新疆準(zhǔn)東地區(qū)煤炭資源儲(chǔ)量極為豐富,目前累計(jì)探明的儲(chǔ)量就已達(dá)2136億噸,準(zhǔn)東煤田正成為保障中國(guó)煤炭能源穩(wěn)定供應(yīng)的主要來(lái)源。準(zhǔn)東煤熱解氣化過(guò)程中高含量的鈉釋放會(huì)導(dǎo)致鍋爐尾部受熱面的結(jié)渣和沾污,但同時(shí)鈉又會(huì)提高煤焦的反應(yīng)活性。煤熱解過(guò)程中揮發(fā)分釋放影響焦油和焦炭等各方面的特性,研究揮發(fā)分釋放對(duì)鈉釋放和焦炭結(jié)構(gòu)的影響,對(duì)全面認(rèn)識(shí)準(zhǔn)東煤熱解氣化機(jī)理,實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)東煤的清潔高效利用具有重要意義。本文實(shí)驗(yàn)樣品為準(zhǔn)東原煤和酸洗處理后得到的酸洗煤,同時(shí)采用離子交換的方法,對(duì)氧化石墨烯的含氧官能團(tuán)改性加載鈉,以作為焦炭-羧酸鈉的模型化合物進(jìn)行相關(guān)實(shí)驗(yàn)。熱解實(shí)驗(yàn)是在自行搭建的二段流化床/固定床反應(yīng)器系統(tǒng)上進(jìn)行,利用微波消解儀和電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)來(lái)測(cè)定焦炭的鈉含量,并利用顯微拉曼光譜測(cè)試儀器對(duì)焦炭結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。研究了準(zhǔn)東煤熱解過(guò)程中揮發(fā)分對(duì)鈉釋放和焦炭結(jié)構(gòu)的影響。在溫度為500℃和700℃時(shí),揮發(fā)分幾乎不會(huì)影響Na的釋放,而在較高溫度900℃時(shí),揮發(fā)分使Na的釋放量明顯增加。在溫度為900℃時(shí)H2對(duì)焦炭中Na釋放沒(méi)有明顯的影響。揮發(fā)分促使Na釋放的原因可能是揮發(fā)分中的自由基引起Na的釋放增加;在溫度為500℃和700℃時(shí),溫度對(duì)于不定型碳轉(zhuǎn)變?yōu)槲⒕н^(guò)程的影響不大。但是有揮發(fā)分對(duì)焦炭作用時(shí),該過(guò)程會(huì)增加焦炭?jī)?nèi)部的有序度,使不定型碳減少,并且在較高溫度該作用過(guò)程會(huì)促使更多的微晶生成。在500℃時(shí)揮發(fā)分對(duì)焦炭作用會(huì)加快焦炭中大芳香環(huán)的斷裂,而隨溫度升高,這種促進(jìn)作用在減弱,在溫度為900℃時(shí)幾乎不影響芳香環(huán)的斷裂過(guò)程。以石墨烯-Na為模型化合物研究熱解過(guò)程中揮發(fā)分對(duì)鈉釋放和內(nèi)部結(jié)構(gòu)的影響。不同溫度下,揮發(fā)分與焦炭作用過(guò)程都能使熱解過(guò)程中石墨烯-Na的Na釋放量增加;而該作用過(guò)程對(duì)石墨烯-Na和焦炭的石墨化進(jìn)程影響是不同的。這可能是由于揮發(fā)分中的自由基在焦炭?jī)?nèi)部發(fā)生取代反應(yīng),原先的羧酸鈉位點(diǎn)變?yōu)轸人峄蚱渌u基酸,這個(gè)過(guò)程阻礙了石墨烯-Na中微晶結(jié)構(gòu)尺寸的增加,不利于微晶的形成,從而延緩石墨化,造成與焦炭的變化趨勢(shì)不相同。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類(lèi)】：TQ530.2

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本文編號(hào)：2812846