【摘要】：隨著社會(huì)的發(fā)展,人類對(duì)能源的需求越來越大,鑒于化石燃料的日益枯竭,尋找化石燃料替代品已成為當(dāng)代的使命。氫是一種綠色可持續(xù)能源,人們對(duì)它寄予了厚望。本生(Bunsen)反應(yīng)產(chǎn)物電解制氫是實(shí)現(xiàn)工業(yè)制氫氣的希望的途徑之一,但是Bunsen反應(yīng)產(chǎn)物電解制氫進(jìn)行離不開催化劑的使用。貴金屬基催化劑是世界上公認(rèn)的是最佳的電解催化劑。然而,這類催化劑的廣泛使用受到高成本和低儲(chǔ)備的極大限制。因此,為了降低成本、提高電解HI的效率,迫切需要研發(fā)一種由具有地殼豐量的元素組成的非貴金屬催化劑。決定催化劑催化活性兩大因素:催化劑表面活性位點(diǎn)的數(shù)量和催化劑活性位點(diǎn)的內(nèi)在活性,催化劑的性能與其化學(xué)元素組成和表面微觀結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。本論文通過簡單的水熱反應(yīng)在Ti基板和泡沫Ni表面生長上相應(yīng)的硫化物,制備高效的非貴金屬電解制氫催化劑。本文取得了以下的研究成果:1.通過水熱法成功在Ti板表面均勻生長上S-TiO_2納米片。S的摻雜降低了TiO_2的能帶間隙,使得S-TiO_2/Ti在碘析出反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。S-TiO_2/Ti在1.05 V的過電位下電流密度可達(dá)100 mA/cm~2,與貴金屬鉑的催化活性相近。在酸性條件下,與純Ti板相比,它還具有更好的長期電解穩(wěn)定性。在1.30 V的恒壓電解下,S-TiO_2/Ti復(fù)合材料的電流效率也接近100%。這項(xiàng)工作為廉價(jià)、高效的非貴金屬電解HI催化劑的設(shè)計(jì)和合成注入新的動(dòng)力。2.MoS_2是一種被寄予厚望的電解催化劑,本論文在Ti片表面修飾MoS_2催化劑。反應(yīng)時(shí)間為6小時(shí)的復(fù)合材料(MoS_2/Ti-6)在強(qiáng)酸性條件下表現(xiàn)高催化產(chǎn)氫性能。MoS_2/Ti-6復(fù)合材料在302 mV的過電位下就可以達(dá)到100 mA/cm~2的電流密度,在酸性條件下連續(xù)電解超過24小時(shí),電流效率接近100%。電化學(xué)性能表明,MoS_2修飾改性是提高本生反應(yīng)產(chǎn)物電催化產(chǎn)氫性能的有效途徑之一。3.Ni基材料由于其優(yōu)越的催化活性以及良好的穩(wěn)定性,成為目前的研究熱點(diǎn)。本論文采用溫和條件的水熱反應(yīng),在泡沫鎳上生長出穩(wěn)定的Ni_3S_2。反應(yīng)時(shí)間為18小時(shí)的復(fù)合材料(Ni_3S_2/NF-18)催化產(chǎn)氫性能最佳。Ni_3S_2/NF-18復(fù)合材料電催化制氫時(shí)電流密度達(dá)到100 mA/cm~2過電位僅為291 mV。在復(fù)合材料電化學(xué)測試時(shí),發(fā)現(xiàn)其具有良好的電催化穩(wěn)定性,并且電流效率接近100%。Ni_3S_2/NF-18復(fù)合材料可用作高效、穩(wěn)定的電解產(chǎn)氫催化劑。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ426;TQ116.2
【圖文】：

第 2 章 S-TiO2納米片修飾 Ti 片作為 HI 電解催化劑S-TiO2的 TEM 和 HRTEM 圖像（圖 2.4A和圖 2.4B）顯示，S-TiO2納米片由金紅石 TiO2的晶核組成。寬度約 0.26 nm 的晶格條紋是六方 TiS2微晶的（011）面，由此即可證明 TiS2的存在；0.325 nm 和 0.22 nm 的晶面間距分別是金紅石 TiO2的（110）面和基底 Ti 的（101）面。

