發(fā)布時間：2020-07-29 19:54

【摘要】：煤是我國的主要一次能源。隨著經(jīng)濟發(fā)展,能源需求將逐步增大,大規(guī)模開發(fā)利用以褐煤為代表的低階煤勢在必行。但是低階煤普遍存在著高水分、低熱值的缺點,需要采取預(yù)處理措施來脫除水分提高煤炭品質(zhì)。水熱處理是一種有效的非蒸發(fā)脫水技術(shù),脫除的水分為液態(tài)無需汽化潛熱,因而整體效率較高。水熱處理會使煤的理化性質(zhì)發(fā)生一定改變。痕量元素汞、砷、硒是揮發(fā)性較強的元素,在燃燒煙氣段不易捕捉收集,對環(huán)境的危害性較大,引起了研究人員的極大重視。水熱技術(shù)在脫除煤中水分的同時,也存在脫除煤中痕量元素的潛力。因此本文在研究水熱技術(shù)對煤質(zhì)影響的同時,對水熱過程脫除痕量元素汞、砷、硒的能力展開探索。本文采用煤種為三種產(chǎn)自內(nèi)蒙的褐煤。首先探究水熱技術(shù)對褐煤基本物理化學(xué)特性的影響,包括煤的工業(yè)元素分析,孔隙變化,紅外光譜圖變化,熱解特性變化等。由工業(yè)元素分析可知,水熱提質(zhì)后的煤水分含量降低,揮發(fā)分減少,熱值上升,煤階升高;孔隙結(jié)構(gòu)變化上,由于水分減少原含水孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生萎縮,比表面積、孔徑和孔容等表征參數(shù)經(jīng)過水熱提質(zhì)后都出現(xiàn)了減小,但隨著水熱溫度提升,這些表征參數(shù)又出現(xiàn)了上升趨勢,這與煤中揮發(fā)分析出促使產(chǎn)生新孔有關(guān);從紅外光譜圖結(jié)果上看,水熱提質(zhì)煤的含氧官能團減少,脂肪烴含量下降,芳香烴含量上升,煤的化學(xué)組成由低階褐煤向更高階的煙煤轉(zhuǎn)變。熱解實驗結(jié)果表明提質(zhì)煤的熱解特性有些許改變,主要表現(xiàn)為熱解失重率下降,反應(yīng)活化能升高。接著本文開展關(guān)于痕量元素汞/砷/硒在煤中賦存形態(tài)的研究。主要采用逐步提取法和浮沉實驗兩種方法。通過逐步提取法,將煤中痕量元素的賦存形態(tài)分成四種:可交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、硫化物和殘余態(tài)。根據(jù)提取實驗結(jié)果,這三種煤中寶日煤和伊敏煤的汞元素主要以黃鐵礦形式存在,而平莊煤中汞元素則主要是殘余態(tài)汞(有機態(tài)汞和硅酸鹽態(tài)汞);砷元素主要賦存形式也是黃鐵礦,其次是砷酸鹽;硒元素在殘余態(tài)和硫化物態(tài)含量中較高。通過浮沉實驗,發(fā)現(xiàn)不同煤的質(zhì)量分布趨勢并不相同,伊敏煤質(zhì)量主要集中在1.3和1.3～1.4密度段,而平莊煤主要集中在1.3～1.4和1.4～1.5區(qū)段。另外測量各密度段煤汞/砷/硒的含量表明,各元素在高密度段含量較高,在低密度段含量較低,在1.8密度段各元素都出現(xiàn)了明顯富集,說明各元素都有很大一部分比例與大密度段的無機礦物質(zhì)相結(jié)合。在以上基礎(chǔ)上,本文研究了水熱過程對各痕量元素的影響。通過對比水熱提質(zhì)前后干基煤中的痕量元素濃度,發(fā)現(xiàn)水熱作用對各元素都有一定脫除作用,對汞和硒元素脫除效果較好,對砷元素稍差。進一步的質(zhì)量平衡分析結(jié)果顯示,300℃C時能脫除煤中約31%的汞,約19%的砷,約37%的硒。水熱產(chǎn)物中的痕量元素大部分以固態(tài)和液態(tài)形式存在,氣態(tài)極其微量。通過對水熱產(chǎn)物的逐級提取,發(fā)現(xiàn)水熱過程主要影響有機結(jié)合態(tài)痕量元素。XRD結(jié)果顯示水熱作用對煤中主要礦物質(zhì)影響較小,對微量的復(fù)雜礦物質(zhì)有影響,可能會破壞其結(jié)構(gòu)。通過熱解實驗和水熱實驗痕量元素脫除效果對比,發(fā)現(xiàn)同溫度下熱解作用對脫除Hg元素有明顯效果,而對As和Se脫除效果較弱,說明熱解作用是水熱作用影響的一部分因素,對Hg元素熱解影響明顯,而對As和Se元素影響不是很大。最后對影響機理進行討論,水熱過程對痕量元素的脫除原理體現(xiàn)在熱解作用和類亞臨界水環(huán)境的對部分煤中難溶物質(zhì)的溶解能力上。基于Factsage軟件的熱力平衡計算,以預(yù)測實際熱力過程中的痕量元素的分布。主要針對氣化和燃燒兩個最為常見的熱力過程,以它們的主要操作參數(shù)——氣氛,壓力和溫度為考察變量,探究這些變量對痕量元素分布的影響。計算結(jié)果顯示,對氣化和燃燒過程,氣氛和壓力對產(chǎn)物的種類影響較小,只有溫度會對其種類產(chǎn)生較大影響。相比氣化過程,燃燒過程的產(chǎn)物更為集中,Hg元素主要是Hg單質(zhì),As元素主要是As4O6,Se元素主要SeO2。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ536
【圖文】：

