【摘要】：粘土礦物是自然礦產中不可或缺的資源,高嶺石以其獨特的層狀結構,在陶瓷制造、環(huán)境污染治理和催化等領域具有良好的發(fā)展前景。論文使用不同的處理方法改性高嶺石,研究其剝離反應機理,并將所得不同形態(tài)的高嶺石作為載體應用于費托合成反應,探究了催化劑的反應性能。主要研究內容與結果如下:(1)采用過氧化氫(H_2O_2)水溶液與二甲基亞砜DMSO/高嶺石插層復合物直接反應,剝離高嶺石并進一步探究其反應機理。結果表明,高嶺石中所含的少量Fe~(2+)可以與H_2O_2水溶液形成Fenton體系,使體系氧化能力大幅提升,進一步氧化層間的DMSO,生成CH_4氣體以及甲烷亞磺酸等產物,氣體的溢出使得高嶺石層間的氫鍵斷開,實現(xiàn)片層的分離。為剝離高嶺石提供了新思路。(2)以原高嶺石和二維高嶺石納米片為載體制備了催化劑15%-Co-Kaol和15%-Co-H_2O_2-DK,對其反應性能進行了評價。15%-Co-Kaol在反應時間內表現(xiàn)出了良好的穩(wěn)定性,但15%-Co-H_2O_2-DK由于剝離過程中微量硫元素的殘留毒化了催化劑,未表現(xiàn)出費托合成反應活性。(3)使用硝酸對高嶺石及N-甲基甲酰胺/高嶺石插層復合物(NMF-Kaol)進行了改性處理,得到了多孔高嶺石納米片。將所得載體負載金屬鈷應用于費托合成反應,由于其比表面,孔隙度等的大幅增加,以及對Co顆粒尺寸的限制作用,使15%-Co-KH和15%-Co-NHK的CO轉化率及C_(5+)選擇性均獲得了明顯提升。(4)使用預插層、替換插層、液相剝離等系列步驟制備了大量高嶺石納米卷(Nanoscroll)。利用其內外表面的親水性不同,使用浸漬法和真空法制備了催化劑15%-Co-Nano-H和15%-Co-Nano-M,成功的將金屬顆粒分別負載于Nanoscroll的外壁與內壁,并對其進行了費托合成反應性能評價。發(fā)現(xiàn)真空法能有效限制金屬Co顆粒的尺寸,顯著提升催化劑的反應活性。
【學位授予單位】：內蒙古大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ426;TQ529.2
【圖文】：

圖 1.1 高嶺石片層的化學結構[8]Figure 1.1 Chemical structure of a layer of kaolinite1.2 改性高嶺石改性物理或化學的方法對高嶺石進行處理，來改變高嶺石的理化面間距，表面吸附等[13]，充分開發(fā)利用高嶺石自身的特點，藝以及不同行業(yè)中的發(fā)展要求。插層是改性高嶺石復合材料高嶺石/插層復合物的制備方法。研究發(fā)現(xiàn)，高嶺石的類型、反應效果和插層復合物的性質[15]。高嶺石經(jīng)插層后可以顯著和物理穩(wěn)定性以及表面結構等性質[16]�？蓪o機或有機物插入[18][19][20][21][22]

內蒙古大學碩士畢業(yè)論文2 高嶺石的修飾(插層，接枝和季銨化)和剝離過程[4Modification (Intercalation, Grafting, and QuaternarizaKaolinite形成納米管的報道[50]。Abukhadra 等[51]以高嶺高嶺石納米卷。合成的高嶺石納米卷長約 50，內徑范圍為 2~20nm 左右。合成的高嶺石納作為 5-氟尿嘧啶(5FU)的有效抗癌載體。Ku六烷基三甲基氯化銨(CTAC)插層剝離一步合