圖 3.3A是 MoS2/Ti 材料和純 Ti 片的 XRD 譜圖。從圖中我們可以很明顯材料的衍射峰位基本一致，均可以很好的和純鈦（JCPDS Card No. 44應(yīng)。在所有的 MoS2/Ti 材料的衍射峰中，并未發(fā)現(xiàn)有與 MoS2相對(duì)應(yīng)的進(jìn)一步證明 MoS2的晶體結(jié)構(gòu)，將 MoS2/Ti-6 材料表面的 MoS2進(jìn)行 XR 3.3B），發(fā)現(xiàn)其所有的衍射峰與六方相的 MoS2相匹配。但是所有的衍弱，說明了其低的結(jié)晶度，這也與前面的 XRD 結(jié)果相對(duì)應(yīng)。

為了進(jìn)一步確定 MoS2/Ti 材料表面元素組成與化學(xué)狀態(tài)，我們對(duì) MoS2/Ti-6 樣品進(jìn)行了 X-射線光電子能譜（XPS）分析。圖 3.4A 是 Mo 3d 的特征峰，在 228.9eV 和 232.7 eV 處的結(jié)合能分別代表的是 Mo 3d5/2和 Mo 3d3/2，由此可知在 MoS2/Ti-6 表面上 Mo 的主要氧化態(tài)為 Mo4+，而結(jié)合能在 230.1 eV 和 236.0 eV 處代表的是Mo6+，Mo6+的存在是由于 MoS2暴露在空氣中時(shí)表面被氧化引起的[15,16]。其中，結(jié)合能在 226.2 eV處是 S 2s 的特征峰位。如圖 3.4B 所示的是 S 2p的特征峰，其中特征峰位于 161.6 eV和 163.0 eV處分別代表的是 MoS2中 S2-的 S2p3/2和 S2p1/2的特征峰[17,18]。結(jié)合能為 168.8 eV 是 SO42-的特征峰，其在 MoS2中表現(xiàn)出較高的強(qiáng)度，表明氧化鉬酸鹽氧化了表面的 S。由圖 3.4C可知，O1s的特征峰在 531.7 eV上，它可能來自材料表面吸附水、氧氣或者是 MoS2表面的輕微氧化。XPS 譜圖直接證明了MoS2/Ti-6 表面上 Mo 和 S 原子主要是以 MoS2的形式存在的。

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 丁偉;孫安貴;;鈉與硫酸銅溶液反應(yīng)產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)研究[J];化學(xué)教學(xué);2017年08期

2 張守發(fā);碳和濃硫酸的反應(yīng)產(chǎn)物有哪些[J];化學(xué)教學(xué);1996年09期

3 王篤年;;關(guān)于硝酸性質(zhì)的問題[J];高中數(shù)理化;2016年23期

4 寸待羅;;例談條件微變對(duì)化學(xué)反應(yīng)現(xiàn)象和產(chǎn)物的影響[J];課程教材教學(xué)研究(中教研究);2017年Z3期

5 張進(jìn)仁;對(duì)二氧化錳和濃硫酸反應(yīng)產(chǎn)物的研究[J];內(nèi)蒙古教育學(xué)院學(xué)報(bào);1989年00期

6 冼愛平,斯重遙;無壓燒結(jié)Si_3N_4與表面鍍鈦膜之間的固態(tài)化學(xué)反應(yīng)過程[J];金屬學(xué)報(bào);1989年06期

7 吳俊明;趙艷艷;;反應(yīng)條件對(duì)化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物的影響及其教學(xué)[J];化學(xué)教學(xué);2007年12期

8 程陽杰,陳學(xué)民;Cu與S反應(yīng)產(chǎn)物的探討[J];化學(xué)教學(xué);1997年08期

9 汪曉軍,馬宏佳;Cu~(2+)與I~-反應(yīng)產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)探索[J];化學(xué)教學(xué);2001年04期

10 方向東;但世輝;;NO_2與Na_2O_2反應(yīng)產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)探究[J];中學(xué)化學(xué);2014年07期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 沈秋云;楊瑞金;華霄;趙偉;;β-半乳糖苷酶轉(zhuǎn)糖苷反應(yīng)及反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)解析[A];中國食品科學(xué)技術(shù)學(xué)會(huì)第八屆年會(huì)暨第六屆東西方食品業(yè)高層論壇論文摘要集[C];2011年

2 王琦;李松林;董玉川;段利敏;吳和宇;徐華根;陳若富;徐瑚珊;韓建龍;李志常;路秀琴;趙葵;周平;劉建成;;~(19)F+~(27)Al耗散反應(yīng)產(chǎn)物的角分布[A];第十二屆全國核物理大會(huì)暨第七屆會(huì)員代表大會(huì)論文摘要集[C];2004年

3 周曉峰;陶躍武;翁惠新;陳慶齡;;F-T反應(yīng)產(chǎn)物水烴質(zhì)量比分析及實(shí)驗(yàn)研究[A];第七屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2010年

