【摘要】：近年來,我國北方地區(qū)取暖季霧霾天數(shù)持續(xù)增長,究其原因,冬季燃煤是導(dǎo)致霧霾天氣重要因素之一,由于我國北方部分農(nóng)村及城郊地區(qū)無法普及“煤改電”、“煤改氣”、“集中供暖”,致使原煤散燒現(xiàn)象在偏遠(yuǎn)地區(qū)隨處可見。散燒煤主要是民眾冬季采暖、餐廚,工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)供熱等,煤質(zhì)多為低階劣質(zhì)煤。煤散燒特點是點散面廣,相關(guān)部門難以監(jiān)管,且爐具缺乏脫硫、脫硝、除塵裝置,因此原煤散燒是不容忽視的一類污染源。目前,潔凈焦炭替代民用散燒煤取得了顯著效果。其思路是首先在制備過程中控制燃料硫、氮元素的含量,預(yù)先達(dá)到了燃料的清潔化、綠色化,在燃燒源頭可以達(dá)到減排效果,目前潔凈焦炭具備高固硫率、低燃點以及優(yōu)良的燃燒性能,更加適用于民用爐具使用,但由于在研發(fā)制備過程中對潔凈焦炭的脫硝性能研究沒有充分考慮,導(dǎo)致燃料中的氮含量仍保持較高水平,因此降低潔凈焦炭中氮含量是亟待解決的問題。本文首先考察熱解氣氛、熱解溫度、升溫速率及煤顆粒粒徑對熱解產(chǎn)物中焦炭氮含量的影響規(guī)律,確定出呂梁高硫肥煤熱解實驗最佳研究條件。其次將單一鐵助劑和復(fù)合鐵鎳助劑分別引入潔凈焦炭的制備過程中,其中對于復(fù)合助劑的負(fù)載借助了溶脹浸漬處理的方法,研究鐵鎳復(fù)合助劑在不同熱解溫度下對產(chǎn)物焦炭氮的影響,確定了鐵鎳復(fù)合助劑最佳的負(fù)載比例,最后采用現(xiàn)代表征儀器TG-MS、XPS、XRD、BET等對實驗樣品的熱解行為、元素組成、物相及表面物理結(jié)構(gòu)進行測試,確定和推斷了呂梁高硫肥煤熱解過程促進煤中氮脫除的主要影響因素及機理,主要結(jié)果包括以下幾方面:(1)呂梁高硫肥煤中氮元素的存在形態(tài)有4種,分別為五元環(huán)吡咯氮(N-5)、六元環(huán)吡啶氮(N-6)、環(huán)內(nèi)部氮結(jié)構(gòu)季氮(N-Q)及氮氧化物氮形態(tài)(N-X),其中吡咯型氮、吡啶型氮以及氮氧化物氮之和約占85%,在原煤中處于煤分子邊緣的氮含量較大。呂梁高硫肥煤中礦物質(zhì)主要為高嶺土、石英、硅鋁酸鈣、碳酸鈣及硫鐵礦等,采用鹽酸、氫氟酸酸洗脫灰處理后,原煤中僅剩硫鐵礦;(2)呂梁高硫肥煤熱解過程利于固相氮脫除的最佳工藝條件,熱解載氣為50ml/min氬氣、粒徑大于80目、升溫速率5℃/min;(3)熱解溫度700~1000℃時固體產(chǎn)物焦炭中氮元素存在形態(tài),與原煤中氮元素存在形態(tài)相比,隨著溫度的升高,吡咯氮含量在焦炭中的比例降低,而吡啶氮含量升高。吡咯氮隨溫度的升高會向更穩(wěn)定的吡啶氮轉(zhuǎn)化,但在1000℃下,吡啶氮占比也降低,在熱解溫度800℃時,氮氧化物氮基本消失。(4)負(fù)載的單一助劑鐵對原煤熱解過程氮脫除效果顯著,在熱解溫度800℃、900℃、1000℃時,且負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.8%時均達(dá)到最佳,1000℃脫除率達(dá)到91.10%,采用溶脹浸漬方法負(fù)載的鐵鎳復(fù)合助劑極大的改善了煤顆粒的孔結(jié)構(gòu)參數(shù),有利于助劑的高效負(fù)載,并對固相氮脫除也有了進一步的提升。(5)固定床評價裝置上對原煤、900℃熱解焦炭、負(fù)載單一助劑鐵900℃熱解焦炭、負(fù)載鐵鎳復(fù)合助劑900℃熱解焦炭四種固體燃料進行燃燒實驗,其釋放的氮氧化物濃度逐漸降低,NO_x釋放量由大到小具體順序為:原煤900℃熱解焦炭負(fù)載單一助劑鐵900℃熱解焦炭負(fù)載鐵鎳復(fù)合助劑900℃熱解焦炭。熱處理及負(fù)載助劑等處理對制備潔凈煤基燃料是有效的。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ530.2

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本文編號：2683527