鈾化合物是重要的核燃料原料,化合物中一些雜質(zhì)元素具有較強(qiáng)的中子吸收能力,對(duì)核燃料的性能產(chǎn)生嚴(yán)重影響,測(cè)定鈾化合物中雜質(zhì)元素的種類和含量是核材料生產(chǎn)質(zhì)量控制的重要組成部分。核純級(jí)鈾化合物中雜質(zhì)元素檢測(cè)方法有能量分散X-射線熒光法(EDXRF),火焰原子吸收光譜法(FAAS),石墨爐原子吸收光譜法(GFAAS),電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-OES)及電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)。電感耦合等離子體質(zhì)譜具有檢出限低,圖譜簡(jiǎn)單,動(dòng)態(tài)范圍寬,分析速度快,精密度高,多元素同時(shí)分析及干擾少等優(yōu)點(diǎn),在環(huán)境監(jiān)測(cè)、核安全保障和核取證學(xué)研究涉及的痕量與超痕量元素測(cè)定中發(fā)揮重大作用。利用ICP-MS測(cè)定核純級(jí)鈾化合物中雜質(zhì)元素的報(bào)導(dǎo)很多,但同時(shí)測(cè)定幾十種元素的文獻(xiàn)不多,本實(shí)驗(yàn)室在此基礎(chǔ)上建立能夠同時(shí)測(cè)定核純級(jí)鈾化合物中幾十種元素的分析方法。本文介紹了ICP-MS技術(shù)的原理及在測(cè)定核純級(jí)鈾化合物中雜質(zhì)元素的應(yīng)用。本實(shí)驗(yàn)從兩方面進(jìn)行了研究:核純級(jí)鈾化合物中雜質(zhì)元素的直接測(cè)定法;磷酸三丁酯萃淋樹脂(CL-TBP)萃取色層分離聯(lián)合ICP-MS測(cè)定核純級(jí)鈾化合物中雜質(zhì)元素。采用硝酸溶解樣品,ICP-MS直接測(cè)定樣品溶液中46種雜質(zhì)元素,標(biāo)準(zhǔn)加入回收實(shí)驗(yàn)顯示各元素回收率在93%~113%之間,通過標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中的定值元素進(jìn)行驗(yàn)證,在基體濃度不超過500 mg·L-1情況下精密度高,相對(duì)偏差優(yōu)于17%,本方法具有速度快和操作簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)�；w濃度大于500 mg·L-1的樣品,采用自制CL-TBP萃取色層分離法將樣品中的雜質(zhì)元素和鈾基體進(jìn)行分離富集,確定以下實(shí)驗(yàn)條件:樹脂的最佳上柱酸度及雜質(zhì)元素淋洗液濃度為5.0 mol·L-1硝酸溶液;柱徑為Φ=3 mm,CL-TBP(1.0 g干樹脂)填充高度為125 mm時(shí),能吸附0.148 g鈾,用二次水解吸樹脂上吸附的鈾。以CL-TBP為固定相,5.0 mol·L-1硝酸溶液為流動(dòng)相,采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定流出液中41種雜質(zhì)元素,回收率在91%~109%之間,測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)樣品中定值元素時(shí),最大偏差20%,方法準(zhǔn)確度高,再現(xiàn)性好,精密度好。同時(shí)實(shí)驗(yàn)室制備了U3O8模擬樣品,并采用建立的ICP-MS方法對(duì)樣品中雜質(zhì)元素進(jìn)行了測(cè)定,測(cè)定結(jié)果經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制,符合質(zhì)量要求;并參與了研究院組織的鈾樣品中雜質(zhì)元素比對(duì)實(shí)驗(yàn),取得了較好的結(jié)果。
【學(xué)位單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TL271.8
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 核燃料中的鈾化合物
    1.3 鈾化合物的雜質(zhì)元素的檢測(cè)方法
        1.3.1 能量分散X-射線熒光法（EDXRF）
        1.3.2 火焰原子吸收光譜法法（FAAS）
        1.3.3 石墨爐原子吸收光譜法（GFAAS）
        1.3.4 電感耦合等離子體發(fā)射光譜法（ICP-OES）
        1.3.5 電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS）
    1.4 I CP-MS測(cè)定鈾化合物中雜質(zhì)方法概述
        1.4.1 ICP-MS方法原理
        1.4.2 干擾及其克服
        1.4.3 同量異位素的干擾及其測(cè)定同位素的選擇
        1.4.4 多原子分子的干擾
        1.4.5 雙電荷離子的干擾
        1.4.6 非質(zhì)譜干擾及其校正
        1.4.7 ICP-MS應(yīng)用進(jìn)展
    1.5 本論文的研究背景及意義
第二章 鈾化合物中雜質(zhì)元素的直接測(cè)定法
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)
        2.2.1 儀器與器具
        2.2.2 試劑與標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)
        2.2.3 標(biāo)準(zhǔn)溶液及其配制
    2.3 樣品處理
    2.4 樣品的測(cè)定
        2.4.1 內(nèi)標(biāo)元素的選擇
    2.5 結(jié)果與討論
        2.5.1 ICP-MS測(cè)量鈾化合物中的雜質(zhì)元素參數(shù)設(shè)置
        2.5.2 方法的檢出限
        2.5.3 標(biāo)準(zhǔn)加入回收實(shí)驗(yàn)
        2.5.4 標(biāo)準(zhǔn)樣品的檢測(cè)結(jié)果
    2.6 小結(jié)
第三章 CL-TBP萃取色層分離鈾化合物中雜質(zhì)元素
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)
        3.2.1 儀器與設(shè)備
        3.2.2 試劑與材料
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 CL-TBP萃淋樹脂上柱分離實(shí)驗(yàn)
        3.3.2 方法準(zhǔn)確度驗(yàn)證
    3.4 小結(jié)
第四章 方法的應(yīng)用示范
    4.1 鈾樣品中雜質(zhì)元素的直接測(cè)定法應(yīng)用
        4.1.1 樣品的制備
        4.1.2 樣品的測(cè)定
        4.1.3 小結(jié)
    4.2 CL-TBP萃取色層分離法應(yīng)用
        4.2.1 樣品的制備
        4.2.2 CL-TBP分離ICP-MS測(cè)定模擬U3O8樣品中雜質(zhì)元素
        4.2.3 小結(jié)
第五章 總結(jié)和展望
參考文獻(xiàn)
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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