66]。一些作者推導了 Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson (L式，描述線性和支鏈烷烴、烯烴和醇的產品分布[59]。將反應物的模型在文獻中非常少見，但是它們對于理解和建模這個過程可調控限制了 FTS 在合成產物中的應用。例如，柴油燃料主要合成則可能會從 CH4到 C60-C80固體蠟類無選擇性的生成產物[Co 和 Ru 等催化劑會明顯偏離這一理想分布[68,69]。Iglesia 等[70]動力學模型解釋了 ASF 規(guī)律的偏差，它定量地描述了密度、顆情況。反應活性組分研究下，第 VIII 族金屬在一氧化碳氫化反應過程中都具有明顯的活反應過程中較為活躍的金屬[71]。FTS 主要發(fā)生以下兩個反應：

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 李順平;;費托合成裝置試車問題分析及處理措施[J];石油化工應用;2017年12期

2 蓋青青;劉聰云;趙帥;董海峰;趙新穎;;高溫氣相色譜和高溫氣相色譜-質譜法對費托合成蠟的分離和鑒定（英文）[J];色譜;2018年03期

3 潘毅;劉娜;黃雪莉;;費托合成雙α模型與產物預測[J];化學工程;2018年05期

4 王曉亮;;費托合成技術的發(fā)展前景[J];山西化工;2018年03期

5 李中為;宋浩;張建曉;胡廣岐;柴宗剛;王玉明;胡英杰;;基于ANSYS費托合成反應器熱處理的有限元分析[J];中國化工裝備;2017年03期

6 康蕾;陳湊喜;;費托合成蠟渣資源分離回收利用技術的研究進展[J];化工技術與開發(fā);2017年07期

7 劉素麗;袁煒;羅春桃;;費托合成水相中含氧化合物的分析和分離研究進展[J];合成材料老化與應用;2017年05期

8 李俊;;煤制油費托合成產物烯烴分離工藝研究[J];山西化工;2017年04期

9 王君;;淺析費托合成技術與反應的影響因素[J];科技資訊;2013年23期

10 王君;;費托合成產品分布影響分析[J];科技創(chuàng)新導報;2013年19期

相關會議論文 前10條

1 孫燕;;費托合成及其產品精細化加工技術[A];第十八屆中國科協(xié)年會——分8 煤化工精細化發(fā)展論壇論文集[C];2016年

2 李德寶;侯博;賈麗濤;王俊剛;陳從標;;鈷基費托合成基礎與工業(yè)應用[A];2015年第十四屆全國應用化學年會論文集（下）[C];2015年

3 韓雅麗;高倩茹;張玉龍;谷曉俊;蘇海全;;Co_3Mo_3N的費托合成性能研究[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術會議論文集[C];2018年

4 張一弛;王麗敏;谷曉俊;蘇海全;;Co/TaON催化的光熱費托合成反應性能研究[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術會議論文集[C];2018年

5 相力波;王麗敏;張一弛;蘇海全;;光熱協(xié)同催化費托合成LaCoO_3催化劑的制備與性能評價[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術會議論文集[C];2018年

6 曹軍;張莉;徐宏;;管式固定床反應器中Fe基費托合成產物分布及其影響因素的數(shù)值分析[A];第十八屆中國科協(xié)年會——分8 煤化工精細化發(fā)展論壇論文集[C];2016年

7 王磊;曲煒;王炳春;徐云鵬;楊曉梅;徐竹生;田志堅;林勵吾;;酸處理的SAPO-11分子篩用于費托合成產物的轉化[A];分子篩催化與納米技術——分子篩協(xié)作組2006年學術年會論文集[C];2006年

8 鄧邦超;張愛清;;聚砜/釕納米簇中空纖維膜的制備及其在費托合成中的應用[A];中部四省化學化工學會2016年學術年會摘要集[C];2016年

9 莊緒軍;錢煒鑫;應衛(wèi)勇;房鼎業(yè);;操作條件對費托合成反應的影響[A];上海市化學化工學會2010年度學術年會論文集[C];2010年

10 蘇海全;谷曉俊;;高性能催化材料的設計及其在資源小分子轉化中的應用[A];第十一屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術會議論文集[C];2018年

