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利用XANES對瑪瑞混渣重質(zhì)組分含硫官能團形態(tài)及轉(zhuǎn)化行為研究

發(fā)布時間:2020-12-11 10:11
  重油中重質(zhì)組分含量較高,雜原子硫、氮、氧和各種金屬元素傾向于在重質(zhì)組分中富集,導致瀝青質(zhì)、膠質(zhì)的極性明顯。本論文對瑪瑞混渣重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)進行定性和定量分析,分別研究加氫反應(yīng)在不同反應(yīng)時間、氫油比、壓力及反應(yīng)器出口下雜原子硫的微觀轉(zhuǎn)化行為,并分析關(guān)聯(lián)含硫結(jié)構(gòu)與其極性、締合性。為考察重質(zhì)組分含硫官能團形態(tài)和含量,利用同步輻射技術(shù)采集瀝青質(zhì)、膠質(zhì)硫的XANES譜圖,采用高階導數(shù)譜圖進行定性分析,采用非線性高斯擬合進行定量分析,結(jié)果表明:瀝青質(zhì)、膠質(zhì)含硫官能團類型相同,主要為噻吩,其次為亞砜、砜和少量硫酸酯。在加氫反應(yīng)過程中,隨著反應(yīng)程度的加深,瀝青質(zhì)或膠質(zhì)中噻吩硫、亞砜硫、砜硫的絕對含量均逐漸減小,而硫酸酯的含量逐漸增加,說明還原態(tài)硫和中間態(tài)硫活性較高,容易脫除,相反氧化態(tài)硫活性較低,難以脫除。為研究重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性的關(guān)系,通過測定瀝青質(zhì)、膠質(zhì)甲苯溶液的折光率、介電常數(shù)和相對分子量,計算得出重質(zhì)組分的平均偶極矩,用以表征重質(zhì)組分極性,結(jié)果表明:在加氫反應(yīng)過程中,瀝青質(zhì)極性與硫絕對含量有關(guān),硫含量越高,瀝青質(zhì)極性越大;瀝青質(zhì)極性變化趨勢與還原態(tài)硫含量變化趨勢一致。為研究重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)... 

