發(fā)布時(shí)間：2020-09-16 08:19

　　 活性焦干法脫硫技術(shù)由于有著耗水量少、不產(chǎn)生二次污染、設(shè)備無腐蝕、可協(xié)同脫除多種污染物以及硫資源可回收等優(yōu)點(diǎn)備受關(guān)注。在該技術(shù)中,活性焦的性能至關(guān)重要,因此活性焦制備亦成為研究熱點(diǎn)。近年來研究人員致力于使用廉價(jià)的原料制備活性焦,這其中以褐煤和半焦的相關(guān)研究居多。浙江大學(xué)煤炭分級(jí)轉(zhuǎn)化清潔發(fā)電技術(shù)中的循環(huán)流化床熱解爐所產(chǎn)的煤熱解半焦,有著極為發(fā)達(dá)的初始孔隙結(jié)構(gòu),適于制備活性焦。本文以此種半焦和熱解所產(chǎn)的煤焦油為原料,制備脫硫用不定形顆�；钚越购统尚突钚越埂１疚倪x取了3種原料半焦,分別為華能甘肅長(zhǎng)焰煤半焦和平頂山的2種劣質(zhì)煙煤半焦。由于劣質(zhì)煙煤半焦的灰分非常高,對(duì)于活性焦的制備很不利,因此本文主要圍繞甘肅長(zhǎng)焰煤半焦為原料進(jìn)行制備脫硫用活性焦的實(shí)驗(yàn)研究,并將實(shí)驗(yàn)所得的適宜的制備工藝參數(shù)運(yùn)用到2種劣質(zhì)煙煤半焦上,從而對(duì)于以這2種劣質(zhì)煙煤半焦為原料來制備脫硫用活性焦的可行性進(jìn)行分析。主要研究成果如下:1.制備脫硫用不定形顆�；钚越沟膶�(shí)驗(yàn)研究:確定適宜的活化方法為水蒸氣活化,適宜的活化工藝參數(shù)為:活化溫度800℃,活化時(shí)間60min,水蒸氣流量0.015 g·g-1·min-1;確定脫硫用活性焦適宜的催化劑為V205,最佳負(fù)載量為1%,負(fù)載1%V205樣品的脫硫值比起原樣增加了約20%;最終制備出的活性焦樣品耐磨強(qiáng)度為94.3%,可以達(dá)到GB/T30202.4-2013中合格品的標(biāo)準(zhǔn),樣品脫硫值為53.7mg·g-1,可以達(dá)到國(guó)標(biāo)中優(yōu)級(jí)品的標(biāo)準(zhǔn);不同活化改性方法下,樣品的脫硫性能變化趨勢(shì)都與其表面堿性基團(tuán)總量保持較好的一致性,樣品脫硫性能隨表面堿性基團(tuán)總量的增加而提升,因此樣品表面堿性基團(tuán)總量可能是影響樣品脫硫性能的主要因素。2.制備脫硫用成型活性焦的實(shí)驗(yàn)研究:確定適宜的成型工藝參數(shù)為:煤焦油比例30%,炭化溫度600℃,炭化時(shí)間60min;確定適宜活化工藝參數(shù)為:水蒸氣流量0.03g·min-1·g-1,活化溫度800℃,活化時(shí)間隔80min。樣品的活化收率為62.0%,脫硫值為46.8mg·g-1,耐磨強(qiáng)度為97.5%,耐壓強(qiáng)度為52.8daN,負(fù)載1%V205后的脫硫值達(dá)到了 59.8mg·g-1,產(chǎn)品的耐磨耐壓強(qiáng)度以及脫硫值均達(dá)到GB/T30202.4-2013中優(yōu)級(jí)品的標(biāo)準(zhǔn);樣品脫硫值與比表面積、微孔孔容和總孔容之間有著較為明顯的正相關(guān)關(guān)系,同時(shí)樣品表面堿性基團(tuán)總量對(duì)于脫硫值也有明顯的影響,表面堿性基團(tuán)總量的增加有利于提升樣品的脫硫性能。3.活性焦樣品的再生實(shí)驗(yàn):綜合考慮能耗、碳損和脫附效果等因素,確定適宜的脫附溫度為350℃,脫附時(shí)間為30min左右;樣品經(jīng)過不斷的脫硫和再生,表面堿性基團(tuán)總量大幅減少,酸性基團(tuán)總量大幅增加,堿性基團(tuán)的減少和酸性基團(tuán)的增加都不利于樣品對(duì)SO2的催化吸附,因此樣品表面堿性基團(tuán)的減少和表面酸性基團(tuán)的增加可能是其脫硫性能隨著再生次數(shù)的增加而降低的主要原因。4.劣質(zhì)煙煤半焦制備脫硫用活性焦的實(shí)驗(yàn)研究:2種劣質(zhì)煙煤半焦經(jīng)過水蒸氣活化以及V205的負(fù)載后制備出的不定形顆粒活性焦的脫硫值比起原料半焦大幅增加,可以達(dá)到GB/T30202.4-2013中的一級(jí)品甚至優(yōu)級(jí)品的標(biāo)準(zhǔn),但活性焦樣品強(qiáng)度較低,耐磨強(qiáng)度無法達(dá)到國(guó)標(biāo)中合格品的標(biāo)準(zhǔn),因此使用這2種劣質(zhì)煙煤半焦制備脫硫用不定形顆粒活性焦的可行性不高;以2種劣質(zhì)煙煤半焦為原料,經(jīng)過炭化、水蒸氣活化以及V205的負(fù)載后制備出的成型活性焦產(chǎn)品,耐磨強(qiáng)度高,達(dá)到國(guó)標(biāo)中優(yōu)級(jí)品的標(biāo)準(zhǔn),脫硫值比起原料半焦有大幅的增加,也達(dá)到了優(yōu)級(jí)品的標(biāo)準(zhǔn),因此以這2種劣質(zhì)煙煤半焦為原料制備脫硫用成型活性焦具有可行性;以劣質(zhì)煙煤半焦為原料制備出的活性焦脫硫值僅約以長(zhǎng)焰煤半焦為原料制備出的活性焦的三分之一,這意味著同樣的制備成本下,使用2種劣質(zhì)煙煤半焦制備脫硫用活性焦所獲得的收益要遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于長(zhǎng)焰煤半焦,因此原料半焦的選擇對(duì)于制備脫硫用活性焦是極為重要的。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:應(yīng)當(dāng)選擇灰分低、表面堿性基團(tuán)總量多、初始脫硫性能好的半焦作為制備脫硫用活性焦的原料半焦。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類】：TQ520.6
【部分圖文】：

