由于放射性核素兼具放射性和化學(xué)毒性,一旦進(jìn)入生態(tài)圈,放射性核素會以多種路徑進(jìn)入人體,從而對人類健康造成傷害。在世界范圍內(nèi),深地質(zhì)填埋處置被認(rèn)為是目前安全處理處置高放射性廢物的最佳選擇。但隨著時間的推移,隔離的放射性廢物有可能泄露釋放到生態(tài)圈。氧化物與粘土礦物作為自然環(huán)境中的重要介質(zhì),其對放射性核素的遷移有一定的阻滯作用。對放射性核素在礦物/水界面的作用機(jī)制進(jìn)行深入地研究,可以準(zhǔn)確預(yù)測放射性核素的環(huán)境行為,對放射性廢物的安全處理處置具有重要意義。本文主要考察了U(Ⅵ)在氧化物與粘土礦物的典型代表γ-Al2_O3、赤鐵礦以及高嶺土上的界面吸附行為。結(jié)合批實驗技術(shù)以及先進(jìn)X射線吸收精細(xì)光譜(EXAFS)技術(shù),研究了不同環(huán)境條件下U(Ⅵ)在不同礦物上的宏觀吸附規(guī)律以及微觀作用機(jī)制。論文的主要研究結(jié)果如下:1)研究了硅酸鹽存在與否條件下,U(Ⅵ)在γ-Al2_O3表面上的吸附過程。硅酸鹽的存在增強(qiáng)了U(Ⅵ)的吸附,這歸因于三元內(nèi)層表面絡(luò)合機(jī)制。EXAFS光譜擬合結(jié)果表明吸附樣品包含兩個軸向氧原子和五個赤道氧原子,...

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 引言
    1.1 放射性廢物的來源與危害
    1.2 放射性廢物的處理處置及其風(fēng)險
    1.3 放射性核素在礦物/水界面的遷移轉(zhuǎn)化
    1.4 天然礦物簡介
        1.4.1 粘土礦物簡介
        1.4.2 金屬氧化物礦物簡介
    1.5 吸附過程分類簡介
        1.5.1 表面吸附
        1.5.2 表面沉淀
        1.5.3 嵌入作用
        1.5.4 表面誘導(dǎo)氧化還原反應(yīng)
        1.5.5 晶面吸附
    1.6 本論文的研究意義和主要內(nèi)容
第2章 硅酸鹽對γ-Al₂O₃吸附U(Ⅵ)的影響
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 材料和方法
        2.2.2 EXAFS數(shù)據(jù)采集與分析過程
    2.3 結(jié)果和討論
        2.3.1 水合γ-Al₂O₃的表面結(jié)構(gòu)以及硅酸鹽對等電點的影響
        2.3.2 硅酸鹽存在下pH對于U(Ⅵ)吸附過程的影響
        2.3.3 U(Ⅵ)吸附動力學(xué)
        2.3.4 U(Ⅵ)的吸附等溫線
        2.3.5 EXAFS分析
    2.4 本章小結(jié)
第3章 硅酸鹽對高嶺土表面性質(zhì)及其對U(Ⅵ)吸附的影響
    3.1 引言
    3.2 材料和實驗方法
        3.2.1 材料
        3.2.2 實驗方法
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 高嶺土懸浮液的Zeta電位
        3.3.2 硅酸鹽對高嶺土聚集的影響
        3.3.3 硅酸鹽和pH對U(Ⅵ)吸附的影響
        3.3.4 硅酸鹽對U(Ⅵ)吸附動力學(xué)的影響
        3.3.5 U(Ⅵ)的吸附等溫線
    3.4 本章小結(jié)
第4章 Fe(Ⅱ)、U(Ⅵ)氧化共沉淀反應(yīng)及U(Ⅵ)的固定機(jī)制研究
    4.1 引言
    4.2 材料和方法
        4.2.1 材料
        4.2.2 共沉淀實驗
        4.2.3 吸附實驗
        4.2.4 連續(xù)洗滌和消解實驗
        4.2.5 鐵沉淀物的表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 U(Ⅵ)的固定效率
        4.3.2 鐵沉淀物的晶體結(jié)構(gòu)表征
        4.3.3 鐵沉淀物的形貌和組成表征
        4.3.4 對U(Ⅵ)的阻留機(jī)制分析
    4.4 本章小結(jié)
第5章 U(Ⅵ)在赤鐵礦納米晶上的吸附行為研究
    5.1 引言
    5.2 材料和實驗方法
        5.2.1 化學(xué)試劑
        5.2.2 赤鐵礦納米晶的合成與表征
        5.2.3 批量吸附實驗
        5.2.4 XAFS測量和分析
        5.2.5 DFT計算
    5.3 結(jié)果和討論
        5.3.1 赤鐵礦納米晶體的表征
        5.3.2 赤鐵礦{001}和{012}面的晶體結(jié)構(gòu)
        5.3.3 赤鐵礦吸附U(Ⅵ)的批量實驗結(jié)果與分析
        5.3.4 U(Ⅵ)在赤鐵礦納米晶上吸附的光譜分析
    5.4 本章小結(jié)
第6章 全文總結(jié)與展望
    6.1 本論文工作總結(jié)
    6.2 本論文創(chuàng)新點
    6.3 待深入研究探討的問題
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號：3755391