褐煤在燃燒及熱轉(zhuǎn)化等利用過程中,會產(chǎn)生SO_2、H_2S等氣體,這些氣體一旦排入大氣就容易形成酸雨和霧霾,嚴重危害著人類健康。因此研究煤中硫的遷移機理成為潔凈煤研究的重要課題�；钚苑磻�(Reax FF,reactive force field)方法可以快速檢測、捕獲熱解反應過程中的硫自由基,能夠處理復雜體系的化學反應,能為研究褐煤熱解過程中硫原子遷移機理提供理論幫助。通過Wolfrum模型結(jié)構(gòu),分別構(gòu)建了褐煤直接熱解模型、褐煤加氫熱解模型和褐煤加氧熱解模型,利用Reax FF分子動力學方法模擬了褐煤在三種體系的一系列熱解反應,通過編寫的C++程序?qū)峤膺^程中的基元反應進行搜尋和統(tǒng)計,研究了熱解溫度和熱解氣氛對硫原子遷移機理的影響。結(jié)果表明,加氫熱解方法和加氧熱解方法能將半焦組分中的硫原子遷移到焦油和氣體組分中。這是由于在加氫/加氧熱解過程中H_2/O_2分子在硫遷移過程起到重要作用。在加氫熱解過程中,大量H_2分子在高溫下會提供H自由基,促使雜環(huán)硫和硫醚轉(zhuǎn)換成巰基,巰基不穩(wěn)定,易于分解,其中的-SH官能團會進一步與H_2分反應,形成H_2S,致使硫原子由固相遷移到氣相中。在加氧熱解過程中,加入的大量O_2分子在高溫下會提供O自由基,這些O自由基與煤熱解過程中產(chǎn)生的硫自由基反應,形成小分子的含硫自由基,減少半焦中含硫自由的反應。含硫氧自由基繼續(xù)分解產(chǎn)生含硫氣體分子。因此可以將褐煤中的硫原子從半焦組分遷移到氣體和焦油組分中。
【學位單位】：華北理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2016
【中圖分類】：TQ530.2
【部分圖文】：

- 16 -圖 7 技術(shù)路線圖Fig.7 Technology roadmap件前課題組已經(jīng)有 12 臺 Dell 計算服務器（CPU 四核 2.4 G 1TB），可進行動力學模擬計算。同時在中科院超級計算中到 1 個賬號，最多可以同時使用 4 個計算節(jié)點。以上提供了基礎(chǔ)，足以完成本項目的計算工作。實驗室的計算服務器以及大連分中心的計算集群上均已部署力學模擬的大規(guī)模原子/分子并行模擬器（LAMMPS，ular Massively Parallel Simulator）和 packmol 化學計算軟件

華北理工大學碩士學位論文ackmol 軟件將 14 個優(yōu)化后的 W 模型分子和 389 個氫氣分子置于 55.0 × 110.0 的周期性邊界勢箱中，再次進行優(yōu)化，作為褐煤加氫熱解過程模為 LH，如圖 10 c。

第 2 章 研究方案出現(xiàn)的硫原子存在形式的種類與模擬次數(shù)的關(guān)系。從圖式的種類隨著模擬次數(shù)的增加而增加，直到模擬次數(shù)超形式的種類不再增加。這說明對于 W 單分子的模擬過就能得到收斂結(jié)果。在褐煤直接熱解、加氫熱解和加氧 個 W 分子模型，所以模擬 1 遍就相當于模擬 14 遍的單中只需模擬 1 次便能達到收斂的效果。
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本文編號：2848186