4 謝元祥;徐樹威;李占奎;許甫榮;;藉助X-γ符合方法鑒別新核素~(139)Tb和~(129)Pm[A];第十一屆全國活化分析學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要匯編[C];2006年

5 謝元祥;徐樹威;李占奎;許甫榮;;借助X-γ符合方法鑒別新核素~(139)Tb和~(129)Pm[A];第七屆全國核化學(xué)與放射化學(xué)學(xué)術(shù)討論會(huì)論文摘要集[C];2005年

6 陳建新;陳杖榴;馬安德;陳偉媚;楊志凌;;電噴霧質(zhì)譜鑒定合成Ractopamine的副反應(yīng)產(chǎn)物[A];中國有機(jī)質(zhì)譜學(xué)第十二屆全國學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2003年

7 楊燕;顧覺生;石和平;雷兆先;嚴(yán)家策;;~1H~(13)C—NMR研究雙酚A與甲醛反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)[A];第七屆全國波譜學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];1992年

8 劉秀玲;曾憲海;黃長榮;寧強(qiáng);;液相色譜-質(zhì)譜法對(duì)氨基甲酸酯反應(yīng)產(chǎn)物中殘留的異佛爾酮二異氰酸酯含量的測定[A];2008年全國有機(jī)質(zhì)譜學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2008年

9 王琦;李松林;盧俊;徐瑚珊;殷旭;范恩杰;郭忠言;諸永泰;謝元祥;李志常;路秀琴;胡曉慶;;~(19)F+~(45)Sc耗散反應(yīng)產(chǎn)物的激發(fā)函數(shù)研究[A];第九屆全國核物理大會(huì)論文摘要匯編[C];1994年

10 魚海濤;常琳;;納米鋁粉在快速反應(yīng)中的活性研究(英文)[A];2007高技術(shù)新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會(huì)暨《材料導(dǎo)報(bào)》編委會(huì)年會(huì)論文集[C];2007年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前1條

1 李培森;將實(shí)現(xiàn)規(guī)模生產(chǎn)和產(chǎn)業(yè)化[N];中國機(jī)電日?qǐng)?bào);2002年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前4條

1 張珂;硫化氫化學(xué)反應(yīng)循環(huán)裂解制氫中直接電解Bunsen反應(yīng)產(chǎn)物的研究[D];太原理工大學(xué);2019年

2 林巧力;金屬熔體在碳化物陶瓷上的潤濕性及鋪展動(dòng)力學(xué)[D];吉林大學(xué);2011年

3 朱宏;6063鋁合金階梯釬焊釬料、釬劑及工藝研究[D];南京航空航天大學(xué);2011年

4 孫長凱;幾種分子和團(tuán)簇電離解離過程的相干控制研究[D];吉林大學(xué);2010年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 王雄偉;本生反應(yīng)產(chǎn)物電解制氫電催化電極的制備及性能研究[D];吉林大學(xué);2019年

2 張偉娜;動(dòng)力學(xué)因素對(duì)Cr-Ti-C體系自蔓延高溫合成反應(yīng)產(chǎn)物的影響[D];吉林大學(xué);2008年

3 鄧啟輝;L-抗壞血酸/氨基酸模式體系中Maillard反應(yīng)產(chǎn)物的抗氧化活性研究[D];湖北民族學(xué)院;2011年

4 張芳;反應(yīng)結(jié)晶法處理重金屬廢水的研究[D];中南大學(xué);2013年

5 王佳偉;石油樣品的釕離子催化反應(yīng)規(guī)律及反應(yīng)產(chǎn)物分子組成分析[D];中國石油大學(xué)(北京);2016年

6 陶俊光;鐵與氮化硼反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)及其反應(yīng)產(chǎn)物物性的研究[D];吉林大學(xué);2005年

7 薛曉麗;Maillard反應(yīng)產(chǎn)物及其金屬配合物的合成、表征與性質(zhì)研究[D];華南理工大學(xué);2012年

8 劉建彬;雞肉肽參與美拉德反應(yīng)的機(jī)理及其反應(yīng)產(chǎn)物風(fēng)味特性研究[D];北京工商大學(xué);2015年

9 葛貴磊;Cr_2AlC陶瓷粉體的合成及其塊體制備[D];河南工業(yè)大學(xué);2011年

10 朱梅;激光誘發(fā)Ti/α-Si多層膜自蔓延反應(yīng)[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2013年

本文編號(hào)：2794678