發(fā)布時間：2020-11-08 11:06

　　 功能化納米氧化石墨烯(functionalized nano-graphene oxide,FNGO)具有非常高的比表面積和大量的的含氧官能團,例如:羥基、羧基、環(huán)氧基等,使其可以進行分子負載和生物共軛,具有良好的藥物/基因遞送能力。目前針對功能化納米氧化石墨烯的載藥應(yīng)用研究還需深入探索。因此,本論文采用分階段高溫反應(yīng)的Hummers法制備功能化納米氧化石墨烯水分散液,通過透明質(zhì)酸和聚乙二醇對氧化石墨烯的修飾來驗證其良好的可修飾性,進一步采用離心技術(shù)對功能化納米氧化石墨烯進行尺寸分離。本論文的研究內(nèi)容包括以下三部分:(1)以Hummers法為基礎(chǔ)實驗方案,結(jié)合濃硫酸、高錳酸鉀、硝酸鈉在加熱下對石墨粉的氧化處理,調(diào)控反應(yīng)溫度和時間,得到了一種六階段加熱反應(yīng)方法;由于前期加熱反應(yīng)時間充分,將反應(yīng)體系加水而產(chǎn)生瞬間高溫(操作緩慢、比較危險)步驟改進為冰浴降溫至20℃后加去離子水冰塊;通過600 w探針超聲得到少層、分散性良好的功能化氧化石墨烯。研究結(jié)果表明:改進的實驗方案得到的氧化石墨烯厚度小于1納米,粒徑集中分布幾十納米到幾百納米之間,具備羥基、羧基、環(huán)氧基等官能團,可不通過常用的羧基化而直接對其行化學修飾;改進的實驗方案大大降低了因快速加熱和迅速升溫所導致的不安全性和不確定性,為功能化納米氧化石墨烯藥物載體的產(chǎn)業(yè)化提供了一定的依據(jù)。(2)對所制備的功能化納米氧化石墨烯載體進行化學修飾,常用透明質(zhì)酸(Hyaluronic acid,HA)和聚乙二醇(Polyethylene glycol,PEG)對功能化納米氧化石墨烯載體進行枝接。研究結(jié)果表明:透明質(zhì)酸通過碳二亞胺法成功與制備的功能化納米氧化石墨烯化學連接,得到的功能化納米氧化石墨烯-透明質(zhì)酸化合物(FNGO-HA)相比于FNGO在生理鹽水中有更好的穩(wěn)定性;功能化納米氧化石墨烯與聚乙二醇之間形成酰胺鍵,得到的功能化納米氧化石墨烯-聚乙二醇化合物(FNGO-PEG)比FNGO-HA在0.2MPBS緩沖液中的穩(wěn)定性更好。(3)采用差速離心法、蔗糖密度梯度離心和甘油密度梯度離心對FNGO水分散液進行分離,采用原子力顯微鏡觀察離心后的樣品并做尺寸分布統(tǒng)計。使用差速離心法得到了平均粒徑為52.06 nm的FNGO,在蔗糖密度梯度離心得到了平均粒徑分別為59.68、69.75、76.96、102.69、155.64和199.30 nm的FNGO,在甘油密度梯度離心下得到了平均粒徑分別為52.14、61.30、82.46和103.31nm的FNGO。
【學位單位】：昌吉學院
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TQ127.11;TQ460.1;TB383.1
【部分圖文】：

它吸取了 Ruess 和 Scholz–Boehm 模型的邏輯并鞏固了碳網(wǎng)的 Scholz–Boehm 模型的基本框架，并給結(jié)構(gòu)上添加了 1,3-醚，延伸了除此之外，仍有眾多科研工作者推出了許多氧化石墨烯的化學結(jié)構(gòu)。幸的是，截至目前，氧化石墨烯精準的結(jié)構(gòu)仍保留爭議，主要原因是品間差異和氧化程度，氧化石墨烯非晶態(tài)和非化學計量屬性限制了主率，例如固體核磁和紅外光譜。

圖 1.2 三種常用 GO 制備方案Fig. 1.2 Three common GO preparation schemes化石墨烯載體在生物醫(yī)學中的應(yīng)用來，伴隨著石墨烯的浪潮，氧化石墨烯由于其獨特的物理化學特性，在諸大進展，這其中就包括生物醫(yī)藥應(yīng)用。氧化石墨烯具備巨大的比表面積、官能團、近紅外吸收、可生長無機納米粒子等獨特性質(zhì)，使得其能作為新送藥物和基因，通過納米技術(shù)能實現(xiàn)多模態(tài)診療。7 年劉莊[45]等人采用功能化納米氧化石墨烯（GO）負載非水溶性抗癌藥物墨烯在水中分散性很好，但是在磷酸鹽緩沖液、細胞介質(zhì)和血清中容易發(fā)等人通過對氧化石墨烯修飾兩親性性分子聚乙二醇（PEG）改善其在生理散效果，并通過非共價鍵負載疏水性 7-乙基-10-羥基喜樹堿（SN38）（能鏈斷裂，阻止 DNA 復制和 RNA 合成），得到的 NGO-PEG-SN38 復合物具散性，并保持了純 SN38 的高效抑制腫瘤能力，其毒性高出伊立替康（CP認可的 SN38 前藥，被用于結(jié)腸癌治療）2-3 個數(shù)量級。2014 年 Wu H[46]等

π-π 相互作用首先負載 DOX，再通過氫鍵作用使 HA 包覆在 GO-DOX 得DOX 具有靶向性和 pH 響應(yīng)釋藥功能，如圖 1.3 為其所制備的 GO、GO-DDOX 原子力顯微鏡圖片。Feng L[47]等人合成了具有多重智能 pH 響G-DA/DOX，NGO-PEG-DA/DOX 在腫瘤組織弱酸性的環(huán)境內(nèi)表面電勢由 ， 相 對 于 表 面 電 勢 為 正 且 不 會 在 弱 酸 性 條 件 下 發(fā) 生 電 勢 反 G-SA/DOX，NGO-PEG-DA/DOX 更容易被腫瘤細胞攝取，NGO-PEG-DA酶體內(nèi)更低的 pH 下可以迅速釋放 DOX。研究表明，NGO-PEG-DA/DOX胞具有比單純 DOX 更強的殺傷能力，如圖 1.4 為 NGO-PEG-DA/DOX 的及原子力顯微鏡圖片。2013 年 Hou C[48]等人合成了水分散氧化亞銅-氧化（Gu2O-GO），Gu2O-GO 在可見光下能夠產(chǎn)生活性氧，在近紅外光下能療，相對于能夠殺死正常細胞和癌細胞的光熱治療，在可見光下進行的光選擇性殺死癌細胞。Kooti M[49]等人采用氧化石墨烯負載鐵鈷氧體和納米丙沙星，藥物遞送體系可以粘附在細菌細胞壁上造成不可逆的損傷，并在放環(huán)丙沙星，能夠有效抗菌。
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本文編號：2874697