硫率的影響
4.2.3 氧硫比對脫硫效果的影響
4.2.4 反應溫度對脫硫效果的影響
4.2.5 劑油比對脫硫效果的影響
4.2.6 不同類型硫化物對脫硫效果的影響
4.2.7 低共熔溶劑的回收與再生
4.2.8 氧化產(chǎn)物紅外表征分析
4.2.9 催化氧化脫硫機理
4.2.10 柴油的催化氧化脫硫
4.3 本章小結
5 丙酸/氯化鋅低共熔溶劑的制備和脫除油品中的硫化物
5.1 低共熔溶劑的表征結果與討論
5.1.1 紅外表征
5.1.2 氫譜分析
5.1.3 電噴霧電離質譜
5.2 實驗結果與討論
5.2.1 不同路易斯酸性低共熔溶劑對脫硫效果的影響
5.2.2 反應溫度對氧化脫硫的影響
5.2.3 氧硫比對氧化脫硫的影響
5.2.4 劑油比對氧化脫硫的影響
5.2.5 不同硫化物對氧化脫硫的影響及其動力學分析
5.2.6 低共熔溶劑的再生與循環(huán)使用
5.2.7 應用氣質聯(lián)用分析氧化產(chǎn)物
5.2.8 氧化脫硫機理
5.2.9 汽油的催化氧化脫硫
5.3 本章小結
6 結論
符號說明
參考文獻
致謝
攻讀學位期間發(fā)表的學術論文目錄
攻讀碩士期間參與的科研項目情況
附件1
附件2
【參考文獻】:
期刊論文
[1]硝酸鉍作為催化劑氧化脫除模擬油中的二苯并噻吩[J]. 毛春峰,趙榮祥,李秀萍. 石油學報(石油加工). 2017(01)
[2]H3PW12O40@C的制備和氧化脫除模擬油中硫化物[J]. 毛春峰,李秀萍,趙榮祥,王曉理. 現(xiàn)代化工. 2017(01)
[3]Simultaneous desulfurization and denitrogen of liquid fuels using two functionalized group ionic liquids[J]. NIE Yi,GONG Xue,GAO Hong Shuai,ZHANG Xiang Ping,ZHANG Suo Jiang. Science China(Chemistry). 2014(12)
[4]吸附法脫除柴油中噻吩類含硫化合物的研究進展[J]. 王廣建,仙保震,劉影,付信濤,張路平. 化工進展. 2014(10)
[5]低共熔溶劑特性及在分離過程中的應用[J]. 郭武杰,陳鋼,吳衛(wèi)澤,王莉萍,靳志偉. 現(xiàn)代化工. 2014(04)
[6]催化裂化汽油選擇性加氫脫硫前后的硫形態(tài)分布及反應溫度對硫形態(tài)分布的影響[J]. 姚麗群,曾佑富,王文波. 石油煉制與化工. 2012(03)
[7]離子液體介質中催化合成生物柴油技術研究[J]. 姚明輝,馬震,商紫陽,王恩俊,銀建中. 當代化工. 2011(10)
[8]汽油絡合萃取脫硫實驗研究[J]. 江濤,唐曉東,賴先熔,喬衛(wèi)領,蘇旭. 石油與天然氣化工. 2010(06)
[9]催化裂化汽油的N-甲酰嗎啉萃取脫硫研究[J]. 王新勝,雒佳莉,李效軍,許文倩. 河北工業(yè)大學學報. 2010(03)
[10]直流電場對脫硫菌紅串紅球菌NCC-1生長及脫硫性能的影響[J]. 劉鑌,馬潔,孫西同,孫曉彥. 石油化工. 2010(06)
本文編號:3005159
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