核廢料處置庫在長期運行過程中,地下水滲流會引起膨潤土緩沖層水化學環(huán)境改變。運用分子動力學模擬方法,揭示含蒙脫土的膨潤土緩沖材料對放射性核素鈾酰的吸附機理及吸附復合物微觀結(jié)構(gòu)。模擬得到的復合物結(jié)構(gòu)展現(xiàn)了鈾酰與蒙脫土面的3種主要吸附模式:外球吸附、單鍵內(nèi)球吸附、雙鍵內(nèi)球吸附。定量分析了在復雜水化學環(huán)境下3種鈾酰種態(tài)與蒙脫土表面形成的復合物微觀結(jié)構(gòu)組成。通過計算復合物與蒙脫土表面的吸附能,發(fā)現(xiàn)高價陽離子和碳酸根離子的存在可以促進鈾酰與緩沖材料表面形成穩(wěn)定吸附。

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【部分圖文】：

圖1蒙脫土-鈾酰溶液相互作用結(jié)構(gòu)初始圖

?窒螅?賞淹輛哂薪細叩睦胱?交換能力和吸附能力，可以有效吸附核素以達到阻滯核素遷移的作用。本文選用國內(nèi)外廣泛研究的Wyoming[17]型蒙脫土作為吸附模型主體，其化學結(jié)構(gòu)式為M0.75/0.325(Si7.75Al0.25)(Al3.5Mg0.5)O20(OH)4。本文考慮了北....

圖2鈾酰離子水化前及水化后的模型結(jié)構(gòu)圖

第2期楊微，等.高放廢物深地質(zhì)處置庫蒙脫土對鈾酰的吸附阻滯行為：分子模擬研究241子與水分子中氧原子（Ow）間的平均配位鍵長為2.539。這與光譜學試驗所測得的結(jié)果非常吻合[18]，表明本文采用的力場參數(shù)對于水合鈾酰離子構(gòu)象的描述是可行的。本文研究考慮碳酸根離子及氯離子是地下水中....

圖3鈾酰溶液與蒙脫土片層結(jié)構(gòu)

242巖土工程學報2020年表2水、鈾酰及酸根離子的電荷、鍵長及鍵角參數(shù)Table2Charges,bondandangleparametersforwater,uranylandcarbonateions鍵類型原子i原子jk1/(kcal·mol-1·-2)0ijr/Ow554....

圖4鈾酰離子與蒙脫土表面形成的典型復合物結(jié)構(gòu)示意圖，包.含三中典型吸附：外球、單鍵內(nèi)球及雙鍵內(nèi)球Fig.4Snapshotofrepresentativeadsorptioncomplexesincluding

右?兀?賞淹林?顯示表面Si-Os層。分析吸附復合物快照可以得出3種典型吸附結(jié)構(gòu)：雙鍵內(nèi)球吸附、單鍵內(nèi)球吸附及外球吸附。模擬過程中，鈾酰離子受范德華引力及靜電力逐漸向蒙脫土表面靠近。當鈾酰離子被吸附于硅氧四面體層中Si→Al同質(zhì)替換位置時，同質(zhì)替換負電荷電位吸引鈾酰離子，產(chǎn)生配位....

本文編號：3965972