在Purex乏燃料后處理工藝流程中，TBP溶劑萃取體系會受到輻射損傷及化學(xué)試劑的作用而發(fā)生輻射和化學(xué)降解，從而產(chǎn)生一系列暫時性輻解產(chǎn)物及永久性輻解產(chǎn)物，前者通常可用堿洗除去，而后者不易堿洗除去。這些輻解產(chǎn)物會產(chǎn)生各種物理化學(xué)效應(yīng)，從而降低溶劑的萃取性能，使得相分離變差，鈾和钚的傳質(zhì)系數(shù)減小，裂變產(chǎn)物滯留在鈾和钚的產(chǎn)品液流中。為了控制和優(yōu)化核燃料后處理工藝條件，降低TBP溶劑萃取體系的輻照損傷，本論文以Co-60為輻照源，Pu-238為α輻照源，分別研究了TBP-正十二烷溶劑萃取體系的輻照穩(wěn)定性和α輻照穩(wěn)定性。采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析技術(shù)檢測到了體系中的主要輻解產(chǎn)物磷酸二丁酯（DBP）和磷酸一丁酯（MBP），采用測定钚保留值的方法檢測了體系的輻解程度，并研究了輻照劑量、預(yù)平衡酸度、累積輻照劑量、金屬離子對體系萃取行為的影響。實驗結(jié)果表明：（1）經(jīng)過輻照的溶劑體系，在所考察的吸收劑量范圍內(nèi)，體系中的輻解產(chǎn)物DBP、MBP產(chǎn)額和钚保留值均隨著吸收劑量增大而增加；預(yù)平衡酸度對于DBP的產(chǎn)額及钚保留值影響較大，對MBP的產(chǎn)額影響較小；累積循環(huán)輻照次數(shù)越多，钚保留越大，且在同一吸收劑量下，經(jīng)過累... 

【文章來源】：哈爾濱工程大學(xué)黑龍江省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：64 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

Purex流程示意圖

胺的乙醇溶液，使其產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生 2236,23p25ONNOCHCHNCHCCHOHKOH 部通入高純 N2載帶反應(yīng)產(chǎn)物重氮甲烷，并基化樣品中的 HDBP 和 H2MBP 進(jìn)行甲基明溶液中已有過量的重氮甲烷，即甲酯化品進(jìn)行氣相色譜-質(zhì)譜分析。C8H18O3-OH + CH2N2= C8H18O3-OCH3+4H9O2-(OH)2+ CH2N2= C4H9O2-(OCH3)2

利用經(jīng)過 γ 輻照吸收劑量為 1×106Gy 的樣品，甲基化后標(biāo)記為 1 號樣品，在四種條件下進(jìn)行了氣相色譜分析，圖 2.2 為不同分析條件下，樣品的氣相色譜。(1) 進(jìn)樣口溫度：300℃；分流比：50:1；載氣流速：1.0mL/min；程序升溫條0℃，8℃/min 升至 150℃，保持 1min，10℃/min 升至 300℃，保持 10min；將稀釋 10 倍，進(jìn)樣量：2μL。(2) 進(jìn)樣口溫度：300℃；分流比：50:1；載氣流速：1.0mL/min；程序升溫條0℃，8℃/min 升至 150℃，保持 1min，10℃/min 升至 300℃，保持 10min；將稀釋 1 倍，進(jìn)樣量：1μL。(3) 程序升溫條件：110℃，13℃/min 升至 180℃，保持 10 min；將樣品稀釋，進(jìn)樣量：1μL。其他同(2)。(4) 程序升溫條件：110℃，8℃/min 升至 180℃，保持 5 min，5℃/min 升至 ，保持 10 min；將樣品稀釋 1 倍，進(jìn)樣量：1μL。其他同(2)。


本文編號：3245793