當(dāng)代社會(huì)對(duì)能源的需求日益增多,在目前人類的所使用的能源中,占主要地位的仍然是化石能源。然而本著可持續(xù)發(fā)展的理念,各個(gè)國家都在推行低碳經(jīng)濟(jì)。由于煤的儲(chǔ)量高于其他化石能源,因此如何更高效的利用煤就成了這一方向的關(guān)鍵問題。碳一化學(xué)就是這一方面一個(gè)重要的研究領(lǐng)域,其中二氧化碳是一種極具潛力的碳一化合物。本文對(duì)二氧化碳?xì)浠M(jìn)行理論計(jì)算的研究,采用密度泛函理論B3LYP水平下,使用的def2-svp基組研究了MH⁺（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳?xì)浠磻?yīng)中的過渡態(tài),反應(yīng)物和產(chǎn)物幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化,同時(shí)為了得到更準(zhǔn)確的能量信息,對(duì)幾何優(yōu)化的結(jié)構(gòu)進(jìn)行單點(diǎn)能計(jì)算。在單點(diǎn)能的計(jì)算中分別采用了B3LYP、BP86、TPSSh、PWPB95、B2PLYP以及耦合簇理論CCSD（T）方法。研究表明氫轉(zhuǎn)移至C上要比轉(zhuǎn)移至O上容易得多。探討了不同泛函方法對(duì)反應(yīng)的影響,從CCSD（T）的計(jì)算結(jié)果看出,與CoH+和NiH+相比,FeH+對(duì)H轉(zhuǎn)移至C上的活性較高.電子結(jié)構(gòu)分析表明:反應(yīng)過程中氫轉(zhuǎn)移為氫負(fù)離子轉(zhuǎn)移。本文的研究結(jié)果能為二氧化碳的氫化及金屬氫化物的氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)提供有價(jià)值的理論指導(dǎo) 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：46 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 國內(nèi)外研究狀況
        1.2.1 以甲醇為核心的碳一化學(xué)分支
        1.2.2 通過CO制備有機(jī)化工原料
        1.2.3 低碳混合醇的利用
2為原料的碳一化學(xué)分支">        1.2.4 以CO₂為原料的碳一化學(xué)分支
        1.2.5 過渡金屬氫化物
    1.3 研究意義
    1.4 研究內(nèi)容
第二章 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法
    2.1 從頭算方法（ab initio）
        2.1.1 薛定諤方程
        2.1.2 波恩-奧本海默近似
        2.1.3 變分原理
        2.1.4 Hartree-Fock方程
    2.2 密度泛函方法（DFT）
        2.2.1Hohenberg-Kohn定理與Kohn-sham方程
        2.2.2 局域密度近似（LDA）
        2.2.3 廣義梯度近似（GGA）
        2.2.4 雜化泛函
        2.2.5 小結(jié)
    2.3 電子相關(guān)問題
    2.4 耦合簇方法（Coupled-cluster,CC）
    2.5 分子軌道理論
    2.6 過渡態(tài)理論
    2.7 勢能面
    2.8 電子結(jié)構(gòu)分析
    2.9 振動(dòng)頻率的計(jì)算
    2.10 基組選擇
+（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳?xì)浠磻?yīng)">第三章 MH⁺（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳?xì)浠磻?yīng)
    3.1 前言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 幾何結(jié)構(gòu)和能量分析
    3.4 電子結(jié)構(gòu)分析
    3.5 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表和完成的論文
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Fe2+活化CH3X（X=H,Cl）中C—H,C—Cl鍵的理論研究[J]. 孫小麗,李吉來,黃旭日,孫家鍾.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(11)
[2]Progress in carbon dioxide separation and capture: A review[J]. Rajender Gupta,Rachid B Slimane,Alan E Bland,Ian Wright.  Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[3]碳一化學(xué)的開發(fā)與應(yīng)用[J]. 孫啟坡,苗園.  化工時(shí)刊. 2004(04)
[4]甲醇化工與碳一化學(xué)品生產(chǎn)工藝技術(shù)綜述[J]. 李瓊玖,潞澄華,顧子樵,廖宗富,漆長席.  化肥設(shè)計(jì). 2003(05)
[5]碳一化學(xué)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 王欣榮.  廣西化工. 1999(02)
[6]碳一化學(xué)技術(shù)進(jìn)展[J]. 謝光全.  石油與天然氣化工. 1998(04)



本文編號(hào)：2900060