放射性Xe同位素是核試驗(yàn)及核反應(yīng)堆安全監(jiān)測(cè)的重要核素。放射性Xe同位素監(jiān)測(cè)的關(guān)鍵是解決在常溫條件下從空氣中吸附、分離和濃集微量Xe氣體,以獲得放射性濃度較高的Xe氣體樣品的方法和技術(shù)問(wèn)題。由于釋放到空氣中的放射性Xe的濃度低,且Xe的物理、化學(xué)性質(zhì)又極其不活潑,使得解決這個(gè)問(wèn)題的難度很大。Xe氣屬于稀有氣體,物理、化學(xué)性質(zhì)都比較穩(wěn)定,所以,在常溫條件下材料與Xe的相互作用主要表現(xiàn)為物理吸附,而物理吸附受工作溫度的影響較大�，F(xiàn)有吸附分離Xe的功能材料在常溫下對(duì)Xe的吸附分離效果不佳,因此,本論文的重點(diǎn)就是研究如何獲得在常溫條件下高選擇性吸附分離Xe的功能材料。論文工作首先利用理論模擬計(jì)算結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究確定了常溫條件下高選擇性吸附Xe的材料需要有適合Xe吸附分離的孔徑大小。其次研究確定了常溫條件下高效吸附Xe的材料還需要材料載帶有能對(duì)Xe最外層電子產(chǎn)生極化效應(yīng)的金屬離子或官能團(tuán)。這是因?yàn)閄e屬于原子數(shù)較多、原子量大的稀有氣體原子,它的最外層電子離原子核比較遠(yuǎn),因此受到的束縛也相對(duì)較弱。這些外層電子遇到吸引力強(qiáng)的其他原子,就會(huì)與氣體原子產(chǎn)生弱的范德華引力,即極化效應(yīng)。極化效應(yīng)會(huì)增強(qiáng)材料與Xe的... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)工程物理研究院北京市

【文章頁(yè)數(shù)】：125 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１稀有氣體吸附在炭納米管（１〇，１〇）上的第一層結(jié)構(gòu)圖??（？厥納米管，ａ）Ｈｅ，，ｂ）Ｎｅ，，ｃ）Ｋ?

（４）吸附勢(shì)理論??吸附勢(shì)理論認(rèn)為表面的力場(chǎng)可Ｗ用表面上方的等電位線表示，并且每－組等電位??表面之間的空間對(duì)應(yīng)著確定的吸附體積（如圖２．２）。因此，吸附空間的累計(jì)體積Ｗ是??電位５暮??海崳?Ｗ?＝?／杉）?（２－６）??這個(gè)函數(shù)由于表示出特定氣－固體系的特征被稱為特征曲線。吸附電位表示的是色??散為所做的功，色散力與溫度無(wú)關(guān)，所Ｗ特征曲線也與溫度無(wú)關(guān)。確定出某一溫度下??的特征曲線，就可Ｗ預(yù)測(cè)相同氣－固體系下所有溫度下的吸附。??娜?一一???ｎ?????—??圖２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ電位理論關(guān)于吸附的示意國(guó)??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?Ｐｏｌａｎｙｉ?ｓｋｅｔｃｈ?ａｂｏｕｔ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｔｈｅｏｒｙ??Ｄｕｂｉｎｉｎ等提出的吸附等溫線方程被稱為Ｄｕｂｉｎｉｎ－Ｒａｄｕｓｈｋｅｖｉｃｈ義程，簡(jiǎn)稱Ｄ－Ｒ??方程；??ｑ?「Ｗ??＾?＝?ｅｘｐ?－言?（２－７）??Ａ＾ＲＴ＼ｎ?Ｅ?二?ｐＥ〇??式中：ｐ。一飽和蒸汽壓，??片一為親和能系數(shù)，??Ｅ。一為標(biāo)準(zhǔn)吸附質(zhì)的特征吸附能，一般選取苯的蒸氣作為標(biāo)準(zhǔn)蒸氣。??后來(lái)Ｄｕｂｉｎｉｎ提出了比Ｄ－Ｒ方程通用性更高的吸附方程Ｄ－Ａ方程ｔＭｌ。??２３??

?分析社鉛酸銀系統(tǒng)電子能帶和電荷分化的變化，能對(duì)括鉛酸銀對(duì)吸附稀有氣體原子的??微觀機(jī)理進(jìn)行研究。圖３．４為起鉛酸鍛Ａ巧ｉＡｌ〇４和系統(tǒng)的Ａｇ＋離子表面吸附稀有氣體??原子后的能帶結(jié)構(gòu)。不難看出，稀有氣體原子被桂鉛酸銀吸附，其能帶均出現(xiàn)了近似??直線的能帶。其中Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ和Ｋｒ原子的能帶能量位置分別位于－８．３０ｅＶ、－６．４０ｅＶ、??－１７．２８ｅＶ和－１６．６２ｅＶ，均與珪鉛酸銀的能帶重疊和交叉。而吸附能力最強(qiáng)的Ｘｅ原子能??帶能量為－１４．５０ｅＶ，與趕鉛酸銀的能帶沒(méi)有任何重疊和交叉。由此可見(jiàn)稀有氣體原子??的能帶與珪鉛酸銀的能帶并沒(méi)有任何的相互影響，對(duì)吸附能力基本上沒(méi)有貢獻(xiàn)。??ｉ?ｆ?一至?…？、心?ｉ?一一??ｓ＂－?ｊ?Ｉ?．?．?．?Ｉ?！?！??Ｉ?？?！?＇?■?ｉ?；?：?Ｉ?１?：?，?Ｉ?ｉ?Ｉ??：，?ｉ?！?‘?：?■?Ｉ?Ｉ??ｒｉ＊?？?ｄ－?Ｉ?ｉ片?，?

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號(hào)：2953362