柴油要達(dá)到深度脫硫必須要對(duì)噻吩(thiophene)、苯并噻吩(benzothiophene,BT)、二苯并噻吩(dibenzothiophene,DBT)及其衍生物進(jìn)行脫除,大量被煉油廠采用的傳統(tǒng)加氫脫硫工藝對(duì)于上述含硫化合物的脫除效果不是很好或者設(shè)備投資費(fèi)用過大。以雙氧水為氧化劑的催化氧化脫硫體系以其能在溫和的條件下進(jìn)行脫硫反應(yīng)同時(shí)不產(chǎn)生二次污染而受到關(guān)注。本文以二苯并噻吩為有機(jī)硫化物配置模型柴油,通過采取新型的反應(yīng)裝置-浸沒式撞擊流反應(yīng)器,利用撞擊流反應(yīng)器能促進(jìn)液體連續(xù)相粒子的微觀混合以及在撞擊區(qū)產(chǎn)生強(qiáng)烈的壓力波動(dòng)這兩大特性,探討其在催化氧化模擬柴油中有機(jī)硫化物中的優(yōu)化作用。研究結(jié)果表明:1.在攪拌反應(yīng)器下,甲酸/硫酸/雙氧水體系的催化氧化的最佳反應(yīng)條件為:n(甲酸)/n(S)=3,n(H2SO4)/n(S)=2,n(H2O2)/n(S)=6,反應(yīng)時(shí)間為60min,反應(yīng)溫度為60℃,此時(shí)模擬柴油中有機(jī)硫化物氧化轉(zhuǎn)化率最高,達(dá)到91.02%。2.在撞擊流反應(yīng)器中,模擬油中的有機(jī)硫化物催化氧化的最佳反應(yīng)參數(shù)為40℃和1050r/min;并且在n(H2SO4)/n(S)=2,n(甲酸)/n(S)=1.5,n(H2O2)/n(S)=3,反應(yīng)溫度為40℃,轉(zhuǎn)速為1050r/min,反應(yīng)時(shí)間為2h時(shí),模擬油中的有機(jī)硫化物氧化脫除率達(dá)到了81.25%;3.在撞擊流反應(yīng)器和攪拌反應(yīng)器中進(jìn)行條件相同的反應(yīng),發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)時(shí)間足夠長(zhǎng)(60~80min)的情況下,撞擊流反應(yīng)器催化氧化效果比同等參數(shù)下的攪拌反應(yīng)器提升了20%左右;4.對(duì)撞擊流反應(yīng)器中模擬柴油中有機(jī)硫化物氧化反應(yīng)進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究,得出當(dāng)n(H2SO4)/n(S)=2;n(甲酸)/n(S)=1.5;n(H2O2)/n(S)=3時(shí),其氧化反應(yīng)符合表觀一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的反應(yīng)規(guī)律;當(dāng)轉(zhuǎn)速?gòu)?00r/min提高到1050r/min時(shí),其反應(yīng)速率常數(shù)提升了一倍以上,達(dá)到0.03287μg/g·min-1;在撞擊流反應(yīng)器中當(dāng)轉(zhuǎn)速為900r/min時(shí)此催化反應(yīng)的表觀活化能Ea=14.86 kJ/mol。
【學(xué)位單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TE624;O643.1

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本文編號(hào)：2820055