【文章來源】:中國石油大學(華東)山東省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:72 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景及意義
    1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 瀝青質(zhì)含硫形態(tài)研究
        1.2.2 瀝青質(zhì)極性研究
        1.2.3 瀝青質(zhì)締合性研究
    1.3 實驗思路
        1.3.1 重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)行為研究
        1.3.2 重質(zhì)組分極性與含硫官能團形態(tài)含量關(guān)系研究
        1.3.3 重質(zhì)組分締合性與含硫官能團形態(tài)含量關(guān)系研究
第二章 實驗方法
    2.1 設(shè)備及原料
        2.1.1 實驗設(shè)備
        2.1.2 實驗原料
        2.1.3 實驗試劑
    2.2 實驗方法
        2.2.1 SARA四組分分離
        2.2.2 重質(zhì)組分極性測定
        2.2.3 重質(zhì)組分締合性表征
        2.2.4 重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)XANES譜采集
    2.3 X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)譜
        2.3.1 含硫標準樣品選擇
        2.3.2 硫XANES測量模式選擇
        2.3.3 XANES譜圖解析
        2.3.4 吸收峰擬合方法選擇
第三章 瑪瑞混渣重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)行為研究
    3.1 加氫反應(yīng)瀝青質(zhì)含硫結(jié)構(gòu)行為研究
        3.1.1 不同反應(yīng)空速下瀝青質(zhì)硫行為研究
        3.1.2 不同氫油比下瀝青質(zhì)硫行為研究
        3.1.3 不同反應(yīng)壓力下瀝青質(zhì)硫行為研究
        3.1.4 不同反應(yīng)器出口瀝青質(zhì)硫行為研究
    3.2 加氫反應(yīng)膠質(zhì)含硫結(jié)構(gòu)行為研究
        3.2.1 不同反應(yīng)空速下膠質(zhì)硫行為研究
        3.2.2 不同氫油比下膠質(zhì)硫行為研究
        3.2.3 不同反應(yīng)壓力下膠質(zhì)硫行為研究
        3.2.4 不同反應(yīng)器出口膠質(zhì)硫行為研究
    3.3 硫在瀝青質(zhì)、膠質(zhì)之間轉(zhuǎn)化行為研究
        3.3.1 不同反應(yīng)空速下硫轉(zhuǎn)化行為研究
        3.3.2 不同氫油比下硫轉(zhuǎn)化行為研究
        3.3.3 不同反應(yīng)壓力下硫轉(zhuǎn)化行為研究
        3.3.4 不同反應(yīng)器出口硫轉(zhuǎn)化行為研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 瑪瑞混渣重質(zhì)組分極性研究
    4.1 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分極性分析
        4.1.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分極性分析
        4.1.2 不同氫油比下重質(zhì)組分極性分析
        4.1.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分極性分析
        4.1.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分極性分析
    4.2 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分極性與硫含量關(guān)系
        4.2.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分極性與硫含量關(guān)系
        4.2.2 不同氫油比下重質(zhì)組分極性與硫含量關(guān)系
        4.2.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分極性與硫含量關(guān)系
        4.2.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分極性與硫含量關(guān)系
    4.3 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性關(guān)系
        4.3.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性關(guān)系
        4.3.2 不同氫油比下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性關(guān)系
        4.3.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性關(guān)系
        4.3.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與極性關(guān)系
    4.4 本章小結(jié)
第五章 瑪瑞混渣重質(zhì)組分締合性(平均碳氫骨架結(jié)構(gòu))研究
    5.1 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分締合性分析
        5.1.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分締合性分析
        5.1.2 不同氫油比下重質(zhì)組分締合性分析
        5.1.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分締合性分析
        5.1.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分締合性分析
    5.2 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分締合性與硫含量關(guān)系
        5.2.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分締合性與硫含量關(guān)系
        5.2.2 不同氫油比下重質(zhì)組分締合性與硫含量關(guān)系
        5.2.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分締合性與硫含量關(guān)系
        5.2.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分締合性與硫含量關(guān)系
    5.3 加氫反應(yīng)重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與締合性關(guān)系
        5.3.1 不同反應(yīng)空速下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與締合性關(guān)系
        5.3.2 不同氫油比下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與締合性關(guān)系
        5.3.3 不同反應(yīng)壓力下重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與締合性關(guān)系
        5.3.4 不同反應(yīng)器出口重質(zhì)組分含硫結(jié)構(gòu)與締合性關(guān)系
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的學術(shù)成果
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
[1]石油瀝青質(zhì)含硫結(jié)構(gòu)的XANES導數(shù)光譜研究[J]. 張龍力,王春嵐,趙元生,楊國華,蘇梅,楊朝合.  燃料化學學報. 2013(11)
[2]稠油高黏因素的初步研究[J]. 崔敏,吳樂樂,李傳,鄧文安.  煉油技術(shù)與工程. 2013(06)
[3]Sulfur speciation and bioaccumulation in camphor tree leaves as atmospheric sulfur indicator analyzed by synchrotron radiation XRF and XANES[J]. Jianrong Zeng,Guilin Zhang,Liangman Bao,Shilei Long,Mingguang Tan,Yan Li,Chenyan Ma,Yidong Zhao.  Journal of Environmental Sciences. 2013(03)
[4]沙特減壓渣油臨氮熱反應(yīng)過程中瀝青質(zhì)聚集體尺寸變化研究[J]. 張龍力,劉動動,趙愉生,楊國華,楊朝合,邢雪青.  燃料化學學報. 2013(01)
[5]塔河常壓渣油瀝青質(zhì)含硫官能團形態(tài)與其性質(zhì)的關(guān)系研究[J]. 張龍力,王春嵐,趙元生,楊國華,楊朝合.  燃料化學學報. 2012(09)
[6]輪古高硫渣油中類型硫的分布[J]. 崔文龍,鄧文安,劉東,闕國和.  石油學報(石油加工). 2010(S1)
[7]石油分散體系理論與強化蒸餾機理探討[J]. 張學佳,紀巍,孫宏磊,那榮喜,王建.  煉油與化工. 2010(01)
[8]管輸原油瀝青質(zhì)沉積機理與預(yù)測模型[J]. 向敏,宮敬.  油氣儲運. 2010(01)
[9]石油瀝青質(zhì)締合體的分子動力學研究[J]. 李英峰,盧貴武,孫為,鄭慶彬,王春雷.  石油學報(石油加工). 2007(04)
[10]大港常壓渣油各組分平均偶極矩的研究[J]. 張龍力,楊國華,闕國和,張慶軒,楊普江.  燃料化學學報. 2007(03)

博士論文
[1]瀝青、集料的表面自由能及水分在瀝青中的擴散研究[D]. 魏建明.中國石油大學 2008

碩士論文
[1]重質(zhì)油瀝青質(zhì)性質(zhì)與結(jié)構(gòu)的研究[D]. 陸陽.中國石油大學 2010



本文編號:2910353

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