【摘要】：隨著各種裝修材料在室內(nèi)裝潢的使用,室內(nèi)甲醛污染逐漸引起了廣泛的關(guān)注和高度的重視。甲醛已經(jīng)被世界衛(wèi)生組織列為致癌和致畸物質(zhì),嚴(yán)重威脅著人類的身體健康。因此,開發(fā)以甲醛為代表的室內(nèi)空氣污染物消除和處理技術(shù)迫在眉睫。吸附法作為使用最廣泛的甲醛處理方法,具有簡單高效,成本低,可重復(fù)利用等優(yōu)點(diǎn)。其中活性炭纖維以及活性炭這類多孔炭材料作為性能優(yōu)異的吸附材料,具有比表面積大、孔容大、微孔數(shù)量多、性能穩(wěn)定等特點(diǎn),被廣泛使用在甲醛以及其它氣體的吸附處理中。其孔結(jié)構(gòu)以及表面官能團(tuán)對甲醛吸附的影響已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注,然而關(guān)于活性炭纖維和活性炭的孔徑分布以及表面含氧官能團(tuán)對甲醛吸附影響的研究較為有限。本文以一系列不同活性炭纖維(R-ACF、PAN-ACF、P-ACF)以及對針狀焦進(jìn)行堿活化制得的高比表面積活性炭為研究對象,通過硝酸、過氧化氫、空氣進(jìn)行氧化改性提升材料表面含氧官能團(tuán)數(shù)量,以及負(fù)載乙二胺為材料引入一定的含氮官能團(tuán),對制備出的材料通過動態(tài)吸附法在固定床內(nèi)測試室溫下吸附劑對甲醛的吸附性能,探究活性炭纖維以及活性炭吸附甲醛的影響因素,為低濃度室內(nèi)甲醛污染治理到高濃度工業(yè)甲醛脫除提供一定理論基礎(chǔ)。主要結(jié)論如下:(1)首先以三種不同類型活性炭纖維(R-ACF、PAN-ACF、P-ACF)為原料研究了其甲醛吸附性能,發(fā)現(xiàn)孔徑分布在0.9-1.8nm范圍內(nèi)的微孔數(shù)量多的活性炭纖維其甲醛的穿透容量較大,對甲醛的吸附性能較好�；钚蕴坷w維表面含氮官能團(tuán)數(shù)量越多,其甲醛吸附性能越好。(2)甲醛吸附性能主要由活性炭纖維樣品孔徑在0.9-1.8 nm之間具有的孔的比表面積和孔容的大小來決定,與總比表面積和孔容大小無關(guān)。經(jīng)過濃HNO3氧化改性后的活性炭纖維樣品甲醛穿透容量由22.90 mg/g增加至58.21 mg/g�；钚蕴坷w維表面酸性含氧官能團(tuán)(如酚羥基、內(nèi)酯基、羧基等)數(shù)量的增加是活性炭纖維樣品甲醛吸附能力提升的主要原因。(3)通過KOH對針狀焦進(jìn)行活化制得了不同比表面積和孔容的活性炭樣品,其中AC7具有最大的比表面積(3552 m2/g)和孔容(2.12 cm3/g)以及最長的甲醛穿透時間,穿透容量為8.57 mg/g。將經(jīng)過硝酸預(yù)處理的AC7進(jìn)行乙二胺浸漬改性,改性后的AC7-HN03-EDA樣品具有3.1h的甲醛穿透時間,穿透容量達(dá)到了24.91 mg/g。硝酸預(yù)處理使得活性炭表面產(chǎn)生大量酸性含氧官能團(tuán),這些官能團(tuán)不僅有利于乙二胺的擔(dān)載,同時對甲醛的吸附也能產(chǎn)生很好的效果。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ342.742;O647.3
【圖文】：

