偕胺肟配體對(duì)鈾酰離子的選擇配位模擬研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-25 04:06
鈾是目前最為重要的核燃料,海水提鈾對(duì)于解決未來(lái)鈾的缺乏問(wèn)題具有重要戰(zhàn)略意義。鈾吸附劑的研制是海水提鈾的重要環(huán)節(jié),研究各種具有高選擇性、高吸附容量、高吸附速率、抵抗鈾輻射能力的吸附劑具有重大意義。本文中理論計(jì)算所使用的是阿姆斯特丹密度泛函(ADF,Amsterdam Density Functional)模擬軟件。在第二章中從理論的角度,在PBE水平下分別計(jì)算了不同取代基(-H、-F、-OH、-NH2、-CF3)偕胺肟以雙配體η2螯合模式與UO22+和VO+結(jié)合的幾何優(yōu)化結(jié)構(gòu)、頻率和熱力學(xué)性質(zhì)。并對(duì)比分析了各項(xiàng)數(shù)據(jù),結(jié)果表明,偕胺肟確實(shí)如已知文獻(xiàn)中的一樣,對(duì)鈾酰離子有較好的吸附性能。并發(fā)現(xiàn)雙配體螯合模式優(yōu)于單配體的螯合模式,對(duì)鈾的選擇性強(qiáng)于釩離子,這與預(yù)計(jì)結(jié)果有別。還有氟基的偕胺肟有進(jìn)一步開(kāi)發(fā)的潛力,這對(duì)后續(xù)吸附配體的設(shè)計(jì)有參考意義。在第三章中還研究了UO22+、Fe3+、Ni2+<...
【文章來(lái)源】:南華大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】:54 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
世界大型鈾礦床分布簡(jiǎn)圖
的實(shí)施造成了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。根據(jù)現(xiàn)今世界上核電發(fā)展的速度和規(guī)模來(lái)看,顯然是需要極大規(guī)模的鈾資源儲(chǔ)作為其保障。雖然世界上鈾礦資源在不斷地開(kāi)采,其生產(chǎn)產(chǎn)量也在持續(xù)的增,但是鈾資源對(duì)核電的發(fā)展依舊供不應(yīng)求。自 1990 年全球的鈾市場(chǎng)達(dá)到平衡后,隨著世界核電規(guī)模的不斷擴(kuò)大,對(duì)鈾資源的需求已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于當(dāng)年世界鈾開(kāi)采及生產(chǎn)量,從 1993 年至今,年產(chǎn)量基本上保持在年需求量的 50%~0%[13]。圖 1.2 為 1988 年至 2006 年世界上鈾生產(chǎn)量和鈾需求量的曲線,明顯可以看,大致在 1990 年以后,世界鈾生產(chǎn)量已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足其需求量。同時(shí)隨著存鈾和高濃縮鈾的逐漸消耗,二次鈾資源在市場(chǎng)所占的份額也將逐漸下降,預(yù)到 2020 年,二次資源供應(yīng)的鈾產(chǎn)量,可能只占市場(chǎng)鈾需求量的 15%。屆時(shí)核業(yè)將會(huì)面臨巨大的挑戰(zhàn)[11]。
圖 2.1 偕胺肟分子要有直接法和接枝法兩種。直件下進(jìn)行反應(yīng),完成偕胺肟化(PAN)纖維改性,把腈基轉(zhuǎn)化進(jìn)行了吸附實(shí)驗(yàn),通過(guò)在不同對(duì)鈾的吸附性能有著優(yōu)越表現(xiàn)過(guò)化學(xué)法或輻照法合成帶有腈化;瘜W(xué)法接枝一般使用四價(jià)通過(guò)電力輻射如 γ 射線等照射接枝形成新型聚合物。接枝法底材料如聚乙烯或聚丙烯纖維通過(guò)胺肟化反應(yīng)將腈基轉(zhuǎn)化為
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]配體結(jié)構(gòu)對(duì)鈾配位性能影響的理論研究[J]. 匙芳廷,文君,熊潔,胡勝,魏貴林,易發(fā)成. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2016(04)
[2]全球鈾礦資源分布以及對(duì)中國(guó)勘查開(kāi)發(fā)建議[J]. 李文,許虹,王秋舒,劉陟娜,曾祥婷,李梅梅. 中國(guó)礦業(yè). 2016(06)
[3]磁分離技術(shù)在水處理中的研究與應(yīng)用進(jìn)展[J]. 鄭利兵,佟娟,魏源送,王軍,岳增剛,王鋼. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2016(09)
[4]中國(guó)鈾礦資源特征及成礦規(guī)律概要[J]. 蔡煜琦,張金帶,李子穎,郭慶銀,宋繼葉,范洪海,劉武生,漆富成,張明林. 地質(zhì)學(xué)報(bào). 2015(06)
[5]中國(guó)鈾礦開(kāi)采提煉史話[J]. 湯志成. 兵器知識(shí). 2015(02)
[6]吸附法海水提鈾材料研究進(jìn)展[J]. 沈江南,林龍,陳衛(wèi)軍,周勇,金可勇. 化工進(jìn)展. 2011(12)
[7]我國(guó)核電工業(yè)及鈾資源供應(yīng)對(duì)策[J]. 陳元初,趙聲貴,梁毅. 中國(guó)礦業(yè). 2011(01)
[8]偕胺肟類化合物的合成與應(yīng)用新進(jìn)展[J]. 程秦豫,劉廣義. 化工進(jìn)展. 2010(12)
[9]海水及海水化學(xué)資源的開(kāi)發(fā)利用[J]. 張緒良,谷東起,陳煥珍. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué). 2009(18)