１緒論逡逑１．１引言逡逑１．１．１邋世界及我國能源消費現(xiàn)狀逡逑能源是人類賴以生存和社會經(jīng)濟發(fā)展的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，促進了人類文明和社逡逑會生產(chǎn)效率的不斷進步。從人類誕生之初的磚木取火，到近代工業(yè)革命對化石燃逡逑料的大規(guī)模使用，再到當代對化石燃料、可再生能源和核能等能源利用方式的多逡逑重并舉，可以說人類文明的進步史就是一部不斷探尋改進能源利用方式的發(fā)展史。逡逑在這個過程中，如何確保能源的穩(wěn)定高效利用一直是人們關(guān)心的核心命題。同時，逡逑伴隨著燃料尤其是化石燃料的使用，產(chǎn)生了各種有害于自然環(huán)境和人類身體的污逡逑染物，如能通過呼吸道進入人體的可吸入顆粒物和輕微含量也能致死的劇毒化學(xué)逡逑物質(zhì)二VA英。這些污染物對人類的健康生活造成了極大影響，因此對能源利用過逡逑程中產(chǎn)生的污染物控制研究也是能源發(fā)展的一個重要推力。逡逑

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文邐１緒論逡逑次能源量占世界總量的比例如下圖１．２所示。值得注意的是，我國雖然仍是發(fā)展逡逑中國家，但由于人口基數(shù)龐大，消耗能源總量已經(jīng)超過美國，成為世界最大的能逡逑源消費國，而且這個差距還在不斷擴大，這可能會給我國帶來極大的國際輿論壓逡逑力，對全球溫室氣體減排談判等國際活動造成不利影響，因此積極提高能源利用逡逑效率更顯得緊迫和必要。逡逑２．４％邐２邋５％邐ｃ邐３．３％逡逑＾德國／加第大邐＿岕區(qū)昨，＿區(qū)逡逑＾邋印度邋＇邋／邐４１邋＼％邐＼邐／邐６７％逡逑ｅｌ邐其P家逡逑俄羅斯—歐邋ＭＥ逡逑２２９％邐＼逡逑中國邐２１３％逡逑美國邐北美地區(qū)逡逑（ａ）邐（ｂ）逡逑圖１．２邋２０１５年世界主要國家（ａ）和地區(qū)（ｂ）邋—次能源消耗占比逡逑根據(jù)ＢＰ公司的展望［２］，到２０３５年世界總?cè)丝跁黾樱玻保�，�?jīng)濟總量將翻番，逡逑能源消耗總量進一步增大。但隨著單位ＧＤＰ能耗的減少，增加的能源消耗總量只逡逑有現(xiàn)在的１／３。一次能源比例方面，所有的一次能源實際消耗量都將上升，但各逡逑能源比例將出現(xiàn)小幅變化�；茉匆琅f處于主導(dǎo)地位

學(xué)博士學(xué)位論文年升高。這表明我國的能源需求越來越依賴于國際市場供應(yīng)。進口國際在經(jīng)濟學(xué)上并沒有問題，但考慮到國家戰(zhàn)略安全，保持一定比例的能是非常有必要的。相較于石油一半以上依賴進口，煤炭的進口比例還說基本上能實行自給自足，而且煤炭事實上也是我國主要能源，因此筆繞煤炭開發(fā)高效清潔利用技術(shù)對保證社會經(jīng)濟的穩(wěn)定發(fā)展和確保國安全都具有重大意義。逡逑

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8 段曉

本文編號：2774426