核廢料處置庫(kù)在長(zhǎng)期運(yùn)行過(guò)程中,地下水滲流會(huì)引起膨潤(rùn)土緩沖層水化學(xué)環(huán)境改變。運(yùn)用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,揭示含蒙脫土的膨潤(rùn)土緩沖材料對(duì)放射性核素鈾酰的吸附機(jī)理及吸附復(fù)合物微觀(guān)結(jié)構(gòu)。模擬得到的復(fù)合物結(jié)構(gòu)展現(xiàn)了鈾酰與蒙脫土面的3種主要吸附模式:外球吸附、單鍵內(nèi)球吸附、雙鍵內(nèi)球吸附。定量分析了在復(fù)雜水化學(xué)環(huán)境下3種鈾酰種態(tài)與蒙脫土表面形成的復(fù)合物微觀(guān)結(jié)構(gòu)組成。通過(guò)計(jì)算復(fù)合物與蒙脫土表面的吸附能,發(fā)現(xiàn)高價(jià)陽(yáng)離子和碳酸根離子的存在可以促進(jìn)鈾酰與緩沖材料表面形成穩(wěn)定吸附。

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【部分圖文】：

圖1蒙脫土-鈾酰溶液相互作用結(jié)構(gòu)初始圖

?窒螅?賞淹輛哂薪細(xì)叩睦胱?交換能力和吸附能力，可以有效吸附核素以達(dá)到阻滯核素遷移的作用。本文選用國(guó)內(nèi)外廣泛研究的Wyoming[17]型蒙脫土作為吸附模型主體，其化學(xué)結(jié)構(gòu)式為M0.75/0.325(Si7.75Al0.25)(Al3.5Mg0.5)O20(OH)4。本文考慮了北....

圖2鈾酰離子水化前及水化后的模型結(jié)構(gòu)圖

第2期楊微，等.高放廢物深地質(zhì)處置庫(kù)蒙脫土對(duì)鈾酰的吸附阻滯行為：分子模擬研究241子與水分子中氧原子（Ow）間的平均配位鍵長(zhǎng)為2.539。這與光譜學(xué)試驗(yàn)所測(cè)得的結(jié)果非常吻合[18]，表明本文采用的力場(chǎng)參數(shù)對(duì)于水合鈾酰離子構(gòu)象的描述是可行的。本文研究考慮碳酸根離子及氯離子是地下水中....

圖3鈾酰溶液與蒙脫土片層結(jié)構(gòu)

242巖土工程學(xué)報(bào)2020年表2水、鈾酰及酸根離子的電荷、鍵長(zhǎng)及鍵角參數(shù)Table2Charges,bondandangleparametersforwater,uranylandcarbonateions鍵類(lèi)型原子i原子jk1/(kcal·mol-1·-2)0ijr/Ow554....

圖4鈾酰離子與蒙脫土表面形成的典型復(fù)合物結(jié)構(gòu)示意圖，包.含三中典型吸附：外球、單鍵內(nèi)球及雙鍵內(nèi)球Fig.4Snapshotofrepresentativeadsorptioncomplexesincluding

右?兀?賞淹林?顯示表面Si-Os層。分析吸附復(fù)合物快照可以得出3種典型吸附結(jié)構(gòu)：雙鍵內(nèi)球吸附、單鍵內(nèi)球吸附及外球吸附。模擬過(guò)程中，鈾酰離子受范德華引力及靜電力逐漸向蒙脫土表面靠近。當(dāng)鈾酰離子被吸附于硅氧四面體層中Si→Al同質(zhì)替換位置時(shí)，同質(zhì)替換負(fù)電荷電位吸引鈾酰離子，產(chǎn)生配位....

本文編號(hào)：3965972