【摘要】：生物炭是指生物質(zhì)(以農(nóng)業(yè)廢棄物為主)在缺氧環(huán)境下,經(jīng)中低溫?zé)峤?通常700℃)制得的一種穩(wěn)定的、難溶的、高度芳香化的富碳固體材料。它因制備方法簡(jiǎn)單、原材料來(lái)源廣、成本低廉,且對(duì)水中重金屬有良好的吸附性能,而得到海內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。增強(qiáng)生物炭對(duì)污染物的吸附能力,可以使生物炭具有更好的利用價(jià)值。本論文以生物質(zhì)松木屑為原材料熱解制備原始生物炭,為了增強(qiáng)吸附性,通過(guò)KMnO_4和(CH_3COO)_2Mg溶液后處理原始生物炭制得相應(yīng)的氧化錳改性生物炭和氧化鎂改性生物炭;利用CeCl_3預(yù)處理生物質(zhì)原料、然后進(jìn)行共熱解的方法制得氧化鈰改性生物炭;研究了各種改性劑對(duì)原始生物炭結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的影響,以及所得生物炭對(duì)水溶液中Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。本論文主要有以下研究?jī)?nèi)容:1.錳改性松木炭的制備及其對(duì)重金屬離子的吸附作用以松木木屑生物質(zhì)為原材料,500℃厭氧條件下先制備了原始松木炭(PSC),然后依次經(jīng)不同濃度的高錳酸鉀溶液等體積浸漬、陳化、干燥、限氧熱解等步驟處理,得到錳改性松木炭(Mn-PSC),以考察MnO_x負(fù)載量對(duì)改性生物炭結(jié)構(gòu)及吸附性能的影響。結(jié)果表明:(1)經(jīng)過(guò)高猛酸鉀改性,錳元素均勻分布在原始生物炭的表面,Mn-PSC芳香化程度和炭化程度提高,有較穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),極性降低;MnO_x是以無(wú)定形的形態(tài)存在于原始松木炭表面;松木炭表面均有豐富的官能團(tuán)。(2)高錳酸鉀改性松木炭對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附量明顯大于原始松木炭,由此說(shuō)明高錳酸鉀改性后大大提高了松木炭對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附能力;(3)Mn-PSC對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附均符合Langmuir等溫吸附模型和遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,平衡吸附量分別為137.90 mg/g、24.69 mg/g和28.76 mg/g;(4)Mn-PSC對(duì)三種重金屬的吸附能力順序均為Pb~(2+)Cu~(2+)Cd~(2+)。2.鎂改性松木炭的制備及其對(duì)重金屬離子的吸附作用以松木木屑生物質(zhì)為原材料,500℃厭氧條件下制備Mg-PSC改性生物炭。研究了鎂改性對(duì)原始生物炭的影響以及對(duì)水溶液中Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附效果的影響。結(jié)果表明:(1)松木炭為不規(guī)則大小的固體顆粒組成,而鎂的改性并未明顯改變它的形貌;MgO_x是以無(wú)定形的形態(tài)存在于原始松木炭表面;Mg-PSC的O/C值的增大親水性增強(qiáng)、(O+N)/C摩爾比增大,表面極性增強(qiáng),極性官能團(tuán)的含量大大增加;Mg-PSC較PSC的比表面積增大了4倍。(2)鎂改性松木炭對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附量明顯大于原始松木炭,由此說(shuō)明鎂改性后大大提高了松木炭對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附能力;(3)Mg-PSC對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附均符合Langmuir等溫吸附模型和遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,平衡吸附量分別為8.80 mg/g、8.94 mg/g和6.12 mg/g;(4)Mg-PSC對(duì)三種重金屬的吸附能力順序均為Cd~(2+)Pb~(2+)Cu~(2+)。3.鈰改性松木炭的制備及其對(duì)Cd~(2+)的吸附作用采用了先用氯化鈰溶液等體積浸漬松木屑生物質(zhì)原材料(PS),再將浸漬的松木屑(Ce-PS)熱解生成鈰改性松木炭Ce-PSC;研究了Ce-PSC在不同的溫度下對(duì)Cd~(2+)吸附。結(jié)果如下:形貌并未因?yàn)殁嫷母男远黠@改變;生物炭的炭化水平升高、表面極性減小;表面有鈰氧化物晶型。在25℃、35℃、45℃三個(gè)溫度下,Ce-PSC松木炭對(duì)水溶液中重金屬離子Cd~(2+)的等溫吸附結(jié)果表明:Langmuir方程都可較好地描述Cd~(2+)與Ce-PSC松木炭的吸附作用;三個(gè)溫度下Ce-PSC對(duì)Cd~(2+)的飽和吸附量分別為9.85 mg/g、10.60mg/g和10.77 mg/g,由此證明,此吸附行為為吸熱反應(yīng)。經(jīng)多種表征表明,本研究中的松木炭對(duì)Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附吸附機(jī)理很可能是絡(luò)合作用和離子交換共同作用。
【圖文】：

1.3 生物炭或改性生物炭對(duì)水溶液中重金屬吸附機(jī)理研究生物炭吸附水溶液中的重金屬離子，會(huì)因生物炭材料的不同、所吸附的重金屬離子不同或吸附的條件有所改變，其吸附效果和吸附機(jī)理也大不相同。據(jù)大量研究表明，目前主要有五種吸附機(jī)理被提出，即物理吸附、沉淀作用、靜電吸附、絡(luò)合作用和離子交換[57-59]。示意圖見圖 1-1。生物炭或改性生物炭吸附水溶液中的重金屬離子，往往不是一種吸附機(jī)理，而是幾種吸附機(jī)理共同作用的結(jié)果。

表 2-4 生物炭的灰分與元素組成質(zhì)量組成（%） 原子灰分 C H O N H/C 0.64 79.56 4.05 15.74 0.01 5.09 7.6 75.03 3.40 13.94 0.00 4.57 物炭的形貌特征和圖（b）分別為原始松木炭 PSC 和錳改性松木炭 Mn-PSC 放圖中可以看出，松木炭是由大小不規(guī)則的固體顆粒組成，而它的形貌產(chǎn)生明顯的改變。圖（c）為 Mn-PSC 生物炭上選擇(d)、(e) 和(f) 分別為錳改性松木炭 mapping 圖中 C 元素分布素分布圖。由圖可見，MnOx均勻負(fù)載在 PSC 上，，未出現(xiàn)明增加吸附位，更好地提高了生物炭對(duì)重金屬離子的吸附能力。(a)(b)
【學(xué)位授予單位】：河北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ424;X703

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本文編號(hào)：2710449