江大學(xué)碩±學(xué)位論文邐實(shí)驗(yàn)原料、儀器、試劑及方法逡逑Ｗ上的混合物，圖２．４所示為經(jīng)過１次分選后的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的混合物，圖２．５逡逑所示為經(jīng)過２次分選后所得到的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的原料半焦。由圖２．５可Ｗ看出逡逑經(jīng)過２次龜選后，粒徑２ｍｍ邋Ｗ上原料半焦較好的被分選出來，原料半焦中基本逡逑不含有雜質(zhì)。逡逑

江大學(xué)碩±學(xué)位論文邐實(shí)驗(yàn)原料、儀器、試劑及方法逡逑Ｗ上的混合物，圖２．４所示為經(jīng)過１次分選后的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的混合物，圖２．５逡逑所示為經(jīng)過２次分選后所得到的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的原料半焦。由圖２．５可Ｗ看出逡逑經(jīng)過２次龜選后，粒徑２ｍｍ邋Ｗ上原料半焦較好的被分選出來，原料半焦中基本逡逑不含有雜質(zhì)。逡逑

江大學(xué)碩±學(xué)位論文邐實(shí)驗(yàn)原料、儀器、試劑及方法逡逑Ｗ上的混合物，圖２．４所示為經(jīng)過１次分選后的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的混合物，圖２．５逡逑所示為經(jīng)過２次分選后所得到的粒徑２ｍｍ邋Ｗ上的原料半焦。由圖２．５可Ｗ看出逡逑經(jīng)過２次龜選后，粒徑２ｍｍ邋Ｗ上原料半焦較好的被分選出來，原料半焦中基本逡逑不含有雜質(zhì)。逡逑

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