的氧化產(chǎn)物中分離制得。甲醛是生產(chǎn)酚醛樹脂、脲醛樹脂、維綸、烏洛托品、季戊四醇、逡逑染料、農(nóng)藥和消毒劑等產(chǎn)品的原料。是用途廣泛、原料充足的大眾化工產(chǎn)品。逡逑甲醛的球棍模型如圖１．１所示。一個甲醛分子含有兩個碳?xì)鋯捂I（Ｃ－Ｈ）和一個碳氧雙逡逑鍵（Ｃ＝０），其中碳原子以三個ｓｐ２雜化軌道形成三個（５鍵。其中一個（Ｊ鍵是和氧原子形成逡逑的。這三個鍵在同一平面上。碳原子的一個ｐ軌道和氧的一個ｐ軌道彼此重疊起來形成逡逑一個７１鍵，與三個（Ｉ鍵所成的平面垂直。甲醛分子中含有羰基氧原子，而羰基氧原子上逡逑

孔和中孔為主，以便在１０－５００ｐｐｍ的濃度范圍內(nèi)具有更高的吸附容量。逡逑１．３．１邋活性炭（Ａｃｔｉｖａｔｅｄ邋Ｃａｒｂｏｎ，邋ＡＣ）逡逑活性炭（ＡＣ）（圖１．２）是是一種微孔數(shù)量顯著的多孔碳吸附劑，由基于石墨微晶和少量逡逑灰分的無定形結(jié)構(gòu)碳組成。它以各種貝殼、竹炭、木炭、優(yōu)質(zhì)煤、石油焦等為原料，通逡逑過化學(xué)和物理方法對原料進(jìn)行破碎、篩分、活化、漂洗、干燥和篩選等一系列工藝制備逡逑而成。在炭化期間，通過原料的熱解分解，大部分非碳元素如氧、氫、氮和硫作為揮發(fā)逡逑性氣態(tài)產(chǎn)物揮發(fā)。殘留的碳原子將自身以隨機(jī)方式交聯(lián)的芳香片堆疊。這些芳香片的相逡逑互排列不規(guī)則，在片與片之間留有自由空隙，這些間隙產(chǎn)生的孔隙使活性炭成為性能優(yōu)逡逑異的吸附劑。逡逑活性炭的主要成分是碳，并含有少量的氫、氧、硫、氮、氯等元素。這些元素對活逡逑性炭酸堿性、潤濕性、吸附選擇性、催化性能和導(dǎo)電性均有影響。ＡＣ按外觀可分為顆逡逑�；钚蕴浚ǎ牵颍幔睿酰欤幔蝈澹粒悖簦椋觯幔簦澹溴澹茫幔颍猓铮�，邋ＧＡＣ）和粉末活性炭（Ｐｏｗｄｅｒ邋Ａｃｔｉｖａｔｅｄ邋Ｃａｒｂｏｎ，邋ＰＡＣ），逡逑兩者均具有很大的比表面積，在５００－３０００ｍ２／ｇ之間，同時具有高度發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)，因逡逑此具有很強(qiáng)的吸附性能，是廣泛使用的商業(yè)吸附劑�；钚蕴窟�具有良好的機(jī)械強(qiáng)度和化逡逑學(xué)穩(wěn)定性

還具有更加優(yōu)異的性能（如組裝靈活、傳質(zhì)阻力小等）。使用不同的原料纖維可以制備不逡逑同基底的活性炭纖維，不同基底的活性炭纖維的制備工藝也不盡相同。以ＰＡＮ－ＡＣＦ和逡逑Ｐ－ＡＣＦ為例（圖１．３），丙烯腈和煤焦油瀝青首先發(fā)生聚合反應(yīng)，然后經(jīng)紡絲得到聚丙烯腈逡逑纖維和瀝青纖維，通過預(yù)氧化使得纖維中的線型分子轉(zhuǎn)化為熱穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，在經(jīng)過高溫逡逑炭化去除前驅(qū)體中的氫元素和氧元素，最后用水蒸氣、Ｃ０２等活化劑與纖維反應(yīng)，通過逡逑生成大量氣體分子進(jìn)行活化造孔，最終制得聚丙烯腈基活性炭纖維和瀝青基活性炭纖維逡逑［６１］。逡逑

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