煤是中國能源消耗中的基礎(chǔ)能源。重金屬汞以其化合物是繼硫氧化物、氮氧化物、細(xì)微顆粒物等燃煤污染物之后,又一種值得廣泛關(guān)注的燃煤污染物。近年來,化學(xué)鏈燃燒技術(shù)引起國內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注,該技術(shù)具有內(nèi)分離CO2特點(diǎn),可有效的提高煤炭的利用效率。目前,關(guān)于化學(xué)鏈燃燒污染物排放的研究還處于探索階段,開展化學(xué)鏈燃燒過程中汞遷移變化規(guī)律的相關(guān)研究,對進(jìn)一步探索化學(xué)鏈燃燒過程中合理有效的汞污染物控制方法具有重要意義。本文通過相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究獲得了反應(yīng)溫度、反應(yīng)介質(zhì)、停留時(shí)間等因素對汞遷移轉(zhuǎn)化影響的數(shù)據(jù),并通過HSC Chemistry 6.0軟件對煤氣化過程、載氧體還原過程、載氧體氧化過程中汞的遷移變化規(guī)律進(jìn)行化學(xué)熱力學(xué)平衡計(jì)算工作,分析了相關(guān)因素的影響。具體內(nèi)容如下:1、基于最小Gibbs自由能法,研究探討了 0℃到1200℃溫度范圍內(nèi),1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓實(shí)驗(yàn)條件下,反應(yīng)溫度、反應(yīng)介質(zhì)等因素對化學(xué)鏈燃燒各階段汞的釋放和遷移變化規(guī)律的影響。熱力計(jì)算結(jié)果表明,化學(xué)鏈燃燒過程中煤中汞的釋放主要受到反應(yīng)溫度的影響較大,氣態(tài)單質(zhì)汞是化學(xué)鏈燃燒過程中汞的主要賦存形式。燃料反應(yīng)器中H2O的存在不利于汞的氧化:在400℃～1200℃溫度區(qū)間內(nèi),隨著H2O/CO2體積比上升,煙氣中Hg2+(g)生成量下降,在800℃～1200℃高溫區(qū)間變化最為明顯�？諝夥磻�(yīng)器中O2/N2體積比對汞形態(tài)分布和遷移變化規(guī)律有明顯影響:隨著反應(yīng)氣體中氧氣含量的從5%增加到21%,煤中汞完全釋放的溫度由450℃下降到230℃。2、在立式管式爐實(shí)驗(yàn)裝置上,采用Fe2O3/Fe3O4載氧體,對煤化學(xué)鏈燃燒過程中汞生成、遷移于轉(zhuǎn)化規(guī)律進(jìn)行研究,探討了不同燃燒溫度、氣化介質(zhì)和反應(yīng)時(shí)間對燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器中汞遷移變化的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在燃料反應(yīng)器中,反應(yīng)溫度增大和反應(yīng)時(shí)間增長促進(jìn)了汞的釋放。燃料反應(yīng)器中,煤中的汞在反應(yīng)初期180s基本全部釋放,釋放率達(dá)到90%。各工況下Hg0(g)占煙氣中HgT(g)的比例都在88%以上。溫度對煙氣組分具有較大影響,隨著溫度的升高,CO、NO和S02濃度上升;對于汞而言,SO2會抑制C1及C12的形成從而抑制Hg0(g)向Hg2+(g)轉(zhuǎn)化,NO會直接或間接促進(jìn)汞的氧化過程,FR煙氣中以CO為主的還原性氣氛不利于汞的氧化。煙氣中的H2O不利于汞的氧化:當(dāng)反應(yīng)介質(zhì)中H20/C02體積比從0:1上升到1:1,煙氣中Hg2+(g)/HgT(g)比例下降。空氣反應(yīng)器中O2/N2體積比的增加促進(jìn)了 Hg0向Hg2+轉(zhuǎn)化。3、煙氣中NOx對汞氧化也具有一定影響,為進(jìn)一步了解溫度和反應(yīng)介質(zhì)對汞遷移變化的影響,本文對化學(xué)鏈燃燒過程中NO的排放規(guī)律進(jìn)行分析。研究表明,煤氣化-載氧體還原過程中NOx主要以NO的形式存在,NOx前驅(qū)體HCN和NH3與載氧體的反應(yīng)是NO生成的主要途徑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模擬結(jié)果都表明溫度的上升有利于燃料氮的析出,進(jìn)而促進(jìn)了NO的生成。但由于燃料反應(yīng)器中的強(qiáng)還原性氣氛,燃料反應(yīng)器出口煙氣中的NO的量始終維持在一個(gè)較低的值。
【學(xué)位單位】：南京師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ534
【部分圖文】：

（：０２作為主要的人為排放溫室氣體，對地球升溫影響最大。根據(jù)“政府間氣候變逡逑化專門委員會”（ＩＰＣＣ）第五次評估報(bào)告，目前ｃｏ２等溫室氣體濃度已經(jīng)上升到逡逑過去８００ｋａ來的最高水平。如圖１．１所示，當(dāng)前Ｃ０２濃度已經(jīng)比１９６０年水平上逡逑升了邋２８％，達(dá)到邋４１０ｐｐｍ。逡逑為了緩解和應(yīng)對溫室效應(yīng)，Ｃ0２減排已經(jīng)成為世界各國和國際會議的重要議逡逑題之一。近年來，二氧化碳封存捕集技術(shù)（Ｃａｒｂｏｎ邋Ｃａｐｔｕｒｅ邋Ｓｔｏｒａｇｅ，ＣＣＳ）取得逡逑了重大進(jìn)展，并己然成為當(dāng)今世界最熱門的前沿學(xué)科之一，各國在大力加強(qiáng)相關(guān)逡逑研究投入的同時(shí)，積極開展國際之間的合作，相繼簽訂《聯(lián)合國氣候變化框架公逡逑約》、《京都協(xié)定書》、《哥本哈根協(xié)議》等國際協(xié)議［７］。逡逑１逡逑

■邐＜進(jìn)料￣￣１逡逑圖１．５邋ＣＬＣ串彳丁流化床系統(tǒng)７Ｋ意圖逡逑ｐｒｔｎ＾ｆ逡逑１邋ｘ！邋ｊ邋ｂ逡逑——邋一，邐逡逑ｌ３／逡逑｜邋Ｋ逡逑；；ｉ；ｉＦ邋Ｉ逡逑Ｉ．邋Ｉ逡逑＇＃「邋－逡逑越邋４．１＾逡逑圖１．６邋ＣＬＣ循環(huán)流化床反

１．循環(huán)流化床；２．旋風(fēng)分離器；３．噴動床；４．下料管；５．返料管；６．隔板；逡逑７．風(fēng)機(jī)；８．微型水泵；９．蒸汽發(fā)生器；１０．螺旋進(jìn)料器；１１．料斗；１２．Ｃ０２氣瓶；逡逑圖１．９邋１０ｋＷ級串行流化床ＣＬＣ系統(tǒng)示意圖逡逑３、東南大學(xué)化學(xué)鏈反應(yīng)器逡逑１０逡逑

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2816905