【摘要】：多環(huán)芳烴(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是一種廣泛存在于環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物,其對人體健康和生態(tài)環(huán)境存在嚴(yán)重的危害。焦化廢水是我國水體中PAHs的重要來源,在焦化廢水處理系統(tǒng)中,PAHs由于自身的親脂性極易轉(zhuǎn)移至污泥相,導(dǎo)致其以較高的含量存在于焦化污泥中,此過程成為微生物降解污泥中PAHs的受限步驟,也成為焦化污泥處理與處置中亟待解決的問題�；诒砻婊钚詣┖捅椒咏馕够勰嘀懈患腜AHs以利于微生物降解的構(gòu)想,本研究采用了Triton X-100、十二烷基硫酸鈉(Sodium Dodecyl Sulfate,SDS)和苯酚作為增溶試劑,以菲、芘和苯并[a]芘作為代表性的PAHs,在適用于單質(zhì)PAH的高效液相色譜(High Performance Liquid Chromatography,HPLC)和混合PAHs的氣相色譜-質(zhì)譜(Gas Chromatography-Mass Spectrometry,GC-MS)分析方法的基礎(chǔ)上,首先考察了這幾種試劑對菲、芘和苯并[a]芘的增溶作用,然后以理化性質(zhì)差異性較大的土壤、市政污泥和焦化污泥作為相分配體系中的固相基質(zhì),對比了不同濃度的菲、芘和苯并[a]芘在三者上的吸附特征,同時分析了苯酚和表面活性劑存在時不同泥水體系中菲、芘和苯并[a]芘的相分配規(guī)律以及苯酚對實際焦化廢水生物處理系統(tǒng)的厭氧和好氧單元中PAHs相分配的影響,最后探討了表面活性劑和苯酚對焦化污泥中富集的PAHs的解吸行為。結(jié)果表明,表面活性劑對菲、芘和苯并[a]芘的增溶符合線性模型,增溶能力與三者的親脂性存在負(fù)相關(guān)的關(guān)系,表面活性劑共存時存在協(xié)同增溶作用。苯酚對菲、芘和苯并[a]芘的增溶符合非線性模型,PAHs共存時存在協(xié)同增溶作用,增溶能力取決于三者的疏水性、熔點和分子體積。菲、芘和苯并[a]芘在土壤、市政污泥和焦化污泥上的吸附均符合Freundlich等溫吸附模型,影響吸附容量的因素包括PAHs的親脂性、土壤和污泥的理化性質(zhì)和表面作用力。在表面活性劑和苯酚存在的相分配體系中,由于土壤和污泥對增溶試劑的吸附而導(dǎo)致其表面性質(zhì)發(fā)生改變,此時菲、芘和苯并[a]芘的增溶程度會低于純?nèi)芤合到y(tǒng)中的增溶,同時三者在土壤和污泥上的吸附特征發(fā)生了改變,Langmuir等溫吸附模型用來描述其在土壤和污泥上的吸附。苯酚對實際焦化廢水處理系統(tǒng)的厭氧以及好氧單元中不同環(huán)數(shù)PAHs相分配的影響表現(xiàn)出差異性,此特征與PAHs的分子性質(zhì)、焦化污泥的理化性質(zhì)以及焦化廢水的處理工藝相關(guān),在厭氧和好氧單元中苯酚和PAHs可實現(xiàn)同步降解,在此過程中需要考慮苯酚和PAHs的初始濃度以及兩者降解速率的匹配問題。表面活性劑和苯酚均可作為焦化污泥中富集PAHs的解吸試劑,在本研究的條件下,以Triton X-100和SDS混合質(zhì)量計的每克表面活性劑可以解吸1.12 mg的總PAHs,以Triton X-100和苯酚的混合質(zhì)量計的每克增溶試劑可以解吸1.15 mg的總PAHs,以SDS和苯酚的混合質(zhì)量計的每克增溶試劑可以解吸1.01 mg的總PAHs,而每克Triton X-100和SDS單獨作用時對總PAHs的解吸量分別為0.61 mg和0.83 mg,每克苯酚單獨作用時僅可解吸0.47 mg的總PAHs。在解吸的過程中,表面活性劑的復(fù)配會形成混合吸附層和混合膠束,表面活性劑和苯酚的復(fù)配會存在吸附位點的競爭作用以及兩者之間的弱電子排斥作用,從而導(dǎo)致溶液中出現(xiàn)更多可用于解吸的表面活性劑和苯酚。因此表面活性劑和苯酚能夠解決焦化污泥中PAHs的傳質(zhì)問題,以利于微生物對其降解。上述研究可以作為用于焦化污泥中多環(huán)芳烴生物修復(fù)的增溶和共基質(zhì)降解工藝中表面活性劑和苯酚需求量計算的依據(jù)。
【圖文】：

在 GC-MS 的基礎(chǔ)上檢測到了 15 類共 558 種的有機(jī)污染物，其中Hs、有機(jī)腈類、酚類以及含 N，O 和 S 的雜環(huán)芳香族化合物等物質(zhì)，并把喹啉類和有機(jī)腈化物定義為焦化廢水中的特征有機(jī)污染物。化工藝和煤化學(xué)組成會影響焦化廢水中 PAHs 的存在特征，目前煤中有機(jī)化學(xué)結(jié)構(gòu)還不明確，但人們普遍將其結(jié)構(gòu)分為兩大部分，一部分是含有脂構(gòu)單元，另一部分是連接這些結(jié)構(gòu)單元的橋鍵。橋鍵部分包括芳環(huán)之間的2-等共價鍵和連接兩個芳環(huán)分子之間的-Ar-Ar-（表示不同的芳環(huán)）共價鍵，和 Shinn 提出的煤分子結(jié)構(gòu)模型分別如圖 1-1，圖 1-2 和圖 1-3 所示[5]。從看出，煤中除縮合芳香環(huán)這一基本結(jié)構(gòu)單元之外，還存在少量的脂環(huán)、雜環(huán)。煤分子會以分子間纏繞和關(guān)聯(lián)的方式在空間中形成不同的立體結(jié)構(gòu)，，用有非化學(xué)鍵（范德華力和氫鍵）和化學(xué)鍵（橋鍵）作用，同時還有一定另外少量的低分子量有機(jī)化合物會均勻分布于煤的高分子結(jié)構(gòu)中。

Wiser模型
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X784

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