鋯基金屬有機(jī)框架封裝鈀催化劑的構(gòu)筑及其催化乙醇制丁醇的研究
發(fā)布時(shí)間：2021-01-05 12:18
生物丁醇作為汽油添加劑時(shí),在能量密度、與水溶解度等方面比生物乙醇具有更大的優(yōu)勢,所以用催化的方式將生物乙醇升級(jí)為性能更加優(yōu)越的丁醇成為能源領(lǐng)域研究的重點(diǎn)方向。丁醇可以由乙醇經(jīng)過Guerbet路線:乙醇脫氫、乙醛縮合、3-羥基丁醛脫水和巴豆醛加氫四步串聯(lián)反應(yīng)步驟升級(jí)得到。由于反應(yīng)涉及多個(gè)步驟,所以在一個(gè)催化劑上設(shè)計(jì)多個(gè)位點(diǎn)協(xié)同催化上述串聯(lián)反應(yīng)的難度極大。目前所報(bào)道的金屬均相催化劑和金屬負(fù)載型多相催化劑在乙醇轉(zhuǎn)化制丁醇領(lǐng)域的相關(guān)研究雖然取得了一定進(jìn)展,但仍然存在一些科學(xué)問題亟待解決:（1）金屬負(fù)載型催化劑由于金屬粒子表面能高,在反應(yīng)時(shí)會(huì)出現(xiàn)燒結(jié)聚集的情況導(dǎo)致催化活性下降;（2）催化劑的強(qiáng)Lewis堿中心會(huì)引起結(jié)焦反應(yīng),覆蓋活性位點(diǎn)致使催化劑失活。本文首先通過簡單高效的浸漬反應(yīng)法制備了Zr基MOFs（UiO-66）封裝鈀納米粒子（Pd-NPs）的Pd@UiO-66催化劑,在相對(duì)溫和的反應(yīng)條件（523 K、2MPa（N2））以及LHSV=4 h·gcat·mL-1、N2/乙醇=250:1（體積比）的連續(xù)反應(yīng)...
【文章來源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】：84 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
催化劑制備流程
浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文產(chǎn)物由氣相色譜儀在線分析（HP-PLOT/Q 填充柱CD 檢測器）。、產(chǎn)品選擇性及收率根據(jù)下列公式進(jìn)行計(jì)算：( %) 1- 100%進(jìn)料乙醇的碳摩爾數(shù)未反應(yīng)乙醇的碳摩爾數(shù)乙醇轉(zhuǎn)化率( %) 反應(yīng)后產(chǎn)品總的碳摩爾數(shù)目標(biāo)產(chǎn)品中丁醇的碳摩爾數(shù)丁醇的選擇性丁醇的收率(%)=乙醇的轉(zhuǎn)化率(%)*丁醇的選擇性
Pd@UiO-66 催化劑 200 h 評(píng)價(jià)結(jié)果劑 活 性 和 選 擇 性 的 發(fā) 揮 離 不 開 良 好 的 穩(wěn) 定 性 ， 對(duì) 選iO-66 催化劑進(jìn)行 200 h 的連續(xù)穩(wěn)定性評(píng)價(jià)（圖 3-1）。劑率(%)乙醛乙醚丁醛丁醇C6產(chǎn)品[b]其他[c]66 2.6 3.4 92.9 1.1 0.3 3.3 - UiO-66 36.1 5.1 2.5 4.1 60.2 21.0 7.1 UiO-66 46.9 3.8 4.0 3.9 50.6 31.9 5.9 UiO-66 49.9 3.4 6.5 3.5 50.1 27.9 8.6 UiO-66 43.8 4.4 8.0 4.2 45.5 28.1 9.8 iO-66 32.4 7 8.7 5.2 39.4 28.7 11 iO-66[d]49.8 3.5 5.8 4 48.6 28.9 9.2 件 : 催 化 劑 0.5 g 、 523 K 、 2 MPa(N2), 液 體 空 速 =4 h·gcnol=250:1（體積比）;包括：2-乙基丁醛、己醛、2-乙基丁醇和己醇;品包括：乙酸乙酯、1-乙氧基乙烷、1,1-乙氧基乙烷和丁酸乙酯等時(shí)間評(píng)價(jià);
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Zirconium-containing UiO-66 as an efficient and reusable catalyst for transesterification of triglyceride with methanol[J]. Fan Zhou,Ningyue Lu,Binbin Fan,Huigang Wang,Ruifeng Li. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
