發(fā)布時間：2020-07-25 12:30

【摘要】：目前,石油是各國應(yīng)用最廣、也是用量最大的燃料,尤其在運(yùn)輸燃料方面有廣泛的應(yīng)用,如汽油、柴油等。然而,這些燃油中都有一定的硫化物,并且通常以有機(jī)硫的形態(tài)存在。如非雜環(huán)類的硫醇、硫醚和雜環(huán)類的噻吩(thiophene)、二苯并噻吩(dibenzothiophene,DBT)及其烷基取代物等。這些有機(jī)硫化物燃燒后以SOx的形式排放到大氣中,對大氣產(chǎn)生污染,直接影響人類的生產(chǎn)生活環(huán)境。隨著世界各國對油品質(zhì)量要求越來越嚴(yán)格,傳統(tǒng)的加氫脫硫工藝(HDS)能去除硫醇、硫醚等非雜環(huán)類硫化物,但是對于雜環(huán)類硫化物要想高效、深度脫除較難。為了解決這一困難與挑戰(zhàn),非加氫脫硫方法(NHDS)應(yīng)運(yùn)而生。其中,氧化脫硫(ODS)由于不需要?dú)錃�、作用條件溫和、設(shè)備投資費(fèi)用低等優(yōu)勢受到人們的廣泛關(guān)注。氧化脫硫使用氧氣為氧化劑,主要考慮到其綠色廉價,但是氧氣的一個致命缺點(diǎn)是動力學(xué)惰性,如何活化分子氧是關(guān)鍵,而已報道的人工氧載體席夫堿金屬配合物具有良好的載氧能力。席夫堿(Schiff)是由胺類和羰基縮合形成的化合物,其絡(luò)合金屬離子形成席夫堿金屬配合物。席夫堿過渡金屬配合物載氧能力較好,能夠活化分子氧,改變分子氧的動力學(xué)惰性。稀土材料是具有儲氧/釋氧功能的新材料。CeO2是典型的稀土變價金屬氧化物,在Ce3+與Ce4+之間可進(jìn)行價態(tài)轉(zhuǎn)換,因此氧化還原能力較強(qiáng)。本文采用離子交換法,以NaY分子篩為載體,將Ce02引入到分子篩的方鈉石籠內(nèi),成功制備CeY催化材料。在CeY基礎(chǔ)上以“瓶中造船法”將Co(salen)封裝于分子篩的“超籠”內(nèi),制備具有協(xié)同儲氧/放氧作用的復(fù)合催化材料。利用現(xiàn)代儀器分析手段對材料的形態(tài)、活性組分價態(tài)等進(jìn)行相關(guān)表征,并對復(fù)合材料進(jìn)行性能測試。具體工作主要如下:1、采用離子交換法,通過“三交三焙”制備CeY稀土催化材料,利用現(xiàn)代儀器分析方法HR-TEM、ICP、XRD、XPS、H2-TPR等多種表征手段對CeY的結(jié)構(gòu)及特性進(jìn)行表征,結(jié)果表明,在500 ℃鍛燒,交換三次的情況下CeY具有較好的結(jié)構(gòu)與形貌特征。以正辛烷為溶劑,DBT為目標(biāo)污染物配置模擬油,以O(shè)2為氧化劑,脫除油品中的DBT。結(jié)果表明,在反應(yīng)溫度100℃,劑油比0.2g:25mL,DBT濃度200ppm,反應(yīng)約180 min后,對DBT具有較高的脫除效果。2、以上述制備的CeY為載體,以“瓶中造船法”引入Co(salen),制備Ce-Co(salen)/Y的復(fù)合催化材料,通過TEM、ICP、XRD、TG-DTA等對材料進(jìn)行表征,并在上述條件下進(jìn)行氧化脫硫?qū)嶒�。結(jié)果表明,以CeY為載體,引入Co(salen)后,催化劑的性能有所提升,比單純的Co(salen)/Y催化劑脫硫效果要好,說明氧化鈰與Co(salen)之間確實有協(xié)同脫硫的效果。并且催化劑在使用10次后仍有較高的脫硫效果。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TE624.5;O641.4
【圖文】：

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本文編號：2769833