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均四嗪類(lèi)含能物的合成、結(jié)構(gòu)、熱行為及安全性研究

發(fā)布時(shí)間:2020-08-14 10:52
【摘要】:含能材料是一類(lèi)結(jié)構(gòu)單元中含有氮雜原子的氮含量相對(duì)較高的含能化合物,是一類(lèi)特殊的材料,劇烈反應(yīng)時(shí)可以高速釋放熱量和氣體,達(dá)到一定的破壞性和產(chǎn)生一定的推進(jìn)力。含能材料經(jīng)過(guò)多年的發(fā)展已經(jīng)出現(xiàn)了各種結(jié)構(gòu),各種特性系列,而本實(shí)驗(yàn)室主要研究其中的一種:以均四嗪為基礎(chǔ)環(huán)的含能化合物,其具有較好的熱性能和良好的安全性能,它屬于一種新型鈍感的高能化合物,相對(duì)于之前的許多含能材料而表現(xiàn)出一系列優(yōu)良的性質(zhì),因此研究此類(lèi)含能化合物具有十分重要的應(yīng)用前景。本文通過(guò)四嗪成環(huán)反應(yīng)的優(yōu)化合成路線(xiàn)獲得了3,6-雙(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪(BT),并以BT為中間產(chǎn)物合成了3,6-雙硝基胍基-1,2,4,5-四嗪(DNGTz)及其鹽,3-(3,5-二甲基吡唑基)-6-肼基-1,2,4,5-四嗪(DAHTz)與其鹽等衍生物,并通過(guò)緩慢接觸法(界面法)在試管中首次培養(yǎng)出3,6-雙硝基胍基-1,2,4,5-四嗪雙胍鹽(G2DNGTz)、3,6-雙硝基胍基-1,2,4,5-四嗪雙氨基胍鹽(AG2DNGTz)單晶,通過(guò)緩慢揮發(fā)法在燒杯中培養(yǎng)出3-(3,5-二甲基吡唑基)-6-苯基亞甲基腙-1,2,4,5-四嗪(DAHBTz),3-(3,5-二甲基毗唑基)-6-肼基-1,2,4,5-四嗪與3,5-二硝基水楊酸鹽(DAHTz·DNSA·H2O)的單晶。并由X-射線(xiàn)單晶衍射儀確定并解析了晶體的結(jié)構(gòu):G2DNGTz分子式為C6H16N18O4,屬于單斜晶系,空間群為P21/C;AG2DNGTz分子式為C6H18N2oO4,屬于三維晶系,空間群為P-1;DAHBTz分子式為C4Hi4N8,屬于三維晶系,空間群為P-1;DAHTz·DNSA·H2O分子式為C4Hi4N10O8,屬于三維晶系,空間群為P-1。為了研究均四嗪類(lèi)化合物的熱性質(zhì),文中運(yùn)用了差示掃描量熱法(DSC)和熱重法(TG)對(duì)本文中所合成的一系列化合物進(jìn)行了非等溫?zé)岱纸庋芯俊_\(yùn)用Kissinger法、Ozawa法和積分法計(jì)算了四嗪類(lèi)化合物非等溫?zé)岱纸膺^(guò)程的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),獲得了表觀活化能、指前因子、熱分解動(dòng)力學(xué)函數(shù)、活化熵、活化焓和活化自由能。為了評(píng)估了文中四嗪類(lèi)化合物的熱爆炸性能和熱安全性,計(jì)算出各物質(zhì)熱分解反應(yīng)的自加速分解溫度,熱爆炸臨界溫度和熱點(diǎn)火溫度,并利用Micro-DSCⅢ型微熱量?jī)x在連續(xù)模式下測(cè)定了它們的比熱容,進(jìn)一步得到了文中四嗪類(lèi)物質(zhì)的絕熱至爆時(shí)間。
【學(xué)位授予單位】:西北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:TQ560.1
【圖文】:

曲線(xiàn),速率,曲線(xiàn),升溫速率


圖43-1升濕速率為10X>min-i時(shí)仁^NGTz的DSC、TG-DTG曲線(xiàn)逡逑Fig.邋4.3-1邋The邋curves邋ofDSC邋andTG-DT仁邋for邋仁2DN仁Tzat邋l0r:邋.mm-i逡逑4.3.2邋G2DNGTZ的熱分解動(dòng)力學(xué)逡逑表4.3-1為由不同升溫速率(/?)下的DSC曲線(xiàn)放熱峰得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù),島:是由逡逑方程(4-8用6種升溫速率下峰頂溫度計(jì)算的表觀活化能;£0p由方程件

本文編號(hào):2792932

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