[2]One-step Synthesis of n-Butanol from Ethanol Condensation over Alumina-supported Metal Catalysts[J]. Ke Wu YANG;Xuan Zhen JIANG;Wei Chao ZHANGD Department of Chemistry, Zhejiang University, HangZhou 310027. Chinese Chemical Letters. 2004(12)
[3]ZrO2酸堿性質(zhì)的TPD表征Ⅰ.單組分吸附研究[J]. 徐柏慶,山口力,田部浩三,粱娟,鄭祿彬. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 1994(02)
本文編號(hào)：2958650
【文章來源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】：84 頁
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
催化劑制備流程
浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文產(chǎn)物由氣相色譜儀在線分析（HP-PLOT/Q 填充柱CD 檢測器）。、產(chǎn)品選擇性及收率根據(jù)下列公式進(jìn)行計(jì)算：( %) 1- 100%進(jìn)料乙醇的碳摩爾數(shù)未反應(yīng)乙醇的碳摩爾數(shù)乙醇轉(zhuǎn)化率( %) 反應(yīng)后產(chǎn)品總的碳摩爾數(shù)目標(biāo)產(chǎn)品中丁醇的碳摩爾數(shù)丁醇的選擇性丁醇的收率(%)=乙醇的轉(zhuǎn)化率(%)*丁醇的選擇性
Pd@UiO-66 催化劑 200 h 評(píng)價(jià)結(jié)果劑 活 性 和 選 擇 性 的 發(fā) 揮 離 不 開 良 好 的 穩(wěn) 定 性 ， 對(duì) 選iO-66 催化劑進(jìn)行 200 h 的連續(xù)穩(wěn)定性評(píng)價(jià)（圖 3-1）。劑率(%)乙醛乙醚丁醛丁醇C6產(chǎn)品[b]其他[c]66 2.6 3.4 92.9 1.1 0.3 3.3 - UiO-66 36.1 5.1 2.5 4.1 60.2 21.0 7.1 UiO-66 46.9 3.8 4.0 3.9 50.6 31.9 5.9 UiO-66 49.9 3.4 6.5 3.5 50.1 27.9 8.6 UiO-66 43.8 4.4 8.0 4.2 45.5 28.1 9.8 iO-66 32.4 7 8.7 5.2 39.4 28.7 11 iO-66[d]49.8 3.5 5.8 4 48.6 28.9 9.2 件 : 催 化 劑 0.5 g 、 523 K 、 2 MPa(N2), 液 體 空 速 =4 h·gcnol=250:1（體積比）;包括：2-乙基丁醛、己醛、2-乙基丁醇和己醇;品包括：乙酸乙酯、1-乙氧基乙烷、1,1-乙氧基乙烷和丁酸乙酯等時(shí)間評(píng)價(jià);
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Zirconium-containing UiO-66 as an efficient and reusable catalyst for transesterification of triglyceride with methanol[J]. Fan Zhou,Ningyue Lu,Binbin Fan,Huigang Wang,Ruifeng Li. Journal of Energy Chemistry. 2016(05)
[2]One-step Synthesis of n-Butanol from Ethanol Condensation over Alumina-supported Metal Catalysts[J]. Ke Wu YANG;Xuan Zhen JIANG;Wei Chao ZHANGD Department of Chemistry, Zhejiang University, HangZhou 310027. Chinese Chemical Letters. 2004(12)
[3]ZrO2酸堿性質(zhì)的TPD表征Ⅰ.單組分吸附研究[J]. 徐柏慶,山口力,田部浩三,粱娟,鄭祿彬. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 1994(02)
本文編號(hào)：2958650
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