相關重要報紙文章 前10條

1 本報記者 張興剛;煤制油的出路在規(guī)模化[N];中國化工報;2014年

2 本報記者 閆志強;國內規(guī)模最大鈷基費托合成項目中交[N];中國能源報;2018年

3 林湛;我國高溫費托合成技術國際領先[N];中國能源報;2019年

4 張強;我首套10萬噸級高溫費托合成裝置試車成功[N];中國能源報;2018年

5 張春曉;蠟市場微調 合成蠟補缺[N];中國石化報;2017年

6 本報記者 賈廣華 通訊員 夏國富 李家武;費托合成工藝讓同樣原料效益翻番[N];中國石化報;2014年

7 本報通訊員 趙國棟 記者 高荊萍;世界首臺超大型費托合成反應器交付[N];中國工業(yè)報;2013年

8 記者 李琮;我國掌握高溫費托合成關鍵技術[N];中國化工報;2010年

9 孟晶;MTO工藝比費托合成油更具競爭力[N];中國化工報;2008年

10 國家能源局西北監(jiān)管局;煤制油如何實現(xiàn)大發(fā)展？[N];中國能源報;2018年

相關博士學位論文 前10條

1 吳彥麗;高溫與低溫費托合成聯(lián)產系統(tǒng)過程分析及產品設計[D];太原理工大學;2017年

2 王麗敏;光熱雙重響應納米催化劑的設計、合成及其費托合成性能研究[D];內蒙古大學;2018年

3 季福武;熱液條件下CO_2與H_2反應產烴的實驗研究[D];中國科學院研究生院（廣州地球化學研究所）;2006年

4 劉意;調控費托合成產物分布高效合成低碳烯烴的研究[D];北京化工大學;2015年

5 尹倩倩;烴類燃料的合成研究[D];浙江大學;2014年

6 白鳳華;費托合成反應的催化劑制備和性能研究及其對生態(tài)環(huán)境的影響[D];內蒙古大學;2008年

7 李江兵;提高費托合成低碳烯烴含量的研究[D];華東理工大學;2014年

8 張笑來;費托合成氣固流化床顆粒速度測定及反應器數(shù)學模擬[D];華東理工大學;2018年

9 張兵兵;基于蒙脫土礦物的幾種生態(tài)環(huán)境材料的制備、性能及應用研究[D];內蒙古大學;2013年

10 王迪;新型Fe基費托合成制低碳烯烴催化劑的精細調控與機理研究[D];華東理工大學;2017年

相關碩士學位論文 前10條

1 相力波;基于半導體和雙金屬復合氧化物的光熱費托合成性能探究[D];內蒙古大學;2019年

2 劉瞳;高嶺石剝離機理及改性高嶺石載體負載鈷費托合成催化體系的研究[D];內蒙古大學;2019年

3 程世林;鈷基分子篩催化劑的制備及其費托合成反應性能研究[D];浙江科技學院;2019年

4 朱瑞波;濕化學法制備鈷基F-T合成催化劑的研究[D];廈門大學;2017年

5 司夢瑤;氧化鋯負載鈷基催化劑費托合成反應性能研究[D];天津大學;2018年

6 宋立柱;高效光熱費托合成催化劑的設計、制備及性能的研究[D];天津大學;2017年

7 陳沁媛;碳納米管負載的鐵基費托合成催化劑研究[D];華東理工大學;2019年

8 聶暢;Eu、Ce改性費托合成鐵基催化劑研究[D];華東理工大學;2019年

9 李鶴;納米碳載體鈷基費托合成催化劑的制備與性能研究[D];北京石油化工學院;2018年

10 于旭飛;Fe基催化劑的可控親疏性改性及其費托合成性能[D];寧夏大學;2018年

本文編號：2796227