[10]打造中國(guó)第一鈾礦資源大省——江西國(guó)防科技工業(yè)改革發(fā)展成就系列報(bào)道之四[J]. 張啟堂. 國(guó)防科技工業(yè). 2008(09)
博士論文
[1]若干新材料的B3LYP雜化密度泛函理論研究[D]. 陳招英.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
碩士論文
[1]高性能計(jì)算在理論化學(xué)計(jì)算中的應(yīng)用[D]. 李卓.吉林大學(xué) 2011
本文編號(hào):3607868
【文章來(lái)源】:南華大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】:54 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
世界大型鈾礦床分布簡(jiǎn)圖
的實(shí)施造成了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。根據(jù)現(xiàn)今世界上核電發(fā)展的速度和規(guī)模來(lái)看,顯然是需要極大規(guī)模的鈾資源儲(chǔ)作為其保障。雖然世界上鈾礦資源在不斷地開(kāi)采,其生產(chǎn)產(chǎn)量也在持續(xù)的增,但是鈾資源對(duì)核電的發(fā)展依舊供不應(yīng)求。自 1990 年全球的鈾市場(chǎng)達(dá)到平衡后,隨著世界核電規(guī)模的不斷擴(kuò)大,對(duì)鈾資源的需求已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于當(dāng)年世界鈾開(kāi)采及生產(chǎn)量,從 1993 年至今,年產(chǎn)量基本上保持在年需求量的 50%~0%[13]。圖 1.2 為 1988 年至 2006 年世界上鈾生產(chǎn)量和鈾需求量的曲線,明顯可以看,大致在 1990 年以后,世界鈾生產(chǎn)量已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足其需求量。同時(shí)隨著存鈾和高濃縮鈾的逐漸消耗,二次鈾資源在市場(chǎng)所占的份額也將逐漸下降,預(yù)到 2020 年,二次資源供應(yīng)的鈾產(chǎn)量,可能只占市場(chǎng)鈾需求量的 15%。屆時(shí)核業(yè)將會(huì)面臨巨大的挑戰(zhàn)[11]。
圖 2.1 偕胺肟分子要有直接法和接枝法兩種。直件下進(jìn)行反應(yīng),完成偕胺肟化(PAN)纖維改性,把腈基轉(zhuǎn)化進(jìn)行了吸附實(shí)驗(yàn),通過(guò)在不同對(duì)鈾的吸附性能有著優(yōu)越表現(xiàn)過(guò)化學(xué)法或輻照法合成帶有腈化;瘜W(xué)法接枝一般使用四價(jià)通過(guò)電力輻射如 γ 射線等照射接枝形成新型聚合物。接枝法底材料如聚乙烯或聚丙烯纖維通過(guò)胺肟化反應(yīng)將腈基轉(zhuǎn)化為
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]配體結(jié)構(gòu)對(duì)鈾配位性能影響的理論研究[J]. 匙芳廷,文君,熊潔,胡勝,魏貴林,易發(fā)成. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2016(04)
[2]全球鈾礦資源分布以及對(duì)中國(guó)勘查開(kāi)發(fā)建議[J]. 李文,許虹,王秋舒,劉陟娜,曾祥婷,李梅梅. 中國(guó)礦業(yè). 2016(06)
[3]磁分離技術(shù)在水處理中的研究與應(yīng)用進(jìn)展[J]. 鄭利兵,佟娟,魏源送,王軍,岳增剛,王鋼. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2016(09)
[4]中國(guó)鈾礦資源特征及成礦規(guī)律概要[J]. 蔡煜琦,張金帶,李子穎,郭慶銀,宋繼葉,范洪海,劉武生,漆富成,張明林. 地質(zhì)學(xué)報(bào). 2015(06)
[5]中國(guó)鈾礦開(kāi)采提煉史話[J]. 湯志成. 兵器知識(shí). 2015(02)
[6]吸附法海水提鈾材料研究進(jìn)展[J]. 沈江南,林龍,陳衛(wèi)軍,周勇,金可勇. 化工進(jìn)展. 2011(12)
[7]我國(guó)核電工業(yè)及鈾資源供應(yīng)對(duì)策[J]. 陳元初,趙聲貴,梁毅. 中國(guó)礦業(yè). 2011(01)
[8]偕胺肟類化合物的合成與應(yīng)用新進(jìn)展[J]. 程秦豫,劉廣義. 化工進(jìn)展. 2010(12)
[9]海水及海水化學(xué)資源的開(kāi)發(fā)利用[J]. 張緒良,谷東起,陳煥珍. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué). 2009(18)
[10]打造中國(guó)第一鈾礦資源大省——江西國(guó)防科技工業(yè)改革發(fā)展成就系列報(bào)道之四[J]. 張啟堂. 國(guó)防科技工業(yè). 2008(09)
博士論文
[1]若干新材料的B3LYP雜化密度泛函理論研究[D]. 陳招英.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2006
碩士論文
[1]高性能計(jì)算在理論化學(xué)計(jì)算中的應(yīng)用[D]. 李卓.吉林大學(xué) 2011
本文編號(hào):3607868
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