近年來,鋰離子電池具有高電壓、高能量密度、自放電小和循環(huán)壽命長等特點,所以被廣泛地應(yīng)用于新能源汽車和便攜式電子設(shè)備等領(lǐng)域。但鋰儲量不足導(dǎo)致了鋰離子電池的成本持續(xù)走高,急需尋找到能夠取代鋰電的儲能體系。而鋰和鈉屬于同一主族,性質(zhì)相似且儲量更加豐富,所以鈉離子電池逐漸進(jìn)入了人們的視野。與鋰離子電池的問題類似,鈉離子電池在循環(huán)過程中也會因為電極材料的膨脹、脫落導(dǎo)致循環(huán)性能差、容量較低。所以一般會運用微觀尺寸調(diào)控,和制備復(fù)合材料的方法來改善負(fù)極材料的儲納性能。基于這種思路,本文運用靜電紡絲技術(shù)設(shè)計并制備了一種含有規(guī)則孔道的碳納米纖維和一種多孔二硫化鎳碳纖維復(fù)合材料,并且在儲鈉體系中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。研究主要內(nèi)容如下:(1)以碲納米線(Te NWs)為模板,聚丙烯腈為碳、氮源,利用靜電紡絲技術(shù)制備了碲-聚丙烯腈復(fù)合物纖維(Te-PAN)。然后經(jīng)過刻蝕、高溫煅燒后得到了具有規(guī)則孔道的碳納米纖維(NRP-CNF)。由于擁有一定的雜原子摻雜和特殊孔道,極大改善了材料的導(dǎo)電性、電解液接觸面積和鈉離子傳輸速率。與傳統(tǒng)的石墨和無孔碳纖維相比,NRP-CNF表現(xiàn)出了優(yōu)異的倍率性能(在10 A g~(-1)的大電流下,可以得到148 mA h g~(-1)的倍率比容量)和循環(huán)穩(wěn)定性(5 A g~(-1)的電流下循環(huán)5000圈)。(2)采用靜電紡絲和高溫煅燒的方法制備了多孔二硫化鎳碳纖維復(fù)合材料(NiS_2NP/p-CNF),超小的NiS_2粒子(約為5 nm)均勻地分散在含雜原子的碳納米纖維里,有效地抑制了體積膨脹并提高了導(dǎo)電性。而多孔碳納米纖維框架也可以提高電解液的滲透和離子的傳輸,所以在鈉離子半電池中有較高的循環(huán)比容量和倍率性能。實驗結(jié)果表明,運用靜電紡絲技術(shù)制備的NRP-CNF和NiS_2NP/p-CNF纖維在儲鈉負(fù)極中有很大優(yōu)勢,并且這種簡易的方法也可以擴展到其他過渡金屬硫化物的制備中。
【學(xué)位單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ342.94
【部分圖文】：

在嵌鈉過程中，一定數(shù)量的 Na+穿過電解液和隔膜后嵌入負(fù)極材料中，同時e-也通過外電路從正極傳遞到負(fù)極。在脫鈉過程中，Na+和 e-的傳輸過程相反，Na+從負(fù)極中脫出，然后穿過電解液和隔膜到正極，此時 e-通過外電路從負(fù)極傳遞到正極。在鈉離子的充放電循環(huán)中，由于整個體系的電荷是守恒的，所以在鈉離子電池的電極材料中來回遷移的鈉離子數(shù)量會直接決定外電路中傳遞的電子數(shù)量。因此，Na+的脫嵌速率及其可逆程度決定了鈉離子電池的輸出功率和可逆容量。而不同的電極類型和結(jié)構(gòu)擁有不同的儲鈉機理(一般分為插層反應(yīng)、合金化反應(yīng)和轉(zhuǎn)化反應(yīng)機理)，能夠直接影響鈉離子電池的的容量和循環(huán)穩(wěn)定性。由于鈉離子的半徑要比鋰離子大，所以需要使用寬闊脫嵌通道(層間距較大)較大的電極材料[8,9]。以常用的硬碳作為負(fù)極材料，Na3V2(PO4)3為做正極，則整個電極反應(yīng)的過程可以用一下公式表示：總反應(yīng)：NaV2(PO4)3+nC Na1-xV2(PO4)3+ NaxCn1-1正極反應(yīng)：NaV2(PO4)3 Na1-xV2(PO4)3+ xNa++ xe-1-2負(fù)極反應(yīng)：nC+xNa++xe- NaxCn1-3

圖 1-4 (a)GO@MF-900 的 SEM 圖，插圖是放大的 SEM 圖。比例尺為 200 納米。(b)GO@MF-900的透射電鏡圖像。(c)透射電鏡圖像，以及(d)C 和 e)N 的元素圖。(f)循環(huán)性能。(g)長循環(huán)穩(wěn)定性。Figure 1-4 (a) SEM image of GO@MF-900, the inset is a magnified SEM image. The scale bar is200 nm. (b) HRTEM image. (c) TEM image, and elemental maps of (d) C and (e) N. (f) Cycleperformance and columbic efficiency. (g) Long-term cycling stability.利用天然生物質(zhì)(香蕉皮、竹子、海藻和樹葉)制備碳材料具有很大的優(yōu)勢，比如來源廣泛、環(huán)境友好和成本低。并且一些天然生物質(zhì)本身會含有一些雜原子，這樣可以高效、低成本地合成了含雜原子的碳材料。Bao 等人[25]用荷花葉(天然含氟元素)作為生物質(zhì)碳源制備氟摻雜的碳粒子，鈉離子電池測試中得到良好的電化學(xué)性能。在 0.2Ag-1電流密度下循環(huán) 200 圈能保持 228 mAh g-1的比容量(容量保持率高達(dá) 99.1 %)。由于該碳材料層間距有所增大，能夠提供更多的儲鈉空間，所以得到了較高的儲鈉比容量。另外，額外的氟摻雜及無序結(jié)構(gòu)，也為鈉離子的擴散過程提供了更多的活性位點，且有效地抑制了電極的膨脹效應(yīng)，從而得到更長的

于儲鈉負(fù)極材料來說，硼、磷元素的摻雜也開始進(jìn)入研究者的視線。27]用聚苯乙烯作為模板，磷酸作磷源和明膠作碳源，在氮氣條件下高溫到了一種氮磷共摻雜的多孔碳材料。他們用無磷摻雜的碳材料作為對示成功地磷摻雜可以有效的提高倍率性能和循環(huán)性能。在 0.2Ag-1的電循環(huán) 700 圈后得到 230 mAh g-1的可逆比容量，就算在 10Ag-1的大電流 113 mAh g-1的倍率容量。但是，磷元素?fù)诫s對儲鈉的具體影響，及其影響還沒被充分了解和研究。同樣地，B 摻雜對鈉離子的影響還沒有更只有一些理論計算。Ling 等人[28]僅僅通過計算得到硼摻雜的石墨烯片鈉理論比容量(746 mA h g-1)和較高的嵌鈉的平均電勢(0.44 V)，并且硼低鈉離子的擴散活化能，這能確保了 B 摻雜的碳納米片有著優(yōu)異的倍 合金類材料
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